论文摘要
采用溶胶-凝胶法,制备了La-B-Sn-O(B=Mn、Fe、Co、Ni、Cu)系列复合氧化物催化剂,以甲烷催化燃烧反应作为探针考察其催化性能。运用XRD、FT-IR、TPR、BET、TEM、电导等手段对催化剂的组成与结构、氧化.还原能力、比表面、导电性能形貌等进行表征。实验结果表明,La-Mn-Sn-O、La-Fe-Sn-O和La-Co-Sn-O三个体系样品经1100℃焙烧3h后,分别形成了物相为LaMn0.8O3、FeLaO3、LaCoO3的钙钛矿和烧绿石La2Sn2O7两相共存的复合氧化物。而La-Ni-Sn-O、La-Cu-Sn-O体系分别形成了双钙钛矿La2NiSnO6、La2CuSnO6和La2Sn2O7复合氧化物。其中La-Mn-Sn-O体系的催化性能最为优越,其T10和T90分别为440℃和628℃;其次是La-Co-Sn-O体系的催化性能,其T10为496℃,T90为692℃;La-Ni-Sn-O体系的活性稍低于其La-Co-Sn-O体系;而La-Fe-Sn-O与La-Cu-Sn-O体系的催化性能相对较差。为了探讨La-Mn-Sn-O的催化性能与其所包含的LaMnO3和La2Sn2O7物相活性的关系,采用同样的制备方法分别制备了单相LaMnO3和La2Sn2O7,并考察其催化性能,对La-Co-Sn-O体系催化性能也采用了相同方式进行探讨。结果发现La-Mn-Sn-O和La-Co-Sn-O体系活性优于其所包含任一物相的活性,是其所含物相LaMnO3/La2Sn2O7、LaCoO3/La2Sn2O7协同作用的结果。采用溶胶-凝胶法制备La-Ni-Sn-O体系,形成的主相是La2NiSnO6。同时本文又分别采用溶胶-凝胶-微波法、均匀沉淀-干燥箱干燥和均匀沉淀-超临界干燥三种方法制备了La-Ni-Sn-O体系样品,只有采用溶胶-凝胶-微波法获得了单相双钙钛矿La2NiSnO6。与普通溶胶-凝胶法制备La-Ni-Sn-O体系相比,其催化活性有所提高,表明La2NiSnO6是一种较好的甲烷燃烧催化剂。
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摘要ABSTRACT第一章 前言1.1 研究背景1.2 甲烷燃烧催化剂的发展现状1.3 本论文研究工作第二章 实验部分2.1 试剂2.2 检测方法与仪器2.2.1 X射线衍射表征(XRD)2-TPR)'>2.2.2 程序升温还原测定(H2-TPR)2.2.3 比表面积的测定(BET)2.2.4 红外光谱测试(FT-IR)2.2.5 空气中不同温度下电导的测定2.2.6 磁性测定(Magnetism techniques)2.2.7 透射电镜(TEM)和TEM-EDS能谱2.3 催化剂的制备2.3.1 溶胶-凝胶法及制备实例2.3.2 均匀-沉淀法及制备实例2.4 催化剂活性评价2.4.1 活性评价装置2.4.2 催化剂评价方法及数据处理2.4.3 测试催化剂评价装置的稳定性第三章 La-Mn-Sn-O复合氧化物的甲烷催化燃烧性能3.1 催化剂的制备3.2 催化剂的表征3.3 结果与讨论3.3.1 催化剂物相分析3.3.2 比表面积(BET)及平均粒径2-TPR分析'>3.3.3 催化剂H2-TPR分析3.3.4 催化剂的电导分析3.3.5 催化剂活性分析3.4 小结第四章 La-B-Sn-O(B=Fe、Co)体系复合氧化物的催化性能4.1 催化剂的制备4.2 催化剂的表征4.3 结果与讨论4.3.1 催化剂物相分析4.3.2 比表面积(BET)及平均粒径4.3.3 外光谱分析2-TPR分析'>4.3.4 催化剂H2-TPR分析4.3.5 催化剂的电导分析4.3.6 催化剂活性分析4.4 小结第五章 溶胶-凝胶法制各La-B-Sn-O(B=Ni、Cu)体系的物相形成过程及催化活性5.1 催化剂的制备5.2 催化剂的表征5.3 结果与讨论5.3.1 催化剂物相分析5.3.2 红外光谱分析2-TPR分析'>5.3.3 催化剂H2-TPR分析5.3.4 比表面积(BET)及平均粒径5.3.5 催化剂的电导分析5.3.6 催化剂活性分析5.4 小结第六章 不同方法制备的La-Ni-Sn-O体系样品催化活性比较6.1 催化剂的制备6.2 催化剂的表征6.3 结果与讨论6.3.1 催化剂物相分析6.3.2 比表面积(BET)及平均粒径6.3.3 催化剂的透射电镜图片及TEM-EDS能谱6.3.4 红外光谱分析2-TPR分析'>6.3.5 催化剂H2-TPR分析6.3.6 催化剂的电导分析6.3.7 催化剂磁性测量结果及分析6.3.8 催化剂活性分析6.4 小结第七章 总结参考文献致谢攻读硕士学位期间发表论文
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标签:钙钛矿论文; 烧绿石论文; 甲烷催化燃烧论文; 稀土论文;
La-B-Sn-O(B=Mn、Fe、Co、Ni、Cu)系列复合氧化物催化剂的制备及表征
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