催化还原钙钛矿论文-李婷婷

催化还原钙钛矿论文-李婷婷

导读:本文包含了催化还原钙钛矿论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:NO_x,H_2-SCR,钙钛矿,钯掺杂

催化还原钙钛矿论文文献综述

李婷婷[1](2018)在《Pd改性的钙钛矿催化剂用于氢气选择性催化还原NO的研究》一文中研究指出选择性催化还原技术(SCR)是目前应用最广泛的烟气脱硝技术,而H2-SCR技术由于无二次污染、清洁环保等优点被许多研究者研究。H2-SCR技术中催化剂是影响脱硝效率的核心,由于钙钛矿具有良好的氧化还原性、热稳定性以及结构稳定性,本文选择钙钛矿为H2-SCR脱硝催化剂。采用不同的方法制备了一系列新型钙钛矿催化剂并针对Pd与钙钛矿的结合方式展开研究,尝试在较低的温度下获得较高的脱硝效率。Pd与钙钛矿的结合方式主要采用掺杂和负载两种形式并通过添加一定的助剂来优化催化剂的性质。通过测试不同温度、不同气时空速、不同氧气浓度、不同H2/NO比以及不同SO2浓度等条件下催化剂的脱硝活性,对催化剂进行性能研究。同时结合一系列的物理化学表征对催化剂的活性进行分析,从本质上解释催化剂具有良好活性的原因。首先,利用溶胶凝胶法易于掺杂的特点,将少量的Pd掺杂于钙钛矿的B位以提高催化剂的脱硝活性,同时掺杂少量的助剂Ce于钙钛矿的A位以提高催化剂的抗硫性,制备出新型的钙钛矿催化剂用于H2-SCR脱硝。对叁种不同B位(B=Mn,Co,Fe)的新型钙钛矿进行脱硝活性测试,得出叁种催化剂的活性顺序为:La0.9Ce0.1Mn0.9Pd0.1O3>La0.9Ce0.1Co0.9Pd0.1O3>La0.9Ce0.1Fe0.9Pd0.1O3,证明钙钛矿的脱硝活性与B位离子的种类有关。另外,对叁种新型钙钛矿进行了抗硫性测试,结果表明催化剂受SO2的影响很小,说明Ce的掺杂有利于提高催化剂的抗硫性。由于La0.9Ce0.1Mn0.9Pd0.1O3催化剂具有良好的脱硝活性,我们对它的物理化学性质以及脱硝活性进行进一步详尽的研究。通过对比La0.9Ce0.1Mn0.9Pd0.1O3催化剂与未掺杂LaMnO3催化剂的物理化学表征结果,我们发现掺杂后催化剂的表面形貌、比表面积、酸性位点等性质都发生明显的改变,这些改变皆有利于H2-SCR脱硝反应的进行。同时,对La0.9Ce0.1Mn0.9Pd0.1O3催化剂进行了一系列的脱硝活性实验,结果表明La0.9Ce0.1Mn0.9Pd0.1O3催化剂在2%O2条件下始终能保持90%以上的去除效率,4%O2条件下仍能保持83%的去除效率,并且在SO2浓度高达300 ppm时,催化剂的去除效率下降不到10%,说明催化剂能在比较恶劣的环境下保持良好的活性并具有极好的抗硫性能。此外,利用水热法分散度高的特点,我们选用比表面积较大的LaCoO3为基底,将Pd均匀负载于LaCoO3表面用于H2-SCR脱硝。制备了一系列不同Pd含量的x%Pd@LaCoO3(x=0,0.5,1,2,4)催化剂并选用泡沫镍为载体以减少催化剂的用量。对x%Pd@LaCoO3催化剂在不同氧气浓度下进行了脱硝活性测试,结果表明催化剂在4%O2条件下由于O2对反应的促进作用强烈,导致催化剂的脱硝效率局部好于2%O2时的脱硝效率,这有利于催化剂用于工厂烟气脱硝处理。此外,我们还对其他条件下催化剂的脱硝活性进行研究,结果证明催化剂在不同条件下均具有良好的脱硝活性并在低SO2浓度下保持良好性能。总之,Pd与钙钛矿的结合形式会对H2-SCR脱硝反应产生影响。同时,改变B位元素、Pd含量、添加助剂、反应条件等都会对催化剂的脱硝效率产生影响。对于两种不同Pd结合方式的新型钙钛矿催化剂,我们需要在考虑各自最优反应条件的同时兼顾实际情况选择合适的反应条件,以达到最理想的去除效果。(本文来源于《华东理工大学》期刊2018-05-14)

