本文主要研究内容
作者周林（2019）在《改性MCM-22分子筛的制备及其在催化合成聚甲氧基二甲醚中的应用》一文中研究指出：聚甲氧基二甲醚（polyoxymethylene dimethyl ethers）是一类物质的统称,结构通式为CH3O（CH2O）nCH3（n≥1）。由于具有较高的含氧量（45%～49%）和十六烷值（>63）,被认为是优良的绿色柴油添加剂。当其与柴油混溶,可以有效地减少燃烧过程中产生的NOX和烟尘。目前,聚甲氧基二甲醚的合成工艺大多以甲缩醛和三聚甲醛为原料,催化剂为离子液体,造价昂贵且不易于产物分离。本文旨在采用廉价的甲醇和多聚甲醛为反应原料,制备具有良好活性的MCM-22催化剂,提高原料的转化率和PODEn的选择性。本文进行了阴离子改性的HMCM-22（X）系列催化剂制备,探讨了催化剂结构及酸性质改变对合成反应的影响。以HMCM-22为载体制备了系列超强酸和硫酸盐负载催化剂,考察了催化剂制备工艺,探讨了催化剂酸性质改变对合成反应的影响。对以甲醇和多聚甲醛为原料的合成工艺进行了优化。阴离子改性催化剂制备,采用动态水热合成法,向凝胶中引入阴离子(SO42-、NO3-和ClO4-)改变Al的落位,制备得到HMCM-22（X）催化剂,在高压釜中进行活性评价。通过XRD、FT-IR、SEM、BET和27Al-NMR等手段对催化剂的结构进行了表征,阴离子的引入对催化剂的空间骨架构型影响不大,但会改变微观形貌,对催化剂的孔体积和比表面积造成影响,同时使得更多的Al暴露在外表面和超笼处。采用NH3-TPD对催化剂的酸性质进行了考察,阴离子的引入改变了催化剂的酸量和酸强度,不同阴离子的影响是不同的。推测了催化剂酸性位置和酸性质与合成反应的关系,发现原料的转化率和小分子甲缩醛以及副产物甲酸甲酯的生成几乎不受酸性位置的影响,而催化剂外表面的中强酸则有利于增链反应的进行。以HMCM-22分子筛为载体,采用浸渍法制备了3种超强酸型分子筛和8种硫酸盐负载型催化剂,通过相关表征手段对催化剂的结构和酸性质进行了分析,并在相同条件下对催化剂的催化活性进行了考察。发现超强酸型分子筛催化剂过高的酸强度和过多的强酸量导致反应中有大量的甲酸甲酯生成,目的产物的选择性降低。而负载硫酸盐型催化剂降低了酸强度和增加了弱酸的酸量,有效地提高了甲醇的转化率和目的产物的选择性。通过对产物的分析筛选出NiSO4为最优负载物。对NiSO4/HMCM-22催化剂的制备过程进行了考察,得到最佳制备条件:浸渍液浓度为1 mol/L,焙烧温度为400℃,此时的催化活性最好,甲醇的转化率与PODE2～8和PODE3～8的选择性分别为69.1%、62.2%和30.1%。以最优条件制备的NiSO4/HMCM-22为催化剂,对合成反应的工艺条件做了优化,最佳反应条件为:催化剂用量为0.5%（wt.）、nMeOH:nPF=1.5:1、反应温度为140℃、反应时间为4 h。此时甲醇的转化率与PODE2～8和PODE3～8的选择性分别为79.1%、72.0%和46.5%。
Abstract
ju jia yang ji er jia mi （polyoxymethylene dimethyl ethers）shi yi lei wu zhi de tong chen ,jie gou tong shi wei CH3O（CH2O）nCH3（n≥1）。you yu ju you jiao gao de han yang liang （45%～49%）he shi liu wan zhi （>63）,bei ren wei shi you liang de lu se chai you tian jia ji 。dang ji yu chai you hun rong ,ke yi you xiao de jian shao ran shao guo cheng zhong chan sheng de NOXhe yan chen 。mu qian ,ju jia yang ji er jia mi de ge cheng gong yi da duo yi jia su quan he san ju jia quan wei yuan liao ,cui hua ji wei li zi ye ti ,zao jia ang gui ju bu yi yu chan wu fen li 。ben wen zhi zai cai yong lian jia de jia chun he duo ju jia quan wei fan ying yuan liao ,zhi bei ju you liang hao huo xing de MCM-22cui hua ji ,di gao yuan liao de zhuai hua lv he PODEnde shua ze xing 。ben wen jin hang le yin li zi gai xing de HMCM-22（X）ji lie cui hua ji zhi bei ,tan tao le cui hua ji jie gou ji suan xing zhi gai bian dui ge cheng fan ying de ying xiang 。yi HMCM-22wei zai ti zhi bei le ji lie chao jiang suan he liu suan yan fu zai cui hua ji ,kao cha le cui hua ji zhi bei gong yi ,tan tao le cui hua ji suan xing zhi gai bian dui ge cheng fan ying de ying xiang 。dui yi jia chun he duo ju jia quan wei yuan liao de ge cheng gong yi jin hang le you hua 。yin li zi gai xing cui hua ji zhi bei ,cai yong dong tai shui re ge cheng fa ,xiang ning jiao zhong yin ru yin li zi (SO42-、NO3-he ClO4-)gai bian Alde la wei ,zhi bei de dao HMCM-22（X）cui hua ji ,zai gao ya fu zhong jin hang huo xing ping jia 。