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可见光光催化剂制备、表征及光催化效果研究

2020-12-11阅读(615)

可见光光催化剂制备、表征及光催化效果研究

论文摘要

水环境中的有机污染物（如酚类、卤代烃、芳烃及其衍生物、杂环化合物等）具有成份复杂、毒性大等特点,用传统的治理理技术很难处理。光催化氧化具有很强的氧化性,在有机污染物的降解中发挥着非常重要的作用。目前所研究的催化剂主要是TiO2,该催化剂的局限性在于其禁带较宽,在可见光照射下无光催化活性。同时由于其在光反应中电子和空穴复合率较高,催化效率较低,并且在实际应用中TiO2颗粒回收较难。论文以开发禁带宽度较窄的新型纳米可见光催化剂、TiO2改性、固载及磁负载研究为目标,设计并合成一系列新型可见光催化剂,并进行表征分析,研究催化剂表面结构和活性组元对降解有毒有机污染物效果的影响,并对其作用机理进行分析。主要研究内容和结论如下：（1）采用含铋前驱体合成禁带宽度较窄的新型纳米可见光催化剂钨酸铋和钒酸铋,并通过金属Ag表面修饰对钒酸铋表面改性以提高其光催化能力；采用溶胶-凝胶法制备MoS：纳米管表面修饰TiO2光催化剂,并将其负载于粉煤灰微珠,形成负载型TiO2光催化剂；以溶胶-凝胶法制备了TiO2/SrFe12O19、TiO2/SiO2/γ-Fe2O3纳米复合颗粒磁性光催化剂。（2）以空气中的O2作氧化剂,分别在紫外光和可见光下考察Ag-BiVO4的光催化活性以及对亚甲基蓝（MB）染料的降解效果。对比实验发现：Ag对BiVO4催化剂的修饰明显提高MB的降解率,最佳Ag掺杂量为3 wt%；经100℃热处理后得到的Ag-BiVO4光催化剂对MB的去除率最高,2 h后降解率可达95%以上；可见光条件下Ag-BiVO4降解MB的程度要比紫外光下的要深。同时考察了Bi2WO6催化刺对MB降解率的影响。结果表明：催化剂用量为0.2g/L,pH值为9.30,MB的初始浓度为10 mg/L时,对MB降解的效果最佳,4h后MB的降解率达到80%。（3）考察了Ti02复合MoS2及负载粉煤灰的负载量、催化剂用量、热处理温度等不同条件下催化剂的光催化活性。实验表明：在复合量为0.4 wt%,用量为0.02wt%,溶液初始浓度为15mg/L, pH为碱性条件,曝气量为1 L/min时可见光下复合MoS2纳米管TiO2光催化剂2h后MB的降解率达到最大,为70%；负载一次,热处理温度为500℃时,改性MoS2-负载粉煤灰的纳米Ti02对MB的降解率达80%。（4）纳米钙钛矿型TiO2包覆型磁性复合光催化剂TiO2/SrFe12O19,具有较好的可见光催化活性,且当铁氧体修饰量为20%,催化剂用量1.5g/L,MB初始浓度10mg/L以及溶液pH值6.8时,在可见光照射条件下,5h后MB的降解率达到95%以上。催化剂回收及重复实验表明：TiO2/SrFe12O19的每次回收率都在90%以上,而且回收后的催化剂的催化效率每次变化不大,在第5次使用时,5h后的降解率仍保持在90%左右,重现性较好。以y-Fe2O3为磁基体,制备了TiO2/SiO2/γ-Fe2O3,表征结果表明,TiO2/SiO2/γ-Fe2O3材料不但增强了对紫外光的吸收能力,更进一步拓宽了其在可见光区的光谱范围；磁性测试证明了该催化剂保留了γ-Fe2O3的顺磁性能,有利于提高其水相中的分散性,并能通过外加磁场有效地进行固液分离。在紫外光下TiO2/SiO2/γ-Fe2O3对MB的降解率最高达到98%以上,在可见光下达到65%；催化剂回收及重复实验表明：TiO2/SiO2/γ-Fe2O3具有较好循环重复使用性能,循环使用三次后,对MB的降解率保持在95%以上。经过两次的分离循环使用后,TiO2/SiO2/γ-Fe2O3催化剂的平均回收率为97%,说明该催化剂有良好的磁分离性能,是一种易于分离且光催化效果明显的磁载型光催化剂。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第1章 绪论
  • 1.1 概述
  • 1.2 半导体纳米粒子光催化反应
  • 1.2.1 半导体能带理论
  • 2光催化反应原理'>1.2.2 TiO2光催化反应原理
  • 2光催化活性的影响因素与提高光催化反应能力的途径'>1.2.3 TiO2光催化活性的影响因素与提高光催化反应能力的途径
  • 2光催化技术研究进展'>1.3 TiO2光催化技术研究进展