高岩,叶璐,姚亚男[2](2017)在《可见光驱动钙钛矿结构的纳米立方CoSn(OH)_6催化二氧化碳还原》一文中研究指出利用可见光催化催化还原CO_2是解决环境问题和能源需求的一种有前景的途径。我们最近首次利用钙钛矿结构的纳米立方CoSn(OH)_6成功实现CO_2还原制取CO,同时开发了多个高效光催化二氧化碳还原体系。~([1,2])我们将在报告中详细汇报本课题组在这一领域的研究进展。(本文来源于《第十五届全国光化学学术讨论会会议论文集》期刊2017-08-21)

徐丽娟[3](2017)在《铁基钙钛矿的制备及其光热催化还原CO_2性能研究》一文中研究指出随着现代化工业的快速发展,导致大气中污染物浓度的不断增加,其中二氧化碳作为温室效应的主要气体来源,使得全球气温持续升高,随之带来的一系列环境问题受到人类的广泛关注。如何解决这一难题,使得世界很多学者们绞尽脑汁。相对于传统的物理处理方法,利用化学法将CO_2转化为新能源再次利用是一种既环保又有前途的解决方案。本文以材料铁酸镧为基础展开,首先在其B位掺杂邻近的过渡金属元素钴,利用溶胶凝胶法合成不同的比例的LaCo_xFe_(1-x)O_3(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8,1)样品,对其晶体结构、微观形貌、比表面积、氧空位、能带结构和催化性能进行了详细的表征。实验结果表明,在光热条件(350℃+vis-light)下,反应6小时,光热催化还原CO_2得到CH_4和CH_3OH的平均产量最大可分别达到361.01和72.04μmolg~(-1),对于没有任何Co掺杂的原材料LaFeO_3来说,分别提高了3.0和4.8倍,这主要是由于元素掺杂对样品的能带结构具有一定的影响作用。这使得掺杂后的材料在光热催化还原二氧化碳制碳氢化合物燃料的方向有很大应用前景。同样基于铁酸镧展开,在B位掺杂另外一种过渡金属元素Ni,对通过溶胶凝胶法制备的LaNi_xFe_(1-x)O_3纳米粉体采用XRD、SEM、UV-vis、电化学等方法进行表征,重点表征了它的催化活性。结果表明,当Ni的掺杂量为0.4时,样品表现出最好的光热催化性能,在同样的催化条件下,LaNi_xFe_(1-x)O_3在可见光照射6小时后得到平均最高产甲烷和甲醇量383.02及76.27μmolg~(-1),在此研究过程中,重点考察了掺杂对样品禁带宽度的影响,发现不同掺杂元素及比例对样品能带结构调整有一定规律,以减小带隙、优化价带和导带的位置来提高催化活性。最后我们以铁、钴、镍叁种相邻元素的叁元相图为基础,通过钴和镍元素的掺杂来探究叁种不同元素及不同掺杂比对光热催化性能的具体影响。以溶胶凝胶法成功合成了LaNi_xCo_(1-x)O_3钙钛矿,对其能带结构进行深入的研究,实验结果表明,不同的过渡金属元素之间的掺杂对材料的催化活性有一定影响,并且存在一个最佳元素组合,找到这个最匹配的组合元素,便可得到最佳的催化性能,通过一系列实验,我们最终发现钴和镍组合效果最佳,甲烷和甲醇的平均产量分别为493.14及92.43μmolg~(-1)。另外,本文中我们结合了光,热和化学过程,开发了一种新方法,将CO_2还原为烃燃料,优化了其催化性能。(本文来源于《上海应用技术大学》期刊2017-05-30)

