论文摘要
本文介绍了用密度泛函理论计算方法和高温显微镜（Hot Stage Microscope）系统研究碳杂质对铀氢化腐蚀行为影响结果。利用密度泛函理论,计算了H2和H在y-U表面的吸附,得到了H2在γ-U表面的最佳吸附位和解离势垒、H在γ-U表面的最佳吸附位和各吸附位间的扩散势垒,计算结果与文献中的实验数据较一致；同时通过在表面引入C原子,计算了表面吸附碳、间隙位碳、替位碳刘H2和H吸附的影响,以及H原子在UC表面的吸附,结果表明：表面吸附碳原子对H2和H的吸附影响较小,间隙位碳原子减弱了H在γ-U表面的吸附,替位碳原子在一定程度上促进了H原子的吸附,这些结果表明无定形碳对铀氢腐蚀的影响较小；计算得到H原子在UC表面的吸附能较小而在UC间隙位的吸附能和扩散势垒较大,表明UC对氢腐蚀有明显的阻碍作用。实验方面通过高温显微镜系统研究了碳杂质对铀氢腐蚀行为的影响。首先通过不同碳含量的贫铀样品研究碳夹杂引起的氢腐蚀行为的差异；然后通过蒸镀和CO钝化人为地引入不同形态的碳元素,来研究碳的形态对氢腐蚀行为的影响。氢腐蚀行为的差异主要通过孕育期和成核来加以表征,研究了不同样品的孕育期时间、成核密度、核的生长等行为。研究表明：铀中的碳夹杂是氢化腐蚀的优先成核点,随着碳含量的增加氢腐蚀形貌由点腐蚀向面腐蚀转变,蒸镀引入的无定形碳对铀氢腐蚀没有明显的影响,CO钝化在铀表面形成了一定厚度的铀碳化合物层,对铀氢腐蚀有阻碍作用。理论计算和实验的结果表明,碳杂质对铀氢化腐蚀行为的影响主要表现为碳的存在改变了铀表面结构,使铀表面形成了氢化反应选择性点位,最终导致铀表面形貌的变化。对于贫铀表面本来存在的碳夹杂（不管其是铀碳化合物还是单质碳）,它们的存在造成了表面氧化层的不连续,在夹杂处存在氧化物的裂痕或者应力集中,使其成为氢腐蚀的优先成核区域；而对于钝化形成的铀碳化合物层,其机理和铀表面的氧化层相似,连续的铀碳化合物层可以阻碍氢腐蚀的发生,而不连续处则是氢腐蚀的优先成核区域。
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摘要Abstract目录引言第一章 铀氢化腐蚀行为的研究现状1.1 铀及其氢化物的结构与性能1.1.1 金属铀的结构与性能1.1.2 铀氢化物的结构与表征1.2 铀氢化腐蚀的研究结果1.2.1 铀中氢的来源1.2.2 铀氢反应的机制1.2.3 氢气在铀表面的吸附行为1.2.4 氢原子在铀中的扩散系数和溶解度1.2.5 铀氢反应孕育期1.2.6 铀氢化合物成核与生长1.3 铀氢化腐蚀的主要影响因素1.3.1 温度和氢气压力1.3.2 铀表面结构1.3.3 杂质1.3.3.1 离子注入C、N杂质1.3.3.2 铀中的碳夹杂1.3.3.3 氧化膜1.4 铀氢腐蚀的实验手段1.5 总结第二章 碳杂质对铀化氢腐蚀行为影响的研究方法2.1 氢原子和氢分子在铀表面吸附的理论计算2.1.1 氢分子在铀表面的吸附和解离2.1.2 氢原子在铀表面和铀间隙位的吸附2.1.3 氢原子在铀表面和内部的扩散2.2 碳杂质对氢在铀表面吸附影响的理论计算2.2.1 单质态碳元素对氢在铀表面吸附的影响2.2.2 氢在碳化铀表面的吸附2.3 HSM研究碳杂质对铀氢腐蚀行为的影响2和H在γ-U（100）表面吸附和扩散的密度泛函研究'>第三章 H2和H在γ-U（100）表面吸附和扩散的密度泛函研究3.1 计算方法2在γ-U（100）表面的吸附和解离'>3.2 H2在γ-U（100）表面的吸附和解离3.2.1 计算模型3.2.2 计算结果和讨论2在γ-U（100）表面的吸附'>3.2.2.1 H2在γ-U（100）表面的吸附2在铀表面的解离'>3.2.2.2 H2在铀表面的解离3.3 H在γ-U（100）表面吸附与扩散3.3.1 计算模型3.3.2 结果和讨论3.3.2.1 H在铀表面吸附3.3.2.2 Mulliken电荷居分布3.3.2.3 H吸附的态密度分析3.3.2.4 H在铀表面的扩散3.3.2.5 H在铀表面间隙位的吸附3.4 小结2和H吸附影响的密度泛函研究'>第四章 碳元素对H2和H吸附影响的密度泛函研究4.1 计算方法与模型2和H吸附的影响'>4.2 表面吸附C对H2和H吸附的影响4.2.1 C原子在γ-U表面的吸附2吸附的影响'>4.2.2 表面吸附C原子对H2吸附的影响4.2.3 表面吸附C原子对H吸附的影响4.3 间隙位C对H吸附的影响2和H吸附的影响'>4.4 替位C对H2和H吸附的影响4.4.1 表层替位C对H吸附的影响4.4.2 下层替位C对H吸附的影响2分子吸附和解离的影响'>4.4.3 表层替位碳原子对H2分子吸附和解离的影响4.5 UC表面H的吸附4.6 小结第五章 碳杂质对铀氢腐蚀行为影响的实验研究5.1 HSM系统与实验方法5.1.1 HSM系统5.1.2 实验方法5.2 实验样品与制备5.3 HSM研究结果5.3.1 碳含量对铀氢化腐蚀行为的影响5.3.2 蒸镀碳对铀氢化腐蚀行为的影响5.3.3 CO钝化对铀氢化腐蚀行为的影响5.4 讨论5.5 小结第六章 结论致谢参考文献附录
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