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Cu/MxOy-TiO2复合效应及其光催化CO2与C2H4合成丙烯酸的研究

2020-11-23阅读(98)

Cu/MxOy-TiO2复合效应及其光催化CO2与C2H4合成丙烯酸的研究

论文摘要

光表面催化反应是将太阳能转存为化学能的重要技术途径。本文针对其中光催化材料和光催化反应两个关键环节进行了深入研究。一方面,以Cu/MxOy-TiO2（M=V,Cr,Fe,Zn和Cu）系列材料为研究对象,系统地探讨了复合效应对材料化学构造和能带结构匹配的影响规律;另一方面,以CO2和C2H4直接合成丙烯酸这个重要的原子经济型反应为目标,深入的研究了复合氧化物负载金属光催化材料的化学构造和能带结构与其吸附性能和光催化反应活性的关联。1.采用溶胶凝胶法制备了MxOy-TiO2系列二元复合氧化物,并通过Raman、IR、XRD、TPR、XPS等实验技术对其进行表征。研究结果表明,V2O5-TiO2和Cr2O3-TiO2体系中两种氧化物之间形成了明显的过渡层TiVO4和（Cr0.88Ti0.12）2O3;Fe2O3-TiO2体系中部分Fe3+离子进入TiO2晶格,促使其发生相变,使TiO2（A,R和B）三种晶相共存;ZnO-TiO2中没有出现ZnO晶相,而是形成了ZnTiO3（C）和ZnTiO3（T）晶相与TiO2（A）共存;CuO-TiO2中两种氧化物间的作用较弱,仅以CuO和TiO2（A）的形式存在。根据实验结果,总结出复合材料的结构特点,并提出化学构造的模型。2.采用紫外-可见光漫反射实验与Kubella-munk函数相结合的方式研究了二元复合氧化物的吸光性能和能带结构。实验结果表明,MxOy与TiO2复合可以明显改善材料的吸光性能,不仅使其紫外吸收限发生红移,而且还增强了对可见光的吸收。中间过渡层的形成一方面为光生载流子的转移提供通道,另一方面还可以作为光生载流子的捕获位,从而强化其分离效果并为反应提供多种能量的活性电子。根据实验结果,总结了复合材料的光响应性能,并给出能带结构的模型。3.采用溶胶凝胶和浸渍还原相结合的方式制备了金属负载型复合氧化物Cu/ZnFe2O4-TiO2、Cu/V2O5-TiO2、Cu/Cr2O3-TiO2、Cu/Fe2O3-TiO2和Cu/ZnO-TiO2,将其用于光催化CO2与C2H4直接合成丙烯酸的反应中,并通过DTA-TG、TEM、Raman、IR、XRD和TPR等实验技术对其进行表征。实验结果表明,这五种光催化材料粒径分布均匀,均处于纳米级别。金属Cu被彻底还原,并以高度分散的状态存在于材料表面,对复合氧化物的表面组成和结构影响较小。但是在Cu/Fe2O3-TiO2和Cu/V2O5-TiO2材料中,由于Fe2O3和V2O5微晶的粒径较小,金属Cu较难负载于其上。4.五种复合光催化材料均具有优异的吸光性能,对波长小于400nm的紫外