郭亚丹,江海鸿,卜显忠,付显婷,高柏[4](2016)在《锐钛矿型TiO_2的低温制备及其光催化还原六价铀活性研究》一文中研究指出以TiCl_4为钛源,采用简单易行的溶胶凝胶法低温制备锐钛矿型TiO_2光催化剂。采用XRD、SEM、DRS和LRS等手段对所制备的锐钛矿型TiO2催化剂的结构进行了表征。通过光催化还原U(Ⅵ)效果研究了锐钛矿型TiO_2光催化剂的光催化还原活性。结果表明,催化剂在紫外光区有较强的吸收,纳米锐钛矿型TiO_2的吸收带边分别为398 nm,纳米TiO_2样品的禁带宽度为3.14 e V。锐钛矿型TiO_2对U(Ⅵ)的光催化还原活性可达到99%。为高效光催化还原技术处理低浓度含铀废水提供实验依据。(本文来源于《陶瓷学报》期刊2016年03期)

王叶,刘俊芳,王淼,袁煜昆,杨合情[5](2016)在《氢化暴露{001}晶面锐钛矿TiO_2纳米片增强的光催化还原CO_2性能》一文中研究指出近年来,氢化TiO_2因其独特的光电性质,在光催化、微波吸收、燃料电池等领域具有潜在的应用价值[1]。光催化还原CO2能够实现可再生能源作用下碳资源的大循环,对解决能源与环境污染危机具有重要的科学意义。但有关氢化TiO_2在光催化还原CO_2方面的研究至今未见报道。本实验利用溶剂热法制备出暴露{001}晶面的锐钛矿型TiO_2纳米片,研究发现氢化处理的纳米片具有比氢化前的纳米片和P25更强的光催化还原CO_2性能。(本文来源于《中国化学会第30届学术年会摘要集-第二十七分会:光化学》期刊2016-07-01)

石丽娜[6](2016)在《Ag修饰石墨烯基钙钛矿的制备及氧还原催化性能研究》一文中研究指出金属-空气电池由于具有能量效率高、环境友好等优点是当前电池研究领域中的焦点。但是缺乏具有高活性和高稳定性的催化剂一直是限制其实际应用的主要障碍。钙钛矿因具备催化活性高、耐氧化、碱性溶液中稳定等优点,通常被用来替代贵金属催化剂。因此,将钙钛矿与石墨烯复合后并用Ag修饰形成叁元复合催化剂材料,改善电极的叁相传输性能,提高其导电性,并产生新颖的协同效应,具有广阔的应用前景。本研究采用两步合成法成功制备了Ag修饰的石墨烯基纳米钙钛矿复合粉体催化剂。采用XRD、SEM、XPS等技术研究所合成催化剂的晶体结构、表面形貌和元素组成;使用旋转圆盘电极技术,测试了合成催化剂材料的氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)电催化性能;并将叁元复合催化剂材料作为金属锌-空气电池的空气电极,用恒流放电仪测试电池的放电性能及循环稳定性。SEM、XRD及XPS测试结果表明,钙钛矿与石墨烯复合并没有改变其钙钛矿结构,石墨烯作为支撑材料形成一种良好导电网络,Ag是以金属单质的形式存在,并且当B位元素是Ni时为特殊的层状钙钛矿结构。通过电化学表征手段确定了空气电极的最佳工艺条件,并确定复合材料中Ag的最佳含量为2 wt%,进而发现2wt%Ag/La2NiO4-RGO催化剂材料作为金属锌-空气电池的双效氧电极,对氧气还原与氧气析出都表现出了较高的催化活性,且具有良好的循环稳定性。说明2wt%Ag/La2NiO4-RGO是一种优异的双功能催化剂材料。(本文来源于《燕山大学》期刊2016-05-01)

