本文主要研究内容
作者严萍（2019）在《Fe3C（Co）/N掺杂碳复合物的制备与电催化氧还原的性能研究》一文中研究指出：由于成本低、能量密度高等各种优点,燃料电池、金属空气电池以及氯碱电解槽等设备即将成为下一代电动汽车或者其它许多电气装置的动力来源。作为阴极的氧还原(ORR)反应,在这些电化学能量转换和存储装置中起着关键性的作用。然而,其缓慢的动力学限制了这类装置的效率和性能。铂基催化剂由于其优越的电化学性能成为目前最有效的氧还原电催化剂,但它也存在一些不可避免的问题,比如稀缺性、高成本,甲醇交叉中毒以及长期稳定性差。为了解决这些棘手的问题,大量的研究致力于合理设计和制备低成本的、高性能的替代铂基金属电催化剂的纳米复合物。异质原子(N,B,S,P,I,F等)掺杂的碳材料廉价且丰富,将Fe3C、Co与其复合,同时通过简单的方法改变复合物的形貌特征、调整多孔性,可用于进一步降低成本和提高催化剂的活性。因此,本论文采用不同的自模板方法用来设计和制备各种不同形貌特征的材料并运用于电催化ORR,设计方法巧妙地避开了牺牲模板法需要后续去除模板产生的浪费和繁琐的制备过程,简化了实验步骤,又降低了成本,主要的研究结果总结如下:1、采用g-C3N4作为碳源、氮源以及模板,借助葡萄糖的水热辅助作用将Fe2+组装到g-C3N4上,通过控制合成条件,从而构筑出一种三维多孔结构的类银耳状Fe3C/N-C复合物。制备方法简单,绿色环保。g-C3N4的纳米片层结构框架、小尺寸Fe3C提供的大量活性位点、N元素掺杂以及大的比表面积(1068.9 m2 g-1)的协同效应,使得制得的代表性产物Fe3C/N-C-5具有优良的电催化ORR性能,不管足起始电位(Eonset)还是半波电位(E1/2)都非常与Pt/C接近,并且E1/2只与Pt/C相差15 mV,优异的极限扩散电流为5.88 mA cm-2 at 0.2V vs RHE,高于Pt/C(5.45 mA cm-2 at 0.2V vs RHE)。在循环了2000次之后,Eonset与E1/2也无明显变化,电流密度(J)也能保持在原有基础上的97.89%,表明了 Fe3C/N-C-5复合物催化ORR循环稳定性高,催化的ORR电子转移数(n)在3.87～3.97之间,说明了氧还原反应是以四电子反应进行的。2、选择ZIF-8为自模板,借助其表面吸附作用以及气相沉积聚合策略的辅助作用,构筑了中空多孔Fe3C/N-C纳米复合物。实验结果表明,在碱性条件下,代表性产物Fe3C/N-C-10%具有优良的催化ORR活性,其Eonset,E1/2(只与Pt/C相差19 mV),J(为5.86 mA cm-2 at 0.2V vs RHE,超过了Pt/C的5.46 mA cm-2 at 0.2V vs RHE)都能与商业Pt/C催化剂相媲美。在循环5000次之后,Eonset与E1/2也无明显变化,J也能保持在原有基础上的95.7%,拥有比较低产率的副产物双氧水含量(1.91～7.01),说明在发生电催化过程中是以四电子反应进行的。3、利用ZIF-67与二氰二胺作为原料,发展出一种简单、通用、高产率的研磨法原位衍生出Co@N-CNT。二氰二胺作为丰富的氮源将异质原子N结合到CNT中,从而有效地增强了CNT催化ORR的活性。通过控制条件,合成了不同氮含量以及不同管径的N-CNT。在碱性中,代表性产物Co@N-CNT-20表现了杰出的电催化ORR性能,并且E1/2与Pt/C仅相差25 mV,J为5.62 mA cm-2 at 0.2 V vs RHE,高于Pt/C的5.46 mA cm-2 at 0.2 V vs RHE,在2000次循环之后发现,Eonset与E1/2没有明显变化,J也就只衰减了1.7%,反应过程中n在3.87～3.97之间。我们的策略提供了一种方便且可控的方法来原位制备掺氮的CNT,尤其是含金属的N-CNT。
Abstract
you yu cheng ben di 、neng liang mi du gao deng ge chong you dian ,ran liao dian chi 、jin shu kong qi dian chi yi ji lv jian dian jie cao deng she bei ji jiang cheng wei xia yi dai dian dong qi che huo zhe ji ta hu duo dian qi zhuang zhi de dong li lai yuan 。zuo wei yin ji de yang hai yuan (ORR)fan ying ,zai zhe xie dian hua xue neng liang zhuai huan he cun chu zhuang zhi zhong qi zhao guan jian xing de zuo yong 。ran er ,ji huan man de dong li xue xian zhi le zhe lei zhuang zhi de xiao lv he xing neng 。bo ji cui hua ji you yu ji you yue de dian hua xue xing neng cheng wei mu qian zui you xiao de yang hai yuan dian cui hua ji ,dan ta ye cun zai yi xie bu ke bi mian de wen ti ,bi ru xi que xing 、gao cheng ben ,jia chun jiao cha zhong du yi ji chang ji wen ding xing cha 。wei le jie jue zhe xie ji shou de wen ti ,da liang de yan jiu zhi li yu ge li she ji he zhi bei di cheng ben de 、gao xing neng de ti dai bo ji jin shu dian cui hua ji de na mi fu ge wu 。yi zhi yuan zi (N,B,S,P,I,Fdeng )can za de tan cai liao lian jia ju feng fu ,jiang Fe3C、Coyu ji fu ge ,tong shi tong guo jian chan de fang fa gai bian fu ge wu de xing mao te zheng 、diao zheng duo kong xing ,ke yong yu jin yi bu jiang di cheng ben he di gao cui hua ji de huo xing 。yin ci ,ben lun wen cai yong bu tong de zi mo ban fang fa yong lai she ji he zhi bei ge chong bu tong xing mao te zheng de cai liao bing yun yong yu dian cui hua ORR,she ji fang fa qiao miao de bi kai le xi sheng mo ban fa xu yao hou xu qu chu mo ban chan sheng de lang fei he fan suo de zhi bei guo cheng ,jian hua le shi yan bu zhou ,you jiang di le cheng ben ,zhu yao de yan jiu jie guo zong jie ru xia :1、cai yong g-C3N4zuo wei tan yuan 、dan yuan yi ji mo ban ,jie zhu pu tao tang de shui re fu zhu zuo yong jiang Fe2+zu zhuang dao g-C3N4shang ,tong guo kong zhi ge cheng tiao jian ,cong er gou zhu chu yi chong san wei duo kong jie gou de lei yin er zhuang Fe3C/N-Cfu ge wu 。