论文目录

  • 中文摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  • 1.1 研究目的及意义
  • 1.2 多相光催化研究涉及的基本问题
  • 1.2.1 多相光催化原理
  • 1.2.2 多相光催化体系的评价
  • 1.2.3 多相光催化体系效率的影响因素及增强途径
  • 1.3 复合半导体光催化材料研究现状及存在的问题
  • 1.3.1 复合氧化物半导体光催化材料的研究现状
  • 1.3.2 复合氧化物半导体光催化材料研究中存在的问题
  • 2 的活化及光还原研究进展'>1.4 CO2的活化及光还原研究进展
  • 2 的分子结构'>1.4.1 CO2的分子结构
  • 2 的吸附活化'>1.4.2 CO2的吸附活化
  • 2 光还原研究进展'>1.4.3 CO2光还原研究进展
  • 2H4 活化及光催化氧化研究概况'>1.5 C2H4活化及光催化氧化研究概况
  • 2H4 的分子结构'>1.5.1 C2H4的分子结构
  • 2H4 的吸附活化'>1.5.2 C2H4的吸附活化
  • 2H4 光催化研究进展'>1.5.3 C2H4光催化研究进展
  • 1.6 本研究的构思和创新点
  • 1.6.1 研究的整体构思
  • 1.6.2 创新点
  • 第二章 实验方法
  • 2.1 光催化复合材料的设计
  • 2.2 光催化复合材料的制备
  • 2.2.1 原料与试剂
  • 2.2.2 光催化复合材料制备过程
  • 2.3 光催化复合材料制备过程分析
  • 2.3.1 DTA-TG实验
  • 2.3.2 TPR实验
  • 2.3.3 金属负载型光催化复合材料的还原
  • 2.4 光催化复合材料组成及结构表征
  • 2.4.1 TEM分析
  • 2.4.2 XRD分析
  • 2.4.3 XPS分析
  • 2.4.4 Raman实验
  • 2.4.5 IR实验
  • 2.5 光催化复合材料性能测试
  • 2.5.1 光催化复合材料的吸光性能测试—UV-vis实验
  • 2.5.2 光催化复合材料化学吸附性能测试—TPD-MS实验
  • 2.5.3 光催化复合材料表面反应性能评价
  • xOy-TiO2的化学构造和能带结构匹配的研究'>第三章 MxOy-TiO2的化学构造和能带结构匹配的研究
  • 3.1 光催化复合材料组成列表
  • xOy-TiO2 材料'>3.1.1 MxOy-TiO2材料
  • xOy-TiO2 材料'>3.1.2 Cu/MxOy-TiO2材料
  • 3.2 光催化复合材料制备过程分析
  • 3.2.1 TG-DTA实验
  • 3.2.2 XRD实验
  • 3.2.3 TPR实验
  • xOy-TiO2 材料的化学构造'>3.3 MxOy-TiO2材料的化学构造
  • 2O5-TiO2 体系'>3.3.1 V2O5-TiO2体系
  • 2O3-TiO2 体系'>3.3.2 Cr2O3-TiO2体系
  • 2O3-TiO2 体系'>3.3.3 Fe2O3-TiO2体系
  • 2 体系'>3.3.4 ZnO-TiO2体系
  • 2 体系'>3.3.5 CuO-TiO2体系
  • xOy-TiO2 材料的结构特点'>3.4 MxOy-TiO2材料的结构特点
  • 3.4.1 界面处化学键联和中间过渡层的形成丰富了表面活性位
  • xOy的加入影响TiO2 的晶型转变'>3.4.2 MxOy的加入影响TiO2的晶型转变
  • xOy-TiO2 材料的光响应性能和能带结构匹配情况分析'>3.5 MxOy-TiO2材料的光响应性能和能带结构匹配情况分析
  • 3.5.1 光催化材料能带结构与光响应性能的关系
  • xOy-TiO2 材料的光响应性能'>3.5.2 MxOy-TiO2材料的光响应性能
  • xOy-TiO2 材料的能带结构匹配情况分析'>3.5.3 MxOy-TiO2材料的能带结构匹配情况分析
  • 3.6 小结
  • xOy-TiO2的化学构造和能带结构匹配的研究'>第四章 Cu/MxOy-TiO2的化学构造和能带结构匹配的研究
  • xOy-TiO2 的化学构造'>4.1 Cu/MxOy-TiO2的化学构造
  • 4.1.1 XRD实验