tong guo XRD、FT-IR、SEM、BEThe 27Al-NMRdeng shou duan dui cui hua ji de jie gou jin hang le biao zheng ,yin li zi de yin ru dui cui hua ji de kong jian gu jia gou xing ying xiang bu da ,dan hui gai bian wei guan xing mao ,dui cui hua ji de kong ti ji he bi biao mian ji zao cheng ying xiang ,tong shi shi de geng duo de Albao lou zai wai biao mian he chao long chu 。cai yong NH3-TPDdui cui hua ji de suan xing zhi jin hang le kao cha ,yin li zi de yin ru gai bian le cui hua ji de suan liang he suan jiang du ,bu tong yin li zi de ying xiang shi bu tong de 。tui ce le cui hua ji suan xing wei zhi he suan xing zhi yu ge cheng fan ying de guan ji ,fa xian yuan liao de zhuai hua lv he xiao fen zi jia su quan yi ji fu chan wu jia suan jia zhi de sheng cheng ji hu bu shou suan xing wei zhi de ying xiang ,er cui hua ji wai biao mian de zhong jiang suan ze you li yu zeng lian fan ying de jin hang 。yi HMCM-22fen zi shai wei zai ti ,cai yong jin zi fa zhi bei le 3chong chao jiang suan xing fen zi shai he 8chong liu suan yan fu zai xing cui hua ji ,tong guo xiang guan biao zheng shou duan dui cui hua ji de jie gou he suan xing zhi jin hang le fen xi ,bing zai xiang tong tiao jian xia dui cui hua ji de cui hua huo xing jin hang le kao cha 。fa xian chao jiang suan xing fen zi shai cui hua ji guo gao de suan jiang du he guo duo de jiang suan liang dao zhi fan ying zhong you da liang de jia suan jia zhi sheng cheng ,mu de chan wu de shua ze xing jiang di 。er fu zai liu suan yan xing cui hua ji jiang di le suan jiang du he zeng jia le ruo suan de suan liang ,you xiao de di gao le jia chun de zhuai hua lv he mu de chan wu de shua ze xing 。tong guo dui chan wu de fen xi shai shua chu NiSO4wei zui you fu zai wu 。dui NiSO4/HMCM-22cui hua ji de zhi bei guo cheng jin hang le kao cha ,de dao zui jia zhi bei tiao jian :jin zi ye nong du wei 1 mol/L,bei shao wen du wei 400℃,ci shi de cui hua huo xing zui hao ,jia chun de zhuai hua lv yu PODE2～8he PODE3～8de shua ze xing fen bie wei 69.1%、62.2%he 30.1%。yi zui you tiao jian zhi bei de NiSO4/HMCM-22wei cui hua ji ,dui ge cheng fan ying de gong yi tiao jian zuo le you hua ,zui jia fan ying tiao jian wei :cui hua ji yong liang wei 0.5%（wt.）、nMeOH:nPF=1.5:1、fan ying wen du wei 140℃、fan ying shi jian wei 4 h。ci shi jia chun de zhuai hua lv yu PODE2～8he PODE3～8de shua ze xing fen bie wei 79.1%、72.0%he 46.5%。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自西北大学的周林，发表于刊物西北大学2019-10-08论文，是一篇关于甲醇论文,聚甲氧基二甲醚论文,固体酸论文,分子筛论文,西北大学2019-10-08论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自西北大学2019-10-08论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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