介孔二氧化钛光催化降解橙黄Ⅱ的研究

论文摘要

中国的纺织染料产品占到全世界一半多。印染工业有显著危害环境的特质,具有色度高、成分复杂、毒性大、难降解等特点。排放出来的染料会排放入水体,对生物系统具有致癌性。染料的种类繁多,并且能在不受到任何破坏的情况下通过常规水处理系统。处理染料废水成为一个难题。Ti02纳米颗粒由于其自身较高的光催化效率,低成本,无毒和高稳定性在光催化降解多种水体中有机污染物方面有着广泛的应用。但是,纳米颗粒Ti02（P25）由于颗粒较小,较难从反应液中过滤出来,在光反应用中受到限制。介孔材料具有较好的孔结构,较高的比表面积以及较高的电荷分离能力,在吸附和催化方面有较好前景。但是介孔Ti02很少应用在光催化降解染料方面。本文制备并使用X射线衍射（XRD）技术、扫描电镜、透射电镜和氮气吸附解吸实验表征了介孔分子筛Ti02微球的表面特性,证明了催化剂内介孔的存在。通过对比实验、不同光照强度实验、不同橙黄Ⅱ浓度的吸附实验、不同橙黄Ⅱ浓度的光催化降解实验、不同初始pH的光催化降解实验、重复实验、外加离子对光催化降解的影响实验来探讨介孔分子筛Ti02微球的光催化特性。检测了反应过程中TOC、COD、硫酸根的生成、发光细菌的急性毒性。使用GC-MS、傅里叶-红外变换（FT-IR）对反应过程中的中间产物进行检测。通过自由基清除实验和检测反应过程中生成过氧化氢的实验对反应过程中自由基的分布做了分析。结果表明,在中性条件下,相同紫外光照时间内,橙黄Ⅱ的降解率最高,TOC, COD降解最充分,发光细菌的毒性最低（经过300分钟的反应,毒性完全消失）。FT-IR结果表明,在中性条件下橙黄Ⅱ降解最充分,并且在不同的初始pH值溶液下,介孔Ti02的结构没有任何变换,说明溶液pH不影响介孔Ti02的结构特征。离子色谱仪的结果表明,随着反应的进行,硫元素从大分子中逐渐释放出来,形成硫酸根。这个结果跟反应过程中橙黄Ⅱ的FT-IR图谱相吻合。对降解产物进行GC-MS分析,可以看出,大分子的橙黄Ⅱ经过介孔TiO2的光降解成了小分子有机物。TOC, COD的结果表明,经过光催化,橙黄Ⅱ得到矿化,毒性降低,生化性增强。对比了二氧化钛（P25）光降解橙黄Ⅱ和介孔TiO2光降解橙黄Ⅱ反应体系中加入不同自由基的清除剂的结果,表明两种体系中自由基的种类大致相同,并且起主要氧化作用的是光生空穴h6,O2-超氧自由基和单线态氧1O2的作用也很明显,但是羟基自由基·OH的作用很小。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 研究背景、目的及意义
• 1.1.1 染料废水的性质
• 1.2 染料废水的研究现状
• 1.2.1 染料废水处理的物理方法
• 1.2.2 染料废水处理的化学方法
• 1.2.3 染料废水处理的生物方法
• 1.2.4 染料废水中各种去除染料的方法比较
• 1.3 二氧化钛光催化的研究
• 1.3.1 二氧化钛光催化的原理
• 1.3.2 影响二氧化钛光催化活性的因素
• 1.3.3 光催化活性改性的方法
• 2的研究进展'>1.3.4 介孔TiO₂的研究进展
• 1.4 课题研究思路
• 第二章 实验仪器及方法
• 2.1 实验试剂与材料
• 2.2 实验仪器及检测方法
• 2.3 催化剂的制备
• 2.4 实验方法
• 2.4.1 光催化降解实验
• 2.4.2 对照实验
• 2.4.3 光照强度实验
• 2.4.4 不同橙黄Ⅱ浓度的吸附实验
• 2.4.5 不同橙黄Ⅱ浓度的光催化降解实验
• 2.4.6 不同初始pH的光催化降解实验
• 2.4.7 重复实验
• 2.4.8 自由基清除实验
• 第三章 结果与讨论
• 3.1 催化剂的表征
• 3.2 影响因素分析
• 3.2.1 吸附、光催化及光降解对比实验
• 3.2.2 不同浓度的橙黄Ⅱ的吸附实验
• 3.2.3 不同浓度橙黄Ⅱ的光催化降解
• 3.2.4 不同光照强度的影响
• 3.2.5 不同初始pH的橙黄Ⅱ溶液的影响
• 3.2.6 重复实验
• 3.3 反应过程分析
• 3.3.1 反应的氧化还原电位的变化
• 3.3.2 反应过程中生成硫酸根
• 第四章 全文总结
• 4.1 论文结论
• 4.2 主要创新点
• 4.3 展望
• 附录
• 参考文献
• 致谢