白晓功[7](2016)在《氧还原反应催化材料及少铅钙钛矿太阳能电池的研究》一文中研究指出当今世界,能源危机和环境污染问题日益严重,对现有化石能源进行高效清洁利用或开发新型可再生能源是解决以上问题的有效途径。本文针对氢氧(H2-O2)燃料电池阴极催化剂以及钙钛矿太阳能电池光吸收材料领域存在的关键科学问题进行了以下两个方面的研究。燃料电池(Fuel Cells, FCs)是一种将燃料中的化学能直接转化为电能的发电装置,具有能源利用效率高、清洁环保、携带方便等优点,已被实际应用于多个领域。但是由于其阴极氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction, ORR)所使用的电催化剂(贵金属铂,Pt)价格昂贵,FCs的商业化进程受到严重影响。开发非铂ORR电催化材料是解决这一瓶颈问题的重要途径。二维碳材料,尤其是掺氮石墨烯,具有比表面积大、电子传导能力强、热稳定性好、机械强度高等优点,被认为是有希望替代Pt的ORR阴极电催化材料。目前已报道的掺氮石墨烯在碱性介质中具有优良的ORR催化活性,但其在酸性介质中的ORR催化活性较差。针对这一问题,本文采用尿素作氮源,通过调控氧化石墨烯和尿素的热解温度,制备了一系列掺氮石墨烯,将其应用于ORR并进行了一系列结构表征和电化学性能研究。研究结果表明,掺杂石墨烯中N元素有多种存在方式(如吡咯N和吡啶N),热解温度影响N元素分布,其中,结构缺陷度高、各种N形态分布均衡的掺杂石墨烯在碱性介质和酸性介质中均表现出优异的ORR催化活性。作为光伏电池,钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cells, PSCs)是当今光电领域的研究前沿。2012年至今,PSCs能量转化效率取得了重大突破,目前已超过20%。PSCs所使用的光吸收材料为有机-无机杂化铅卤钙钛矿(APbX3),其含有的重金属元素铅能够在生物体内累积,使人中毒,对环境也有潜在危害,这使得PSCs的大规模商业化前景暗淡。因此,对PSCs少铅化、无铅化的研究势在必行。为了保证钙钛矿的叁维结构不被破坏,本文采用与铅离子等价且离子半径接近的锶离子来部分替代铅离子,制备了一系列少铅钙钛矿材料CH3NH3SrxPb(1-X)I3,并将其应用于少铅PSCs器件来进行研究。本文系统研究了锶元素掺杂对钙钛矿光吸收材料晶体结构、形貌、吸光性以及器件光电性能的影响。研究表明,一方面,锶元素取代少量铅元素并没有改变钙钛矿原有晶体结构;另一方面,锶元素的加入可以改善钙钛矿对氧化钛多孔层的覆盖率。其中,30%锶取代量的CH3NH3Sro.3Pbo.7I3可见光吸收强度优于全铅CH3NH3Pb3,但是基于少铅CH3NH3Sro.3Pbo.7I3的PSCs光电转化效率低于全铅钙钛矿器件。(本文来源于《大连理工大学》期刊2016-05-01)