  • 4.1.2 Raman实验
  • 4.1.3 IR实验
  • xOy-TiO2 光催化复合材料表面构造模型'>4.1.4 Cu/MxOy-TiO2光催化复合材料表面构造模型
  • xOy-TiO2 的光响应性能和能带结构匹配情况分析'>4.2 Cu/MxOy-TiO2的光响应性能和能带结构匹配情况分析
  • xOy-TiO2 的光响应性能'>4.2.1 Cu/MxOy-TiO2的光响应性能
  • xOy-TiO2 的能带结构匹配情况分析'>4.2.2 Cu/MxOy-TiO2的能带结构匹配情况分析
  • 4.3 小结
  • xOy-TiO2化学吸附性能的研究'>第五章 Cu/MxOy-TiO2化学吸附性能的研究
  • xOy-TiO2材料对CO2 的化学吸附'>5.1 Cu/MxOy-TiO2材料对CO2的化学吸附
  • 2在Cu/ZnFe2O4-TiO2 表面的化学吸附'>5.1.1 CO2在Cu/ZnFe2O4-TiO2表面的化学吸附
  • 2在Cu/V2O5-TiO2 表面的化学吸附'>5.1.2 CO2在Cu/V2O5-TiO2表面的化学吸附
  • 2在Cu/Cr2O3-TiO2 表面的化学吸附'>5.1.3 CO2在Cu/Cr2O3-TiO2表面的化学吸附
  • 2在Cu/Fe2O3-TiO2 表面的化学吸附'>5.1.4 CO2在Cu/Fe2O3-TiO2表面的化学吸附
  • 2在Cu/ZnO-TiO2 表面的化学吸附'>5.1.5 CO2在Cu/ZnO-TiO2表面的化学吸附
  • 2 在光催化复合材料表面的化学吸附模型'>5.1.6 CO2在光催化复合材料表面的化学吸附模型
  • 2 化学吸附性能比较'>5.1.7 不同光催化复合材料对CO2化学吸附性能比较
  • xOy-TiO2材料对C2H4 的化学吸附'>5.2 Cu/MxOy-TiO2材料对C2H4的化学吸附
  • 2H4在Cu/ZnFe2O4-TiO2 表面的化学吸附'>5.2.1 C2H4在Cu/ZnFe2O4-TiO2表面的化学吸附
  • 2H4在Cu/V2O5-TiO2 表面的化学吸附'>5.2.2 C2H4在Cu/V2O5-TiO2表面的化学吸附
  • 2H4在Cu/Cr2O3-TiO2 表面的化学吸附'>5.2.3 C2H4在Cu/Cr2O3-TiO2表面的化学吸附
  • 2H4在Cu/Fe2O3-TiO2 表面的化学吸附'>5.2.4 C2H4在Cu/Fe2O3-TiO2表面的化学吸附
  • 2H4在Cu/ZnO-TiO2 表面的化学吸附'>5.2.5 C2H4在Cu/ZnO-TiO2表面的化学吸附
  • 2H4 在光催化复合材料表面的化学吸附模型'>5.2.6 C2H4在光催化复合材料表面的化学吸附模型
  • 2H4 化学吸附性能比较'>5.2.7 不同光催化复合材料对C2H4化学吸附性能比较
  • 5.3 小结
  • 2和C2H4合成反应性能的研究'>第六章 光催化CO2和C2H4合成反应性能的研究
  • 6.1 空白实验
  • 6.1.1 材料热表面催化反应结果
  • 2与C2H4 气相光反应结果'>6.1.2 CO2与C2H4气相光反应结果
  • 6.2 各材料光表面催化反应性能
  • 6.3 反应条件对光表面催化反应性能的影响
  • 6.3.1 反应温度的影响
  • 6.3.2 反应物空速的影响
  • 6.3.3 反应物配比的影响
  • 6.4 小结
  • 第七章 光表面催化反应机理及优化固体材料设计的探讨
  • 2与C2H4 直接合成丙烯酸表面反应机理'>7.1 光催化CO2与C2H4直接合成丙烯酸表面反应机理
  • 7.2 光表面催化反应控制步骤分析
  • 7.3 光催化材料的设计与优化
  • 7.3.1 控制反应物在光催化材料表面的吸附态
  • 7.3.2 实现反应物吸附位与光生载流子捕获位的统一
  • 7.3.3 减小光生载流子的复合几率
  • 7.4 优化反应条件强化“热-表面”协同作用
  • 7.5 进一步研究的方向
  • 7.6 小结
  • 第八章 结论
  • 参考文献
  • 发表论文和参加科研情况说明
  • 附录
  • 致谢

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