新型环保型Pd-Pt、Cu/不锈钢丝网VOCs消除催化剂的制备及其性能研究

论文摘要

挥发性有机化合物VOCs是大气污染的主要来源之一。在众多处理技术中,催化燃烧法是消除VOCs的最有效方法之一,因其能耗低、处理效率高、设备简单,不易形成NOx二次污染等优点在当前VOCs处理技术中备受关注。其中催化剂是VOCs催化燃烧技术的核心。为了克服传统以堇青石蜂窝为载体的催化剂易破碎、热稳定性差等缺点,本论文采用不锈钢丝网（stainless steel wire mesh,标记为SSWM）为催化剂的载体。且经阳极氧化技术,使其表面自生长一层阳极氧化膜来解决载体比表面积小的问题。基于不锈钢丝网作为载体的优良性能及实验室前期所取得的实验成果,为拓宽不锈钢丝网种类在催化剂载体上的应用,本论文使用型号为304网,0.12mm×80目的不锈钢丝网为载体。基于绿色化学是一种新型的化学理念,研究工作从简化金属材料不锈钢丝网的预处理过程中去表层油脂、去氧化皮、表面活化等工艺入手；系统地探索了阳极氧化过程中膜形成过程；通过改变阳极氧化工艺中电解液的种类,使金属材料表面形成与催化活性组分相匹配、厚度适中、孔洞大小合适的阳极氧化膜,从而制备了低含量、环境友好型0.1%Pd-0.05%Pt/不锈钢丝网催化剂。通过XRD、SEM、XPS.TPR、EDX等实验技术对催化剂进行了表征。实验结果表明,该催化剂完全氧化丙酮、甲苯的温度为240℃、180℃。经300h的甲苯氧化稳定性试验中,转化率一直保持98%以上,表现出了优良的稳定性。在前面优化载体预处理基础上,采用电化学沉积法制备了Cu不锈钢丝网催化剂,考察了不同活性组分负载方法对催化剂的催化活性的影响,研究了不同电沉积电压及时间等制备因素,发现当电沉积时间为15min,电压为3V时制备的Cu/SSWM催化剂表现出优良的催化性能,完全氧化丙酮、甲苯和乙酸乙酯的温度分别为240、220、260℃。通过XRD、SEM、XPS、TPR、EDX等实验技术,表征了不同Cu不锈钢丝网催化剂的物理化学性质,发现不锈钢丝网表面高度分散的CuO物种以及CuO物种与阳极氧化膜的强相互作用,对催化剂的催化活性和稳定性能起到重要作用。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 引言
• 1.1.1 造成环境污染的VOCs来源及危害
• 1.1.2 挥发性有机物传统处理技术介绍
• 1.2 VOCs废气燃烧催化剂的介绍
• 1.2.1 贵金属催化剂的研究概括
• 1.2.1.1 贵金属催化剂在处理不同种类VOCs中的应用
• 1.2.2 金属氧化物催化剂的研究概括
• 1.2.2.1 Cu基催化剂在处理不同种类VOCs中的应用
• 1.3 VOCs废气燃烧催化剂载体的研究概况
• 1.3.1 VOCs废气燃烧催化剂载体种类
• 1.3.2 金属载体涂层制备方法
• 1.4 阳极氧化工艺及其在VOCs治理催化剂上的应用
• 1.4.1 阳极氧化技术介绍
• 1.4.2 阳极氧化电解液组成工艺
• 1.4.2.1 金属在硫酸体系的阳极氧化工艺
• 1.4.2.2 金属在草酸体系的阳极氧化工艺
• 1.4.2.3 金属在铬酸体系的阳极氧化工艺
• 1.4.2.4 金属在其它酸体系的阳极氧化工艺
• 1.4.3 阳极氧化工艺在催化剂上的应用
• 1.5 课题研究意义与研究内容