马思聪[8](2016)在《锐钛矿TiO_2不同晶面催化CO_2还原的理论研究》一文中研究指出近年来由于CO_2是温室效应的主要贡献者之一,二氧化碳的循环利用已成为一个重要的课题。其中,TiO_2是一种很有前途的催化剂。利用密度泛函理论,本论文主要研究TiO_2不同晶面对催化CO_2还原的活性影响。(001)晶面暴露的新解释:传统的解释认为吸附的F原子会起到特殊的稳定(001)晶面的作用,从而增加(001)晶面的暴露比。但一些实验发现(001)晶面的暴露比很大程度上依赖于氢氟酸溶液的浓度,该现象不能用传统理论去解释。本论文提出了一种新的解释,认为HF分子在暴露(001)晶面上发挥着关键作用。(001)和(101)晶面的活性比较:实验发现CO_2还原活性依赖于TiO_2所暴露的特殊晶面。然而,哪一个晶面活性更高仍旧有较大的争议。本论文以激发电子迁移和CO_2光还原反应为切入点去探究晶面的活性高低。由于(101)面具有高的导带、低的CO_2光还原反应能垒和易于产物脱附的性质,因此本文支持(101)面具有更高的反应活性。光生载流子在(001)和(101)晶面间分离机理:光催化反应,节结构已被证明是一种有效的方法来增加光生载流子(激发电子和光生空穴)的分离效率,但载流子的分离机制尚不清楚。本论文构建了(001)和(101)的界面模型来探究光生载流子的迁移过程。激发电子和光生空穴均会优先占据在(001)面上,而非(101)面。然而,界面处高的导带能级抑制了电子的迁移。与激发电子的迁移过程相反,适当的界面价带能级促使空穴可以从(101)晶面迁移到(001)面。Rh1/Ti O_2催化剂上H2还原CO_2高选择产CO的理论解释:CO_2可以和H2共吸附在Rh原子上,发生反应生成CO。而生成的CO一旦吸附到Rh原子上会抑制H2的继续吸附,从而使得CO的后续加氢难以发生。这也就解释实验上观察到的CO_2可以高选择转化为CO。(本文来源于《中国石油大学(北京)》期刊2016-03-01)

陈凤英,肖丽,杨翠霞,庄林[9](2015)在《钙钛矿型复合氧化物CaVO_3的制备及对氧还原反应的电催化性能》一文中研究指出以五氧化二钒、硝酸钙、柠檬酸和草酸为原料,采用溶胶-凝胶法制备出CaVO_3的前驱体,在氩气保护下1 000℃煅烧2 h,成功制备出目标产物CaVO_3.对前驱体和目标产物分别进行了傅里叶变换红外(FTIR)光谱、热重(TG)分析、X射线衍射(XRD)和电导率等表征.在1 mol·L~(-1)的KOH电解质溶液中测试了样品的氧还原反应(ORR)催化性能.结果表明,修饰电极上(ORR)的电子转移数是1.5-1.7,发生的是2电子还原.(本文来源于《物理化学学报》期刊2015年12期)