  • 1.3.1 提高光量子的利用效率
  • 1.3.2 降低催化剂光生载流子复合率
  • 1.3.3 改性半导体光催化剂
  • 1.4 光催化降解染料污染物研究进展
  • 1.5 光催化剂的回收利用
  • 1.6 可见光催化剂研究进展
  • 1.6.1 染料光敏化
  • 1.6.2 离子掺杂
  • 1.6.3 新型窄禁带半导体光催化剂
  • 2催化剂'>1.6.4 负载型纳米TiO2催化剂
  • 1.7 磁载光催化剂研究进展
  • 1.7.1 直接包覆的磁载光催化剂
  • 1.7.2 非直接包覆的磁载光催化剂
  • 1.8 目前光催化领域存在的问题
  • 1.9 研究内容与技术路线
  • 1.9.1 研究内容
  • 1.9.2 技术路线
  • 2光催化剂可见光催化降解MB'>第2章 非TiO2光催化剂可见光催化降解MB
  • 2光催化剂的制备'>2.1 非TiO2光催化剂的制备
  • 4的制备'>2.1.1 Ag-BiVO4的制备
  • 2WO6的制备'>2.1.2 Bi2WO6的制备
  • 2光催化剂的表征'>2.2 非TiO2光催化剂的表征
  • 4催化剂的表征'>2.2.1 Ag-BiVO4催化剂的表征
  • 2WO6的表征'>2.2.2 Bi2WO6的表征
  • 2光催化剂降解MB'>2.3 非TiO2光催化剂降解MB
  • 4紫外光催化降解MB'>2.3.1 Ag-BiVO4紫外光催化降解MB
  • 4可见光催化降解MB'>2.3.2 Ag-BiVO4可见光催化降解MB
  • 2WO6可见光催化降解MB'>2.3.3 Bi2WO6可见光催化降解MB
  • 2.4 本章小结
  • 2可见光催化降解MB'>第3章 修饰型TiO2可见光催化降解MB
  • 2基材料的制备、复合与负载'>3.1 纳米TiO2基材料的制备、复合与负载
  • 3.2 实验条件的确定
  • 2的表征'>3.3 修饰型纳米TiO2的表征
  • 3.3.1 SEM表征
  • 3.3.2 TEM表征
  • 3.3.3 XRD表征
  • 2纳米管复合纳米TiO2的催化活性'>3.4 MoS2纳米管复合纳米TiO2的催化活性
  • 3.4.1 催化剂投加量对MB降解的影响
  • 2复合量对MB降解的影响'>3.4.2 MoS2复合量对MB降解的影响
  • 3.4.3 曝气量对MB降解的影响
  • 3.4.4 pH值对MB降解的影响
  • 3.4.5 MB初始浓度对其降解的影响
  • 2纳米管复合对纳米TiO2光催化活性的影响分析'>3.4.6 MoS2纳米管复合对纳米TiO2光催化活性的影响分析
  • 2的催化活性影响分析'>3.5 粉煤灰负载纳米TiO2的催化活性影响分析
  • 3.5.1 制备条件对催化活性的影响
  • 2催化活性的促进'>3.5.2 粉煤灰负载对纳米TiO2催化活性的促进
  • 3.6 本章小结
  • 2可见光催化降解MB'>第4章 磁负载TiO2可见光催化降解MB
  • 2/锶铁氧体可见光催化降解MB'>4.1 TiO2/锶铁氧体可见光催化降解MB
  • 2/锶铁氧体的制备'>4.1.1 TiO2/锶铁氧体的制备
  • 2/锶铁氧体光催化剂的表征'>4.1.2 TiO2/锶铁氧体光催化剂的表征
  • 4.1.3 催化剂吸附性能
  • 4.1.4 可见光下磁性光催化剂降解实验
  • 2/锶铁氧体可见光催化降解MB反应动力学'>4.1.5 TiO2/锶铁氧体可见光催化降解MB反应动力学
  • 2/锶铁氧体催化剂的回收实验'>4.1.6 TiO2/锶铁氧体催化剂的回收实验
  • 2/锶铁氧体催化剂的构效关系'>4.1.7 TiO2/锶铁氧体催化剂的构效关系
  • 2/SiO2/γ-Fe2O3可见光催化降解MB'>4.2 TiO2/SiO2/γ-Fe2O3可见光催化降解MB
  • 4.2.1 光催化复合材料的制备
  • 2/SiO2/γ-Fe2O3光催化剂的表征'>4.2.2 TiO2/SiO2/γ-Fe2O3光催化剂的表征
  • 4.2.3 光催化实验
  • 4.3 本章小结
  • 第5章 结论与展望
  • 5.1 结论
  • 5.2 创新点
  • 5.3 展望
  • 参考文献
  • 读博期间发表论文与科研成果
  • 致谢

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