不同氧化度钙锰矿—水锰矿的合成及其吸附氧化特性

不同氧化度钙锰矿—水锰矿的合成及其吸附氧化特性

论文摘要

氧化锰作为环境中重要的吸附载体、氧化还原载体、化学反应催化剂及信息载体,其资源属性和环境属性日益受到人们的关注,因此,促进氧化锰矿物资源的开发与利用具有重要的理论和实践意义。尤其是3×3隧道结构的钙锰矿,由于特殊的结构有利于金属离子的嵌入和脱出,使得其除了在氧化-还原、吸附-解吸方面的应用外,更可以作为离子交换材料、二次锂离子电池电极材料等应用于诸多领域。本文通过改变前驱物的制备,在常压回流和热液高压条件下合成出了不同氧化度系列的钙锰矿—水锰矿混合物,探讨了改进后热液产物对重金属Cr(Ⅲ)的氧化特性和对Pb的吸附性能,以及作为锂离子电池正极材料的充放电性能。取得的主要结果有:1、通过控制水钠锰矿合成过程中Mn(Ⅱ)和Mn(Ⅶ)的比例,获得了不同氧化度系列的前驱物,并通过对传统方法的改进,直接合成了不同氧化度系列结构稳定的布塞尔矿。2、经常压回流和热液转化,获得了以钙锰矿为主的锰氧化物。传统方法获得的前驱物在转化的同时还存在部分水钠锰矿,改进方法合成的前驱物在向钙锰矿转化后,水钠锰矿完全消失,但同时出现了部分水锰矿杂质,结果显示,产物具有不同的锰平均氧化度。3、上述获得的不同氧化度系列的钙锰矿—水锰矿产物对Cr(Ⅲ)表现出了不同的氧化特性,样品的氧化度越大,Cr(Ⅵ)的氧化量越高。4、钙锰矿—水锰矿产物对Pb的吸附表现出了不同的性能:样品氧化度越高,对Pb吸附量越大,在吸附过程中释放的Mn(Ⅱ)也越少;而释放的H+则随氧化度的升高有所上升,释放的Mg2+与样品氧化度无明显关系。5、不同氧化度系列产物作为锂离子电池正极材料,表现出了不同的充放电性能:氧化度3.46~3.73之间的样品显示出了较高的首次放电比容量,氧化度为3.83的样品在首次放电比容量较小的情况下,表现出了较高的循环稳定性,经40次充放电后,其容量保持率最高,仍然达到79%。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 1.前言
  • 1.1 研究背景
  • 1.2 研究目的
  • 2.材料与方法
  • 2.1 蒸馏去离子水及试剂
  • 2.2 前驱物水钠锰矿的制备
  • 2.3 前驱物布塞尔矿的制备
  • 2.3.1 传统方法制备布塞尔矿
  • 2.3.2 改性布塞尔矿制备
  • 2.4 钙锰矿的制备
  • 2.4.1 热液条件合成钙锰矿
  • 2.4.2 常压回流合成钙锰矿
  • 2.5 产物的锰氧化度测定
  • 2.5.1 锰质量分数测定
  • 2.5.2 锰平均氧化度滴定
  • 2.6 产物的鉴定与分析
  • 2.6.1 矿物的XRD分析
  • 2.6.2 矿物的红外光谱分析
  • 2.7 供试氧化锰矿物对Cr(Ⅲ)氧化性能表征
  • 2.7.1 动力学实验
  • 2.7.2 热力学实验
  • 2.8 供试氧化锰矿物对Pb(Ⅱ)的吸附性能
  • 2.9 矿物的电化学性能测试
  • 3 结果与分析
  • 3.1 矿物合成表征
  • 4+(MnCl2+NaOH)步骤合成的氧化锰矿物及其表征'>3.1.1 KMnO4+(MnCl2+NaOH)步骤合成的氧化锰矿物及其表征
  • 4+(MgCl2+MnCl2+NaOH)步骤合成的氧化锰矿物及其表征'>3.1.2 KMnO4+(MgCl2+MnCl2+NaOH)步骤合成的氧化锰矿物及其表征
  • 3.1.3 讨论
  • 3.2 供试氧化锰矿物对Cr(Ⅲ)氧化性能表征
  • 3.2.1 动力学实验
  • 3.2.2 热力学实验
  • 3.2.3 讨论
  • 3.3 供试氧化锰矿物对Pb(Ⅱ)的吸附性能
  • 3.3.1 样品对Pb(Ⅱ)的等温吸附
  • 3.3.2 供试样品吸附Pb(Ⅱ)过程中Mn(Ⅱ)的释放
  • +的释放'>3.3.3 供试样品吸附Pb(Ⅱ)过程中H+的释放
  • 2+的释放'>3.3.4 供试样品吸附Pb(Ⅱ)过程中Mg2+的释放
  • 3.3.5 讨论
  • 3.4 矿物的电化学性能测试
  • 3.4.1 讨论
  • 4 结语
  • 参考文献
  • 致谢
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