钙钛矿型复合氧化物催化消除NO的研究

论文摘要

氮氧化物（NOx）是严重的大气污染物,对环境和人类都会造成极大的伤害。钙钛矿型复合氧化物由于其结构稳定,可容纳大量的金属元素,表现出独特的催化消除NOx的性能,已引起了国内外许多科研人员的极大关注。本文以LaFeO3、LaMnO3为基础,采用柠檬酸溶胶-凝胶法合成了A位和B位掺杂改性的系列钙钛矿型复合氧化物催化剂。测试了其催化消除NOx的性能,并分别探讨了A位和B位掺杂元素、掺杂比例对催化活性中心离子的影响。发现碱土金属对A位La的取代可以提高钙钛矿型复合氧化物的催化性能,其中以Ba的取代效果最好。X-射线衍射（XRD）结果显示当Ba的掺杂量小于等于20%时没有其它杂相,氢气程序升温还原（H2-TPR）研究结果表明少量Ba的掺入会提高B位金属的氧化性,从而提高了催化剂的催化性能。La0.75Ba0.25FeO3催化剂在850℃时N2的生成率可达72%。本文同时考察了B位掺杂不同过渡金属对其催化活性的影响,发现分别掺杂Ni、Cu后的Fe、Mn系列催化剂的催化性能较好。氧气程序升温脱附（O2-TPD）、氢气程序升温还原（H2-TPR）等结果表明,B位掺入不同过渡金属会使B位金属的氧化性增强,同时会增加氧空位的浓度、提高晶格氧的活动性从而促进催化活性。La0.85Ba0.15Fe0.7Ni0.3O3,La0.8Ba0.2Mn0.6Cu0.4O3催化剂850℃时N2的生成率分别可达88和90%。

论文目录

• 中文摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 氮氧化物的来源及危害
• 1.1.1 氮氧化物的来源
• 1.1.2 氮氧化物的危害
• 1.2 氮氧化物的催化消除方法
• 1.2.1 催化还原法消除NO
• 1.2.2 直接催化法消除NO
• 1.3 论文的选题依据
• 第2章 实验部分
• 2.1 化学试剂及仪器设备
• 2.1.1 化学试剂（分析纯）及气体
• 2.1.2 仪器设备
• 2.2 钙钛矿粉体的制备
• 2.3 催化剂催化活性评价
• 2.4 催化剂中Fe 的价态分析
• 2.5 催化剂表征
• 第3章 A 位离子对NO 分解活性的影响
• 3.1 制备条件的确定
• 0.8M_0.2FeO₃（M=Mg、Ca、Sr、Ba）催化剂'>3.2 La_0.8M_0.2FeO₃（M=Mg、Ca、Sr、Ba）催化剂
• 3.2.1 结构表征
• 3.2.2 催化性能
• 1-xBa_xFeO₃（x=0-0.5）催化剂'>3.3 La_1-xBa_xFeO₃（x=0-0.5）催化剂
• 3.3.1 结构表征
• 3.3.2 缺陷结构
• 2-TPR 表征'>3.3.3 H₂-TPR 表征
• 2-TPD 表征'>3.3.4 O₂-TPD 表征
• 3.3.5 催化性能
• 3.3.6 反应条件对催化剂活性的影响
• 1-xBa_xNiO₃（x=0.1-0.5）催化剂'>3.4 La_1-xBa_xNiO₃（x=0.1-0.5）催化剂
• 3.4.1 结构表征
• 3.4.2 H2-TPR 表征
• 3.4.3 催化性能
• 3.5 本章小结
• 第4章 B 位离子对NO 分解活性的影响
• 1-xBa_xFe_1-yNi_yO₃（x=0.1-0.3，y=0-0.4）催化剂'>4.1 La_1-xBa_xFe_1-yNi_yO₃（x=0.1-0.3，y=0-0.4）催化剂
• 0.85Ba_0.15Fe_1-yNi_yO₃（y=0-0.4）催化剂'>4.1.1 La_0.85Ba_0.15Fe_1-yNi_yO₃（y=0-0.4）催化剂
• 1-xBa_xFe_0.7Ni_0.3O₃（x=0.1-0.3）催化剂'>4.1.2 La_1-xBa_xFe_0.7Ni_0.3O₃（x=0.1-0.3）催化剂
• 0.8Ba_0.2Mn_0.8M_0.2O₃（M=Fe、Ni、Cu）催化剂'>4.2 La_0.8Ba_0.2Mn_0.8M_0.2O₃（M=Fe、Ni、Cu）催化剂
• 4.2.1 催化性能
• 0.8Ba_0.2Mn_1-yCu_yO₃（y=0.1-0.5）催化剂'>4.2.2 La_0.8Ba_0.2Mn_1-yCu_yO₃（y=0.1-0.5）催化剂
• 1-xBa_xMn_0.6Cu_0.4O₃（x=0.1-0.4）催化剂'>4.2.3 La_1-xBa_xMn_0.6Cu_0.4O₃（x=0.1-0.4）催化剂
• 4.3 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 致谢