水热法制备的氧化铈为载体的负载型金催化剂对CO催化氧化反应研究

论文摘要

本文采用水热法合成了纳米级CeO2（粒径为9-15nm），并用此载体采用共沉淀法和沉积一沉淀法制备了系列Au／CeO2催化剂。通过X射线粉末衍射（XRD）、光电子能谱（XPS）、透射电子显微镜（TEM）、紫外-可见漫反射光谱（UV-VISDRS）和比表面（BET）等对催化剂结构进行了表征，考察了制备方法、水热温度、金的负载量等对催化剂结构及催化反应性能影响，同时探讨了催化剂的活性中心及反应机理。实验结果表明，用水热法制备的载体CeO2颗粒为球状、分布均匀、比表面积大。负载在CeO2载体上的金催化剂具有良好的催化活性。在温度低于50℃时，CO转化率达到了100％，而当载体上没有负载Au时，在同样温度下几乎没有催化活性。随着反应温度升高，催化剂的活性增加，在大致相同的金含量条件下，水热法制备的载体CeO2负载金催化剂催化活性好于共沉淀法（CP）和沉积沉淀法（MDP）。而在水热法中，以水热-沉积沉淀法制备的催化剂活性最好，其在0℃以下就已经有活性，最低完全转化温度T100为20℃，即室温下就可把CO完全转化；而用水热-共沉淀-A法制备的催化剂室温才开始有活性，T100为55℃；用共沉淀-水热-B法制备的催化剂T100为120℃；而使用共沉淀和沉积沉淀法（传统方法）制备的催化剂T100分别为150℃和180℃。本工作研究结果说明，催化剂中金高度分散在载体表面而且氧化态金物种和单质金物种具有一定比例是样品具有低温催化活性的原因。另外，载体的制备方法、催化剂的制备方法、金的负载量等对催化剂的催化活性都有一定的影响。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第1章 绪论
• 1.1 概述
• 1.2 金催化剂的研究历史
• 1.3 金表面和纳米金催化剂上的吸附
• 1.4 负载型金催化剂的催化性能
• 1.5 负载型金催化剂的活性影响因素
• 1.6 金催化剂参与的催化反应
• 1.6.1 CO低温催化氧化
• 1.6.2 NOx的还原
• s）的燃烧'>1.6.3 烃类及有机挥发物（VOC_s）的燃烧
• 1.6.4 低温水气变换反应
• 1.6.5 新型燃料电池反应
• 1.6.6 汽车尾气净化
• 1.6.7 甲烷催化燃烧
• 1.6.8 其它反应
• 1.7 活性中心和催化反应机理
• 1.8 本课题的研究意义和研究内容
• 1.8.1 研究意义
• 1.8.2 研究内容
• 参考文献
• 2的制备、表征及活性测试'>第2章 载体CeO₂的制备、表征及活性测试
• 2.1 引言
• 2.2 主要试剂和仪器
• 2的制备'>2.3 载体CeO₂的制备
• 2.4 载体的活性评价
• 2.5 载体的表征
• 2.6 结果与讨论
• 2.6.1 载体的X射线粉末衍射（XRD）
• 2.6.2 载体的活性测试
• 2.6.3 载体的透射电镜图（TEM）
• 2.7 本章小结
• 2的制备、表征及活性测试'>第3章 金催化剂Au/CeO₂的制备、表征及活性测试
• 3.1 引言
• 3.2 主要试剂和仪器
• 3.3 纳米金催化剂的制备
• 3.3.1 水热-沉积沉淀法（HDP）
• 3.3.2 水热-共沉淀法（HCP）
• 3.3.3 常用共沉淀法（CP）
• 3.3.4 改性后的沉积沉淀法（MDP）
• 3.4 催化剂的活性评价
• 3.5 催化剂的表征
• 3.6 结果与讨论
• 3.6.1 催化剂的活性测试
• 1、制备方法的影响
• 2、金负载量对催化剂反应性能的影响
• 3、水热温度的影响
• 3.6.2 催化剂的稳定性测试
• 3.6.3 催化剂的X射线粉末衍射（XRO）
• 3.6.4 金在催化剂中的氧化状态
• 3.6.5 催化剂的电子形貌
• 3.6.6 紫外-可见光漫反射光谱（UV-VISDRS）
• 3.7 活性中心和反应机理研究
• 3.8 本章小结
• 参考文献
• 第4章 总结
• 2催化剂性能比较'>4.1 与目前各国研制出的Au/CeO₂催化剂性能比较
• 4.2 结论
• 致谢
• 附录