沈晓晨[10](2015)在《钙钛矿型氧化物表面过氧化氢电催化还原反应研究:组成设计及离子替换》一文中研究指出能源危机和环境问题是人类社会面临的两大挑战,人们提出了多种解决方案来应对上述问题。作为一种高性能可再生能源的获取方式,燃料电池被看做是有效解决这些问题的潜在途径,近年来对这一领域的研究也倍受关注。在燃料电池中,其阴极反应多与氧还原反应(ORR)有关,O_2在溶液中极为有限的溶解度及其较高的还原能垒严重制约了电池性能。H_2O_2具有溶液浓度高、储运方便安全、还原反应能垒低等优点,有望取代O_2作为燃料电池的阴极氧化剂。在目前用于催化H_2O_2还原反应(HPRR)的催化剂中,钙钛矿型氧化物具有合成简单、成本低廉、组成和性质易调变、相对高活性和稳定性等特点,具有非常好的实际应用前景。目前对于钙钛矿型氧化物上HPRR过程的研究尚处于起步阶段,对催化剂的构效关系的理解也有待深入,对于如何设计高活性的HPRR催化剂也缺乏理论探索。因此,探究钙钛矿型氧化物的组成与其HPRR性能之间的关系,并且试图构建高性能催化剂的理论设计依据显得十分重要。此外,元素替换是调控钙钛矿型氧化物催化性能的重要途径,A、B位元素的替换对HPRR性质的影响及调控行为也有待深入探索,基于上述思路,本论文的研究从以下两方面展开:Ⅰ.钙钛矿型氧化物的组成设计研究及HPRR应用采用共沉淀法制备一系列钙钛矿型氧化物催化剂,通过调控组成对其B位元素的eg轨道电子占据情况进行调变,并进一步研究其HPRR活性。建立eg轨道电子占据情况与HPRR活性之间的"火山型"关系。研究表明,当钙钛矿型氧化物的B位元素的eg轨道电子占据接近1(unity)时,钙钛矿型氧化物表现出最佳的HPRR活性。进一步分析表明,B位元素的eg轨道的电子占据情况影响了活性位B位上HPRR过程的决速步,这是导致其催化活性差异的本质原因。根据拟合的HPRR Tafel斜率,我们还进一步分析了样品表面HPRR过程的决速步,并提出了可能的反应机理。Ⅱ.元素替换对钙钛矿型氧化物HRRR催化性能的调控研究以钙钛矿型氧化物LaCoO3为模型化合物,通过溶胶凝胶法分别合成A位Sr 替换和 B 位 Mn 替换的 LaxSr1-xCoC3(LSCO)和 LaCoxMn1-xO3(LCMO)系列钙钛矿型氧化物催化剂,并研究了 A、B位元素替换对其组成结构和HPRR催化性能的影响。结果表明,A位用Sr替换La后,LSCO样品中存在表面Sr偏析现象,惰性的表面Sr-O结构覆盖了 B位Co活性位点,导致替换后的LSCO对于HPRR的催化活性明显低于LCO。而B位用Mn替换Co后,其催化性能显着提升,并且以20%Mn替换的LaCo0.8Mn0.2O3具有最佳的催化活性。Raman和XPS分析表明B位Mn替换增强了 LCO中B06结构的畸变,改变了 B位元素的电子结构,提高了高活性Mn3+物种的比例,从而增强了 LCMO的HPRR催化活性。以上工作系统研究了钙钛矿型氧化物的电子结构性质与其HPRR活性之间的构效关系,对其表面发生的HPRR反应过程也有了进一步的理解,这些研究结果将为设计高性能钙钛矿型氧化物催化剂材料提供理论依据。(本文来源于《南京大学》期刊2015-05-01)

催化还原钙钛矿论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

利用可见光催化催化还原CO_2是解决环境问题和能源需求的一种有前景的途径。我们最近首次利用钙钛矿结构的纳米立方CoSn(OH)_6成功实现CO_2还原制取CO,同时开发了多个高效光催化二氧化碳还原体系。~([1,2])我们将在报告中详细汇报本课题组在这一领域的研究进展。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

催化还原钙钛矿论文参考文献

[1].李婷婷.Pd改性的钙钛矿催化剂用于氢气选择性催化还原NO的研究[D].华东理工大学.2018

[2].高岩,叶璐,姚亚男.可见光驱动钙钛矿结构的纳米立方CoSn(OH)_6催化二氧化碳还原[C].第十五届全国光化学学术讨论会会议论文集.2017

[3].徐丽娟.铁基钙钛矿的制备及其光热催化还原CO_2性能研究[D].上海应用技术大学.2017

[4].郭亚丹,江海鸿,卜显忠,付显婷,高柏.锐钛矿型TiO_2的低温制备及其光催化还原六价铀活性研究[J].陶瓷学报.2016

[5].王叶,刘俊芳,王淼,袁煜昆,杨合情.氢化暴露{001}晶面锐钛矿TiO_2纳米片增强的光催化还原CO_2性能[C].中国化学会第30届学术年会摘要集-第二十七分会:光化学.2016

[6].石丽娜.Ag修饰石墨烯基钙钛矿的制备及氧还原催化性能研究[D].燕山大学.2016

[7].白晓功.氧还原反应催化材料及少铅钙钛矿太阳能电池的研究[D].大连理工大学.2016

[8].马思聪.锐钛矿TiO_2不同晶面催化CO_2还原的理论研究[D].中国石油大学(北京).2016

[9].陈凤英,肖丽,杨翠霞,庄林.钙钛矿型复合氧化物CaVO_3的制备及对氧还原反应的电催化性能[J].物理化学学报.2015

[10].沈晓晨.钙钛矿型氧化物表面过氧化氢电催化还原反应研究:组成设计及离子替换[D].南京大学.2015

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