论文摘要
热电材料是一种利用材料内部载流子的运动来实现热能和电能直接相互转换的半导体功能材料。因其热电发电和温差制冷效应的应用具有安全、可靠性高、无环境污染、并且没有任何机械传动部分等优点,而赢得了较大的关注。Skutterudite化合物因具有较高的Seebeck系数、适中的电导率而得到科学工作者们的广泛关注,然而其热导率较高。在其晶格空隙填充其它异类元素得到的填充skutterudite化合物,由于填充元素的“扰动”效应使晶格热导率得到显著降低,热电优值得到提高。近年来,纳米复合材料研究成为热电研究领域的热点之一,skutterudite/InSb纳米复合材料的制备工艺和热电性能研究成为本课题的研究重点。采用真空熔炼及热压烧结的方法成功制备了n型In0.2Co4Sb12(InSb)x(x=0、0.2、0.4、0.6)、In0.2Yb0.1Co4Sb12(InSb)y(y=0、0.2、0.4、0.6)等系列纳米复合Skutterudite材料。探讨了材料的制备工艺、纳米复合材料的显微组织结构、InSb第二相对纳米复合材料热电性能的影响规律,研究结果表明:经真空熔炼—等温退火—热压烧结后,得到了Skutterudite主相和少量InSb相;随着InSb第二相含量的增加,材料的热电性能呈上升趋势,In0.2Co4Sb12(InSb)x系列化合物中当x=0.6、T=673k时ZT=0.93;In0.2Yb0.1Co4Sb12(InSb)y系列化合物中当y=0.4、T=573k时材料ZT=0.77。对于In0.2Co4Sb12(InSb)x系列化合物,随着InSb第二相含量的增加,化合物电导率上升,Seebeck系数逐渐下降,晶格热导率总体呈下降的趋势,总热导率呈上升趋势;对于In0.2Yb0.1Co4Sb12(InSb)x系列化合物,经过球磨的In0.6Yb0.1Co4Sb12.4、In0.8Yb0.1Co4Sb12.6化合物的晶粒尺寸达到纳米级(20~100nm),随着InSb第二相含量的增加,化合物电导率先上升,当x=0.4时,化合物电导率开始下降,下降的幅度不大,热导率有上升的趋势。