光催化-BAF联合工艺降解水体中2，4-二硝基苯酚

论文摘要

TiO2具有较高的光催化活性,较高的化学稳定性和热稳定性,容易得到,本身又不具有毒性,对环境没有负面影响,对难生物降解的物质催化彻底,已经成为最引人注目的环境净化材料之一,在环保领域的应用得到了广泛的研究。但由于TiO2的种种限制,目前很难真正的应用于工业化的废水处理工程中,主要限制有光响应范围太窄（只对λ<387 nm的紫外光响应）和使用后难回收再利用。目前主要的研究大多是制备纳米TiO2溶胶和粉末,难以回收,也有负载型光催化剂的研究,但也存在载体的稳定性不足和催化剂薄膜脱落的问题,而改性则主要是提高光催化活性。本试验采用溶胶-超声共融-凝胶-滴油造粒法制备粒径0.5～2mm的TiO2-Al2O3复合微球光催化剂。制备了不同Ti/Al摩尔比,不同煅烧温度下的复合光催化剂,对催化剂样品进行了XRD分析,确定不同煅烧温度对TiO2-Al2O3晶型的影响。取其中一种比例和煅烧温度下的催化剂作为降解反应的催化剂,以具有生物毒性的2,4-二硝基苯酚（2,4-DNP）作为模型污染物,以紫外杀菌灯作为光源,检验催化剂的光催化活性。对不同浓度的2,4-二硝基苯酚模拟废水进行光催化降解、BAF生物降解、光催化-BAF联合降解试验,对比了单独处理与联合处理的特点,采用UV-vis、HPLC对水样进行了分析,观察2,4-二硝基苯酚降解情况。XRD分析表明,Al的加入明显提高了TiO2的相变温度,850℃下才发生了由锐钛矿型向金红石型的转变,TiO2:Al2O3<1:2时,没有Al2O3的衍射峰出现,说明Al2O3可能以非晶体状分散在TiO2的表面上。水样HPLC图谱表明,光催化和生物降解方法都检测到了一种主要的中间产物,有的检测出有几种产物。UV-vis图谱表明,降解过程中首先发生脱硝基反应,硝基被羟基替换。光催化过程中pH的降低表明反应过程中有羧酸类的中间产物产生,表明苯环被打断。降解的主要过程可能是：替换硝基-开环-彻底氧化,最终的产物为N03-、CO2、H2O。催化试验结果表明,制备的催化剂具有较好的紫外光催化活性,且使用后容易从水溶液中分离。以光催化作为预处理,联合BAF生物降解,光催化的中间产物,使微生物对有毒废水具有更好的适应性,2,4-二硝基苯酚的降解速率相对于单独生物降解大大提升,显著缩短了降解时间。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 研究背景
• 2研究'>1.2 TiO₂研究
• 2光催化机理'>1.2.1 TiO₂光催化机理
• 2光催化的影响因素'>1.2.2 TiO₂光催化的影响因素
• 2的负载型光催化剂'>1.2.3 基于TiO₂的负载型光催化剂
• 2掺杂改性'>1.2.4 TiO₂掺杂改性
• 1.3 2,4-二硝基苯酚降解研究
• 1.4 曝气生物滤池
• 第2章 实验设计
• 2.1 实验用药品
• 2.2 实验用仪器
• 2-Al₂O₃复合微球光催化剂制备'>2.3 TiO₂-Al₂O₃复合微球光催化剂制备
• 2.4 曝气生物滤池的启动和运行
• 2.5 光催化反应
• 2.6 BAF降解反应
• 2.7 光催化预处理联合BAF降解反应
• 第3章 催化剂分析
• 第4章 试验结果与分析
• 4.1 光催化降解结果分析
• 4.1.1 光催化降解UV-vis分析
• 4.1.2 光催化降解HPLC分析
• 4.2 BAF降解结果分析
• 4.2.1 BAF降解UV-vis分析
• 4.2.2 BAF降解HPLC分析
• 4.3 联合降解结果分析
• 4.3.1 联合降解UV-vis分析
• 4.3.2 联合降解HPLC分析
• 第5章 结论
• 致谢
• 参考文献
• 攻读学位期间的研究成果