石英砂负载氧化铁（IOCS）吸附去除锑、磷研究

论文摘要

研究采用铁盐溶液蒸发法在石英砂上负载氧化铁颗粒（iron oxide coated sand,简称IOCS）,通过SEM/EDAX,XRD,FTIR以及表面分析仪对IOCS进行表征,表征结果表明:负载氧化铁的粒径为100nm左右,其表面孔径及孔隙率分别为2×10-9m～9×10-9m及0.11%,IOCS的比表面积为原砂的5倍;IOCS表面氧化铁的晶型为赤铁矿（α-Fe2O3）,FTIR谱线在3439cm-1、1630cm-1、1067 cm-1、537 cm-1出现了吸收峰,分别代表氧化铁表面的OH、水分子、Fe-OH基团、Fe-O键。通过小试摇床实验和中试柱子实验考察了IOCS在不同条件下吸附除锑、磷的效果,研究结果表明:与原砂相比,IOCS对锑、磷的去除率明显增加。pH值对锑的去除影响较小,在pH=4.0～9.0的范围内,IOCS对锑的去除率都在95%以上,pH值对磷的去除影响较大,中性条件下效果最佳,去除率为88%,在碱性范围内去除率最低。研究所试的竞争离子（NO3-,Cl-,Mn2+,Cu2+）对IOCS吸附锑的去除率,吸附容量以及吸附动力学几乎没有影响;阴离子NO3-,Cl-, AC-对IOCS除磷吸附容量和吸附速率影响不大,以阳离子Ca2+,Mg2+为背景离子时,可略微提高IOCS的除磷吸附容量,但吸附速率几乎没有变化;而以Sb3+为背景离子时,其对IOCS除磷的吸附容量明显降低,产生了竞争吸附。随着反应温度的提高,IOCS除锑、磷的饱和吸附容量以及吸附反应速率随之增加,三种实验温度条件下（283K,293K,313K）IOCS除锑、磷的等温吸附可用Langmuir等温吸附模型来描述,吸附动力学可分别用二级反应动力学模型和准二级反应动力学模型进行拟合。IOCS吸附柱除锑、磷的穿透曲线属于逻辑斯特曲线形式;随着EBCT的增加,出水达到泄漏浓度时,水的处理量也随之增加;IOCS表面锑、磷含量随着吸附床深度的增加逐渐降低,且大部分锑、磷吸附在吸附柱上层。采用0.1mol/L的NaOH可再生60%左右的IOCS吸附容量,并且再生三次后对吸附容量的减少较小。热动力学研究表明IOCS吸附锑、磷是自发的吸热反应,随着温度升高,ΔG0减小,说明反应在高温下更易于进行。三种温度下（283K,293K,313K）IOCS吸附锑、磷的平均吸附能都大于8kJ/mol,说明IOCS吸附锑、磷的过程属于化学吸附。吸附扩散过程的研究表明,IOCS吸附锑、磷的过程包括膜扩散和颗粒扩散两种类型,且膜扩散对吸附速率起控制作用,随着反应温度的升高,边界层对总吸附速率的影响增大,颗粒扩散包括表面扩散和孔隙扩散,且两者扩散率均为10-12级。XRD和FTIR检测结果表明氧化铁晶型在吸附锑、磷后未发生改变;吸附后IOCS表面Fe-OH键对应的特征峰消失,说明Fe-OH键参与了吸附反应。XPS检测结果表明:IOCS吸附锑的过程中,氧化铁中氧所带的负电荷与吸附

