Co，Ni及Pd团簇熔化行为的分子动力学研究

论文摘要

纳米团簇作为纳米材料的重要组成部分,其许多性质至今尚未研究清楚,是当前凝聚态物理的重要研究课题之一。其中过渡金属纳米团簇作为一个研究热点,它们表现出许多奇特的特性,尤其引人注目。了解这些特殊性质,对于理解纳米材料的微观结构演变过程及制备优质的纳米材料具有重要的意义,同时为新材料的开发和应用提供了新的研究方向。本文利用分子动力学方法对Co, Ni, Pd过渡金属团簇进行了模拟研究,原子间相互作用势采用Gupta势,该模型势已被证明能够有效处理过渡金属团簇的热力学性质。模拟的主要内容为:（1）研究Con（n=13,14,38,55,56）团簇的熔化行为。（2）比较同族Nin , Pdn（n=13,55,147）同族小团簇熔化行为并研究其熔化过渡特性。研究的主要结论有:（1）Co13和Co14团簇的比热曲线和它们各自的Lindemann因子并不匹配。显示出滞后现象。Co13和Co14团簇的熔点由比热曲线来确定而不是Lindemann因子。Co38团簇在熔化过程中出现了异构化的过程,它的比热曲线并未显示明显的δ峰。对于不同团簇得到不同的预熔化区间,Co14和Co56团簇显示出两个预熔化区间:表面熔化和完全预熔化。（2）随着原子数的增加,Ni团簇和Pd团簇的熔点呈现出非单调性的变化,然而包含相同原子数目的Ni团簇和Pd团簇的熔点却具有相同的变化趋势。同时发现包含相同原子数目Ni团簇和Pd团簇熔点并不具有块体熔点的过渡特性,包含相同原子数目Ni团簇的熔点都高于Pd团簇的熔点。随着原子数的增加,两团簇熔点的差值在逐渐缩小。我们认为出现团簇熔化过渡异常现象的主要原因为包含相同原子数的Ni团簇基态与第一激发态的能量差值大于Pd团簇相应值。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 团簇的概念及研究意义
• 1.2 团簇研究现状
• 1.2.1 实验研究
• 1.2.2 理论研究
• 1.2.3 计算研究
• 1.3 团簇的理论研究方法
• 1.4 团簇的熔化和相变研究
• 第二章 分子动力学模拟方法
• 2.1 蒙特卡罗方法
• 2.1.1 基本原理
• 2.1.2 模拟步骤
• 2.2 分子动力学方法
• 2.2.1 基本原理
• 2.2.2 基本方程
• 2.2.3 一般模拟步骤
• 2.3 势能函数
• 2.3.1 对势
• 2.3.2 多体势
• 第三章 CO 团簇的熔化行为的研究
• 3.1 引言
• 3.2 研究方法和势模型
• 3.3 结果与讨论
• 3.4 结论
• 第四章 同族小团簇熔化过渡异常现象
• 4.1 引言
• 4.2 势模型和计算方法
• 4.3 结果与讨论
• 13团簇和Pd₁₃ 团簇熔化特性比较'>4.3.1 Ni₁₃团簇和Pd₁₃团簇熔化特性比较
• 55团簇和Pd₅₅ 团簇熔化特性比较'>4.3.2 Ni₅₅团簇和Pd₅₅团簇熔化特性比较
• 147团簇和Pd₁₄₇ 团簇熔化特性比较'>4.3.3 Ni₁₄₇团簇和Pd₁₄₇团簇熔化特性比较
• 4.4 结论
• 参考文献
• 发表文章目录
• 致谢