水体中难降解有机污染物的电催化降解技术研究

论文摘要

随着工业化、现代化的快速发展,诸如酚类、酸性染料、有机农药等大量有机污染物涌入水体环境,这些污染物可生化性差,在水体中长期积累,越来越严重的威胁着水环境的健康,因此,开展水体中难降解有机污染物的降解研究具有重要的实际意义。但是,由于这些难降解有机污染物的结构稳定、成分复杂,普通的降解手段难以达到预期目标。电催化技术具有环境相容性好、适应性强、能量效率高、安全可靠、适于自动化控制等优点,目前在难降解污染物处理领域得到广泛应用。本文以曙红和苯酚作为模拟污染物,在通过单因素实验确定其最佳电催化条件的基础上,开展了无机非金属材料海泡石、新型碳材料石墨烯在电催化领域中的应用,研究这些非金属材料对电催化的影响及其对降解率的贡献,为进一步研究电催化降解机理,利用GA-BP人工神经网络技术建立了苯酚及其降解产物的测定方法。所得结论如下：（1）模拟污染物在低压脉冲电催化条件下的降解率,明显优于模拟污染物在稳压直流电催化条件下的降解率,并且在最佳条件下,低压脉冲电催化下模拟污染物的降解率最高可比稳压直流电催化下模拟污染物的降解率高60%。（2）无机非金属矿物材料海泡石可以作为电催化载体应用于电催化领域,并且其性质稳定,重复使用5次后其催化活性仍可保持原有降解率的90%以上,但是,其对电催化的提高作用并不明显,二氧化锡的修饰可以明显提高复合型催化剂的催化活性,在最佳制备条件下制备的复合型电催化剂,二氧化锡修饰催化剂比未经修饰的催化剂的降解率可以提高达93.0%。（3）石墨烯的修饰可以明显提高电催化剂的催化活性,是一种性能优异的可以应用于电催化剂修饰领域的无机非金属材料,石墨烯的修饰可以明显提高极板、二氧化锡电催化剂、r-A1203粒子电极的电催化活性,在确定的最佳电催化制备条件下,应用制备的电催化剂对模拟废水进行电催化降解,污染物去除率可达99%以上。（4） GA-BP人工神经网络技术可以在不经分离的情况下用于预测混合溶液中苯酚、对苯二酚、邻苯二酚和间苯二酚含量,在建立的最佳网络模型下,其预测误差仅为11%。利用建立的GA-BP人工神经网络模型对苯酚及电催化降解产物含量进行预测,并进一步通过数据拟合后得出苯酚的电催化降解过程符合一级动力学过程。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 研究目的和意义
• 1.2 有机污染物的危害及处理技术研究现状
• 1.2.1 有机污染物的来源与危害
• 1.2.2 有机污染物的处理技术研究现状
• 1.3 电催化降解技术国内外研究现状
• 1.4 存在的问题
• 1.5 研究内容及技术路线
• 第二章 电催化降解处理水体中曙红与苯酚
• 2.1 曙红和苯酚简介
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 主要仪器
• 2.2.2 主要试剂
• 2.2.3 实验方法
• 2.2.4 降解率计算方法
• 2.3 电催化条件对降解效果的影响
• 2.3.1 电压对电催化处理效果的影响
• 2.3.2 污染物浓度对电催化处理效果的影响
• 2.3.3 电解质含量对电催化处理效果的影响
• 2.3.4 pH对电催化处理效果的影响
• 2.3.5 时间对电催化处理效果的影响
• 2.3.6 小结
• 2.4 电催化处理模拟废水
• 2.4.1 苯酚模拟废水电催化降解实验
• 2.4.2 曙红模拟废水电催化降解实验
• 2.5 本章小结
• 第三章 海泡石在电催化降解有机物中的应用研究
• 3.1 海泡石性能简介
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 主要仪器
• 3.2.2 主要试剂
• 3.2.3 实验方法
• 3.2.4 降解率计算方法
• 3.3 海泡石负载二氧化锡复合型电催化剂降解曙红和苯酚研究
• 3.3.1 海泡石-二氧化锡复合材料对曙红的吸附性能
• 3.3.2 海泡石对电催化效率的影响
• 3.3.3 制备条件对电催化效率的影响
• 3.3.4 海泡石-二氧化锡复合型电催化剂的稳定性
• 3.4 本章小结
• 第四章 石墨烯在电催化降解有机物中的应用研究
• 4.1 石墨烯性能简介
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 主要仪器
• 4.2.2 主要试剂
• 4.2.3 实验方法
• 4.2.4 降解率的计算
• 4.3 石墨烯修饰的电催化材料的制备
• 4.3.1 石墨烯修饰的电极极板的制备
• 2电催化剂的制备'>4.3.2 石墨烯修饰的SnO₂电催化剂的制备
• 2复合型三维粒子电极的制备'>4.3.3 石墨烯修饰的负载SnO₂复合型三维粒子电极的制备
• 4.4 石墨烯修饰的电催化材料的电催化性能研究
• 4.4.1 石墨烯修饰的电极极板的电催化性能
• 2电催化剂的电催化性能'>4.4.2 石墨烯修饰的SnO₂电催化剂的电催化性能
• 2复合型三维粒子电极的电催化性能'>4.4.3 石墨烯修饰的负载SnO₂复合型三维粒子电极的电催化性能
• 4.5 本章小结
• 第五章 电催化降解苯酚机理分析
• 5.1 实验部分
• 5.1.1 主要仪器
• 5.1.2 主要试剂
• 5.1.3 试验方法
• 5.2 基于GA-BP人工神经网络技术的苯酚及降解产物测定
• 5.2.1 网络结构的选择
• 5.2.2 传递函数的选择
• 5.2.3 训练函数的选择
• 5.2.4 学习速率的选择
• 5.2.5 动量项的选择
• 5.2.6 迭代次数的选择
• 5.2.7 遗传算法优化BP神经网络模型
• 5.2.8 建立的网络对未知样品的预测
• 5.2.9 小结
• 5.3 苯酚及其部分降解产物的紫外-可见吸收光谱特征
• 5.3.1 苯酚的光谱行为
• 5.3.2 对苯二酚的光谱行为
• 5.3.3 邻苯二酚的光谱行为
• 5.3.4 间苯二酚的光谱行为
• 5.3.5 苯酚、对苯二酚、邻苯二酚及间苯二酚混合溶液的光谱行为
• 5.3.6 苯酚电催化降解过程中溶液的光谱行为研究
• 5.3.7 小结
• 5.4 苯酚电催化过程中的产物分析
• 5.5 苯酚及其降解中间产物的动力学研究
• 5.6 本章小结
• 结论与建议
• 参考文献
• 攻读学位期间取得的成果
• 致谢