上转换发光材料(Er3+:YAlO3)对TiO2及其复合物声催化活性影响的研究

上转换发光材料(Er3+:YAlO3)对TiO2及其复合物声催化活性影响的研究

论文摘要

近年来,先进的氧化技术在环境治理方面得到了越来越多的关注。其中,对光催化和臭氧氧化、过氧化氢氧化和芬顿氧化等技术在处理污水方面得到广泛青睐。但是,在大规模处理高浓度污水时,这些技术在实际应用中显示了能力不足。然而,超声催化技术是大规模处理高浓度或不透明污水的最有效的方法。但是,超声催化降解主要依赖于水中的空化效应和热分解来处理有机污染物,其效率较低。因此,如何提高超声降解效率成为当今研究着所关心的话题。近几年的研究中,将超声催化技术与其它氧化剂相结合得到了广泛的研究,特别是光催化剂。TiO2作为光催化剂由于其具有化学性质稳定、价廉易得、无毒、催化效率高等优点,因此被广泛地用到污水处理中。TiO2与超声技术结合为超声空化提供了更多的空化核,加强了污染物在液相与催化剂表面间的质量转移且利用了声致发光,因而超声降解效率显著增加。但是由于TiO2的带隙较宽,对声致发光的利用有限且电子空穴复合较快,因此,在本论文中将上转光剂Er3+:YAlO3和半导体复合技术应用到超声催化降解中,以充分利用声致发光来和分离电子空穴对来进一步提高超声催化降解效率。在本论文中,成功制备了Er3+:YAlO3/TiO2包覆物、Er3+:YAlO3/TiO2-ZnO复合物、Er3+:YAlO3/TiO2-Fe2O3复合物和Er3+:YAlO3/TiO2-SnO2复合物。然后,运用X射线衍射仪(XRD)和扫描电镜(SEM)等技术对上述催化剂进行表征。酸性红B作为主要的模拟污染物来检测所制备复合物在超声照射下的催化活性,而且研究了它们对酸性红B染料降解的动力学。采用紫外-可见光谱和离子色谱对有机污染物的降解过程进行了监测。此外,对于Er3+:YAlO3/TiO2包覆物,对Er3+:YAlO3含量、热处理温度和热处理时间对其催化活性的影响进行了研究,另外,还考察了声催化剂的含量、自由基捕获剂对酸性红B降解程度的影响及其降解其它染料的能力。对于Er3+:YAlO3/TiO2-ZnO复合物、Er3+:YAlO3/TiO2-Fe2O3复合物和Er3+:YAlO3/TiO2-SnO2复合物,对半导体摩尔比、热处理温度和热处理时间对它们的催化活性的影响进行了研究,同时考察了它们降解其它染料的能力。最后,提出了在这些催化剂Er3+:YAlO3/TiO2-MxOy(MxOy = ZnO、Fe2O3和SnO2)存在下超声催化降解有机染料的机理。实验结果表明Er3+:YAlO3和半导体复合实现了利用声致发光和进一步分离电子空穴对来提高超声降解工业废水中有机污染物的目的。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 图表目录
  • 第1章 引言
  • 1.1 研究目的与意义
  • 1.2 问题的提出
  • 1.3 选题的背景
  • 1.4 文献综述
  • 2 光催化活性研究进展'>1.4.1 Ti02光催化活性研究进展
  • 1.4.2 超声化学
  • 2 催化降解机理'>1.4.3 超声Ti02催化降解机理
  • 1.5 研究方法
  • 1.6 论文结构
  • 3+:YAl03/Ti02包覆物的声催化活性'>第2章 Er3+:YAl03/Ti02包覆物的声催化活性
  • 2.1 前言
  • 2.2 实验
  • 2.2.1 实验药品
  • 2.2.2 仪器设备
  • 2.2.3 实验方法
  • 2.3 结果与讨论
  • 2.3.1 声催化剂的表征
  • 2.3.2 上转光剂包覆量对声催化活性的影响
  • 2.3.3 热处理温度和热处理时间对声催化活性的影响
  • 2.3.4 酸性红B 溶液的紫外-可见吸收光谱
