论文摘要
煤的O2/C02燃烧方式是目前最容易实现大规模二氧化碳富集和减排的技术之一国内外学者对于煤粉O2/CO2燃烧技术下污染物脱除、烟气净化等方面已经进行了大量研究,但是对于02/CO2燃烧技术下煤粉的着火特性开展的系统基础研究较少尚不深入,且没有普遍结论被广泛采纳,因此开展这方面的研究具有重要的科学价值和实际意义。首先进行不同燃烧方式下煤粉的着火试验,研究煤粉特性、传热过程对煤粉着火的影响发现,烟煤和褐煤两个煤种在02/N2和O2/C02燃烧方式下煤粉着火温度均有较大差异,在21%O2/79%CO2气氛下比空气气氛出现着火温度升高,大同烟煤着火温度较空气气氛提高35.7℃,Loy Yang褐煤着火温度较空气气氛提高23.8℃,随着反应气氛中氧气浓度的提高,在两种气氛下煤粉的着火温度均降低,在同一氧气浓度下02/C02气氛煤粉着火温度均高于02/N2气氛。对于不同的氧气浓度,提高氧气浓度着火温度降低,在O2/C02气氛下当氧气浓度增加到30%时,Loy Yang褐煤煤粉着火温度已经和空气气氛下着火温度比较接近,而大同烟煤着火温度在30%02/70%C02气氛下比空气下着火温度低37.5℃,即在O2/C02气氛下选择合适的氧气浓度仍可以和空气气氛具有比较接近的着火温度。其次通过对燃烧中间产物煤焦的化学反应性分析发现,烟煤和褐煤在N2和C02气氛下制得的煤焦在两种气氛下低温段的表观活化能都具有明显的差异,两个煤种N2焦在02/N2气氛下的表观活化能均明显小于C02焦在相同氧气浓度02/C02气氛下的表观活化能,反应气氛的变化导致了燃烧中间产物煤焦和氧之间的化学反应发生改变,在02/C02条件下,高浓度的C02对燃烧反应起抑制作用,煤焦反应性是影响煤粉着火温度在02/C02燃烧方式下出现升高的主要原因。然后通过逐步萃取试验分析煤中钠的分布形态研究发现,水溶钠和醋酸铵溶钠是Loy Yang褐煤中钠的主要存在形式；水洗后样品比表面积增加,燃烧过程表观活化能降低,样品在02/N2和O2/C02气氛下着火温度均降低；醋酸铵和酸洗后样品比表面积减小,燃烧过程表观活化能增加,样品在02/N2和02/C02气氛下的着火温度均明显升高,与原煤相比大约分别升高了50和100℃,且酸洗对褐煤着火温度影响更大；以离子交换态加入煤中和直接以物理添加加入的钠元素在空气和O2/CO2气氛下均能有效降低煤粉着火温度。离子置换进入煤中的钠离子嵌入晶格内部,使碳表面电子构型发生变化,并作为电子给予体,通过电荷的迁移加速反应进程,从而使着火过程更易进行,着火温度降低；物理添加NaCl对煤粉着火的影响主要体现在增加比表面积,从而促进了着火过程的发生降低了煤粉的着火温度；离子交换态加入的钠对煤粉着火的催化作用强于直接物理添加加入钠元素。接着建立了02/N2和O2/C02燃烧方式下煤粉的非稳态着火模型,应用此模型来研究02/N2和02/C02燃烧方式下环境温度、氧浓度、煤粉浓度、重力环境等因素对煤粉着火特性的影响,利用微型高温炉进行煤粉着火试验,通过试验来验证模型的准确性。发现随着煤粉浓度的增加,02/C02气氛下的煤粉着火延迟时间更加接近于02/N2气氛下煤粉着火延迟时间。随着环境温度的升高,煤粉着火温度也随之升高,利用微型高温炉进行的煤粉着火的试验研究结果与模拟结果一致。在本文所研究的情况下,煤粉着火方式为均相着火和联合着火,但是在本文研究情况02/C02气氛下煤粉着火方式与传统空气燃烧方式并不一致,煤粉在02/C02气氛下也出现了多相着火,主要是由于挥发分在两种气氛下不同的扩散速率所引起的。进行了微重力环境下煤粉着火的模拟研究,由于在微重力环境下自然对流作用减弱甚至消失,微重力环境下煤粉着火温度要低于常重力环境相同煤粉浓度下的煤粉着火温度,煤粉着火延迟时间增加,煤粉浓度较小时二者差异较大,煤粉浓度较高时两种重力环境下着火结果较为接近。最后利用金属网反应器进行了大同烟煤和Loy Yang褐煤的燃烧试验,在二次反应最小化的情况下研究了空气和21%02/79%C02两种气氛下煤粉燃烧初期产物CO和CH4的生成情况,发现在21%02/79%C02气氛下CO的析出浓度大于空气气氛下,02/C02气氛下CO的析出滞后于空气气氛。碳的直接氧化反应和碳与C02的气化反应是造成02/C02燃烧方式下的CO生成量增大的主要原因,在21%02/79%C02气氛下CH4析出浓度大于空气气氛下。
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