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 我国水污染概况
• 1.2 锑污染的研究概况
• 1.2.1 水污染中锑的主要来源及其存在状态
• 1.2.2 锑的毒理学性质和环境标准
• 1.2.3 锑污染的控制方法
• 1.3 磷污染的研究概况
• 1.3.1 废水中磷的主要来源及其存在状态
• 1.3.2 磷污染的危害性以及我国磷污染的现状
• 1.3.3 磷污染的控制方法
• 1.4 石英砂负载氧化铁（IOCS）在水处理中的研究进展
• 1.4.1 IOCS 的概述
• 1.4.2 负载参数对IOCS 性能的影响
• 1.4.3 IOCS 去除水中污染物的研究进展
• 1.5 本课题的提出与研究内容
• 1.5.1 课题的来源与意义
• 1.5.2 课题的研究内容及主要技术路线
• 第2章 吸附的基本理论与工艺
• 2.1 吸附机理及分类
• 2.2 吸附平衡与吸附等温线
• 2.2.1 吸附平衡
• 2.2.2 吸附等温线
• 2.3 吸附动力学
• 2.3.1 水膜内的物质迁移速度
• 2.3.2 颗粒扩散速度
• 2.4 表面络合模式
• 2.4.1 表面络合模式的基本概念
• 2.4.2 表面络合模式的基本类型
• 2.4.3 水合金属氧化物的表面络合模式
• 2.5 影响吸附的因素
• 2.5.1 吸附剂结构与性质
• 2.5.2 吸附质性质
• 2.5.3 操作条件
• 2.6 吸附剂及其再生
• 2.6.1 吸附剂
• 2.6.2 吸附剂再生
• 2.7 吸附工艺
• 2.7.1 间歇吸附
• 2.7.2 固定床吸附
• 2.7.3 移动床吸附
• 第3章 IOCS 的制备及表征
• 3.1 IOCS 的制备
• 3.2 IOCS 的表征
• 3.2.1 IOCS 的表面形态
• 3.2.2 IOCS 表面孔径及孔隙体积分布
• 3.2.3 IOCS 的表面性质及成分
• 3.3 本章小结
• 第4章 IOCS吸附除锑的效果与影响因素
• 4.1 实验条件与方法
• 4.1.1 实验方案与装置
• 4.1.2 检测方法
• 4.2 小试摇床实验
• 4.2.1 IOCS 投加量对 IOCS 吸附除锑效果的影响
• 4.2.2 负载铁含量对 IOCS 吸附除锑效果的影响
• 4.2.3 pH 值对 IOCS 吸附除锑效果的影响
• 4.2.4 竞争离子对 IOCS 吸附除锑效果的影响
• 4.2.5 温度对吸附容量以及吸附动力学的影响
• 4.2.6 IOCS 的再生
• 4.3 中试柱实验
• 4.3.1 吸附柱的逻辑斯特穿透曲线
• 4.3.2 空床接触时间（EBCT）对吸附柱除锑效果的影响
• 4.3.3 pH 值对吸附柱除锑效果的影响
• 4.3.4 填料高度对吸附柱除锑效果的影响
• 4.3.5 初始浓度对吸附柱除锑效果的影响
• 4.3.6 吸附柱泄漏时不同高度砂层的含锑量
• 4.3.7 吸附柱的再生
• 4.4 本章小结
• 第5章 IOCS吸附除磷效果与影响因素
• 5.1 实验条件与方法
• 5.1.1 实验方案与实验装置
• 5.1.2 检测方法
• 5.2 小试摇床实验
• 5.2.1 IOCS 投加量对 IOCS 吸附除磷效果的影响
• 5.2.2 负载铁含量对IOCS 吸附除锑效果的影响
• 5.2.3 pH 值对 IOCS 吸附除磷效果的影响
• 5.2.4 竞争离子对IOCS 吸附除磷效果的影响
• 5.2.5 温度对吸附容量以及吸附动力学的影响
• 5.2.6 IOCS 的再生
• 5.3 中试柱实验
• 5.3.1 空床接触时间（EBCT）对吸附柱除磷效果的影响
• 5.3.2 pH 值对吸附柱除磷效果的影响
• 5.3.3 填料高度对吸附柱除磷效果的影响
• 5.3.4 初始浓度对吸附柱除磷效果的影响
• 5.3.5 吸附柱泄漏时不同高度砂层的含磷量
• 5.3.6 吸附柱的再生
• 5.4 本章小结
• 第6章 IOCS 吸附锑、磷的热力学与机理研究
• 6.1 吸附热力学研究
• 6.1.1 热力学的基本理论
• 6.1.2 IOCS 吸附锑的热力学研究
• 6.1.3 IOCS 吸附磷的热力学研究
• 6.2 吸附扩散过程研究
• 6.2.1 锑在IOCS 上的吸附扩散过程
• 6.2.2 磷在IOCS 上的吸附扩散过程
• 6.3 IOCS 吸附锑、磷后的表面性质及官能团作用机理分析
• 6.3.1 IOCS 吸附锑、磷前后的元素组成分析
• 6.3.2 IOCS 的表面基团在吸附锑、磷中的作用
• 6.4 锑、磷在IOCS 上的化合价态分析及铁、氧电荷的变化
• 6.4.1 吸附前后IOCS 表面成分及锑、磷化合价态分析
• 6.4.2 IOCS 吸附锑、磷前后表面铁、氧电荷的变化
• 6.4.3 IOCS 吸附前后价带谱图的变化
• 6.4.4 IOCS 吸附前后表面原子配比的变化
• 6.5 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 附录 A 攻读博士学位期间发表的学术论文
• 附录 B 攻读博士学位期间所参与的研究课题
• 致谢