  • 2.3.5 酸性红B 的降解随时间变化及反应动力学研究
  • 2.3.6 声催化剂的加入量对降解酸性红B 的影响
  • 3+:YAl03/Ti02 复合物催化降解其它染料'>2.3.7 超声Er3+:YAl03/Ti02复合物催化降解其它染料
  • 2.3.8 自由基捕获剂对酸性红B 降解率的影响
  • 2.4 结论
  • 3+:YAl03/Ti02-ZnO 复合物的声催化活性'>第3章 Er3+:YAl03/Ti02-ZnO 复合物的声催化活性
  • 3.1 前言
  • 3.2 实验
  • 3.2.1 实验药品
  • 3.2.2 仪器设备
  • 3.2.3 实验方法
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 上转光剂和催化剂的表征
  • 3.3.2 制备条件对降解率的影响
  • 3.3.3 酸性红B 溶液的紫外-可见吸收光谱
  • 3.3.4 酸性红B 溶液的离子色谱
  • 3.3.5 酸性红B 的降解随超声照射时间的变化及动力学研究
  • 3+:YAl03/Ti02-ZnO 复合物催化降解其它偶氮染料'>3.3.6 超声Er3+:YAl03/Ti02-ZnO 复合物催化降解其它偶氮染料
  • 3+:YAl03/Ti02-ZnO 复合物催化降解机理'>3.3.7 超声Er3+:YAl03/Ti02-ZnO 复合物催化降解机理
  • 3.4 小结
  • 3+:YAl03/Ti02-Fe203复合物的声催化活性'>第4章 Er3+:YAl03/Ti02-Fe203复合物的声催化活性
  • 4.1 前言
  • 4.2 实验
  • 4.2.1 实验药品
  • 4.2.2 仪器设备
  • 4.2.3 实验方法
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.3.1 催化剂的表征
  • 4.3.2 制备条件对声催化活性的影响
  • 4.3.3 酸性红B 溶液的紫外-可见吸收光谱
  • 4.3.4 酸性红B 溶液的离子色谱
  • 4.3.5 酸性红B 溶液的降解随时间的变化及动力学研究
  • 3+:YAl03/Ti02-Fe203 复合物催化降解其它偶氮染料'>4.3.6 超声Er3+:YAl03/Ti02-Fe203复合物催化降解其它偶氮染料
  • 3+:YAl03/Ti02-Fe203 复合物催化降解机理'>4.3.7 超声Er3+:YAl03/Ti02-Fe203复合物催化降解机理
  • 4.4 小结
  • 3+:YAl03/Ti02-Sn02复合物的声催化活性'>第5章 Er3+:YAl03/Ti02-Sn02复合物的声催化活性
  • 5.1 前言
  • 5.2 实验
  • 5.2.1 实验药品
  • 5.2.2 仪器设备
  • 5.2.3 实验方法
  • 5.3 结果与讨论
  • 5.3.1 纳米声催化剂的表征
  • 5.3.2 制备条件对降解率的影响
  • 5.3.3 酸性红B 溶液的紫外-可见吸收光谱
  • 5.3.4 酸性红B 溶液的离子色谱
  • 5.3.5 酸性红B 溶液的降解随时间的变化及动力学研究
  • 3+:YAl03/Ti02-Sn02 复合物催化降解其它偶氮染料'>5.3.6 超声Er3+:YAl03/Ti02-Sn02复合物催化降解其它偶氮染料
  • 3+:YAl03/Ti02-Sn02 复合物催化降解机理'>5.3.7 超声Er3+:YAl03/Ti02-Sn02复合物催化降解机理
  • 5.4 小结
  • 第6章 结论
  • 致谢
  • 参考文献
  • 攻读学位期间发表的学术论文及参加科研情况
  • 相关论文文献

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