• 1.5.1 课题研究意义和目的
• 1.5.2 课题研究内容
• 参考文献
• 第二章 实验部分
• 2.1 化学试剂与实验仪器
• 2.2 催化剂的制备过程
• 2.2.1 不锈钢丝网载体的预处理
• 2.2.2 不同阳极氧化电解液的阳极氧化技术
• 2.2.3 贵金属不锈钢丝网催化剂的制备
• 2.2.4 Cu不锈钢丝网催化剂的制备
• 2.3 催化剂的活性评价
• 2.3.1 浓度工作曲线的制定
• 2.3.2 催化剂活性评价方法及评价装置
• 2.4 不锈钢丝网阳极氧化膜及活性组分牢固度检测
• 2.5 催化剂的表征
• 2.5.1 X射线衍射（XRD）测定
• 2-TPR）测定'>2.5.2 程序升温还原（H₂-TPR）测定
• 2.5.3 扫描电镜（SEM）
• 2.5.4 X射线能谱（EDX）测定
• 2.5.5 X射线光电子能谱（XPS）测定
• 2.5.6 催化剂的稳定性实验
• 第三章 环保型、低含量贵金属不锈钢丝网催化剂的制备及其性能
• 3.1 前言
• 3.2 不锈钢丝网催化剂载体的预处理
• 3.2.1 不同方法制备的催化剂对VOCs的催化活性比较
• 3.3 不锈钢丝网催化剂的载体阳极氧化电解液调变
• 3.3.1 不同阳极氧化电解液的配制
• 3.3.2 单组分0.1wt%Pd催化剂的制备
• 3.3.3 结果与讨论
• 3.3.3.1 不同阳极氧化电解液条件下0.1%Pd/SSWM的催化活性
• 3.3.3.2 SEM表征
• 3.3.3.3 XPS表征
• 3.4 双组分Pd/Pt催化剂的性能研究
• 3.4.1 双组分Pd/Pt催化剂的制备
• 3.4.2 结果与讨论
• 3.4.2.1 单双贵金属催化剂的催化活性
• 3.4.2.2 SEM表征
• 3.4.2.3 牢固度实验
• 3.4.2.4 TPR表征
• 3.4.2.5 0.1%Pd-0.05%Pt/SSWM催化剂的稳定性实验
• 3.4.2.6 稳定性实验后SEM和EDX表征
• 3.5 小结
• 参考文献
• 第四章 Cu不锈钢丝网催化剂的制备及其性能
• 4.1 前言
• 4.2 浸渍法制备的Cu不锈钢丝网催化剂的性能研究
• 4.2.1 浸渍法Cu不锈钢丝网催化剂的制备
• 4.2.2 浸渍法制备的Cu不锈钢丝网催化剂的催化活性
• 4.2.3 EDX表征
• 4.3 电化学沉积方法中电压变化对Cu不锈钢丝网催化剂的催化活性影响
• 4.3.1 电化学沉积法Cu催化剂的制备
• 4.3.1.1 载体不锈钢丝网预处理
• 4.3.1.2 电化学沉积溶液配方
• 4.3.1.3 电化学沉积Cu活性组分
• 4.3.2 电化学沉积方法中不同电压对Cu催化剂的催化活性的影响
• 4.4 电化学沉积方法中时间变化对Cu不锈钢丝网系列催化剂的性能研究
• 4.4.1 电化学沉积方法中不同沉积时间Cu不锈钢丝网催化剂制备
• 4.4.2 结果与讨论
• 4.4.2.1 电化学沉积方法中不同时间对Cu催化剂的催化活性的影响
• 4.4.2.2 SEM表征结果
• 4.4.2.3 EDX表征
• 4.3.2.4 XPS表征
• 4.4.2.5 XRD表征
• 2-TPR表征'>4.4.2.6 H₂-TPR表征
• 4.4.2.7 催化剂稳定性能测试
• 4.4 小结
• 参考文献
• 作者简介
• 硕士期间发表论文
• 致谢