zhi bei fang fa jian chan ,lu se huan bao 。g-C3N4de na mi pian ceng jie gou kuang jia 、xiao che cun Fe3Cdi gong de da liang huo xing wei dian 、Nyuan su can za yi ji da de bi biao mian ji (1068.9 m2 g-1)de xie tong xiao ying ,shi de zhi de de dai biao xing chan wu Fe3C/N-C-5ju you you liang de dian cui hua ORRxing neng ,bu guan zu qi shi dian wei (Eonset)hai shi ban bo dian wei (E1/2)dou fei chang yu Pt/Cjie jin ,bing ju E1/2zhi yu Pt/Cxiang cha 15 mV,you yi de ji xian kuo san dian liu wei 5.88 mA cm-2 at 0.2V vs RHE,gao yu Pt/C(5.45 mA cm-2 at 0.2V vs RHE)。zai xun huan le 2000ci zhi hou ,Eonsetyu E1/2ye mo ming xian bian hua ,dian liu mi du (J)ye neng bao chi zai yuan you ji chu shang de 97.89%,biao ming le Fe3C/N-C-5fu ge wu cui hua ORRxun huan wen ding xing gao ,cui hua de ORRdian zi zhuai yi shu (n)zai 3.87～3.97zhi jian ,shui ming le yang hai yuan fan ying shi yi si dian zi fan ying jin hang de 。2、shua ze ZIF-8wei zi mo ban ,jie zhu ji biao mian xi fu zuo yong yi ji qi xiang chen ji ju ge ce lve de fu zhu zuo yong ,gou zhu le zhong kong duo kong Fe3C/N-Cna mi fu ge wu 。shi yan jie guo biao ming ,zai jian xing tiao jian xia ,dai biao xing chan wu Fe3C/N-C-10%ju you you liang de cui hua ORRhuo xing ,ji Eonset,E1/2(zhi yu Pt/Cxiang cha 19 mV),J(wei 5.86 mA cm-2 at 0.2V vs RHE,chao guo le Pt/Cde 5.46 mA cm-2 at 0.2V vs RHE)dou neng yu shang ye Pt/Ccui hua ji xiang pi mei 。zai xun huan 5000ci zhi hou ,Eonsetyu E1/2ye mo ming xian bian hua ,Jye neng bao chi zai yuan you ji chu shang de 95.7%,yong you bi jiao di chan lv de fu chan wu shuang yang shui han liang (1.91～7.01),shui ming zai fa sheng dian cui hua guo cheng zhong shi yi si dian zi fan ying jin hang de 。3、li yong ZIF-67yu er qing er an zuo wei yuan liao ,fa zhan chu yi chong jian chan 、tong yong 、gao chan lv de yan mo fa yuan wei yan sheng chu Co@N-CNT。er qing er an zuo wei feng fu de dan yuan jiang yi zhi yuan zi Njie ge dao CNTzhong ,cong er you xiao de zeng jiang le CNTcui hua ORRde huo xing 。tong guo kong zhi tiao jian ,ge cheng le bu tong dan han liang yi ji bu tong guan jing de N-CNT。zai jian xing zhong ,dai biao xing chan wu Co@N-CNT-20biao xian le jie chu de dian cui hua ORRxing neng ,bing ju E1/2yu Pt/Cjin xiang cha 25 mV,Jwei 5.62 mA cm-2 at 0.2 V vs RHE,gao yu Pt/Cde 5.46 mA cm-2 at 0.2 V vs RHE,zai 2000ci xun huan zhi hou fa xian ,Eonsetyu E1/2mei you ming xian bian hua ,Jye jiu zhi cui jian le 1.7%,fan ying guo cheng zhong nzai 3.87～3.97zhi jian 。wo men de ce lve di gong le yi chong fang bian ju ke kong de fang fa lai yuan wei zhi bei can dan de CNT,you ji shi han jin shu de N-CNT。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自安徽大学的严萍，发表于刊物安徽大学2019-07-03论文，是一篇关于掺杂碳论文,掺杂论文,复合电催化剂论文,氧还原反应论文,安徽大学2019-07-03论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自安徽大学2019-07-03论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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