铝水制氢反应机制与实验研究

论文摘要

氢是一种重要的二次能源,能够利用来储存能量,具有资源丰富、环境友好、热值高、燃烧性能好、潜在经济效益高的特点。氢能的推广主要受到了制氢技术、贮存方式及运输途径三方面的限制。目前现行工业用氢都采用化石燃料制氢和电解水制氢为主要的制氢方法,这样的造氢效率不高,需要消耗大量能源,并对环境污染较大。本文利用金属铝与水的反应来制取氢气,不但可以实现现场制氢和即时供氢,而且通过添加不同的矿物组分催化反应降低制氢成本。金属铝是一种很有应用前景的载能体,具有资源丰富、能量密度大、价格低廉等特点。但是在常温下金属铝很容易被氧化,表面生成致密的保护膜致使铝水反应不能持续进行。本文围绕致密氧化膜的破坏分为三个部分。第一部分考察了NaOH的添加量、矿物添加剂（CaO、MgO、NaCl）的添加形式和不同配比以及不同反应温度对铝水制氢特性的影响,结合气相色谱、SEM-EDS和XRD对反应机制进行探索；第二部分在前期实验的基础上通过采用高钙粉煤灰替代原始矿物添加剂在污水中进行实验,优化实验配比；第三部分建立了铝水制氢的动力学模型。研究结果表明：NaOH以催化剂的形式参与反应过程,摩尔浓度越高产氢速率越快,反应越完全,反应过程中有大量热量产生；矿物添加剂CaO和MgO通过生成不同的中间产物破坏致密的氧化膜使反应得以持续进行,NaCl的添加增强了碱性环境,提高转化率,确定了反应的最佳矿物配比,并对反应机制进行了推断；反应温度对转化率没有影响,但加快了反应速率。每项实验制氢纯度均高达99.9%以上,通过氢燃料电池可以直接发电；利用反应过程中初生态氢的作用可对污水进行处理,而反应产渣经简单加工可进一步实现资源化利用。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 氢的性质和用途
• 1.2 氢气的制备方法
• 1.2.1 化石燃料制氢
• 1.2.2 生物质制氢
• 1.2.3 用水制氢
• 1.2.4 其他制氢方法
• 1.3 氢的储存和运输
• 1.4 铝水制氢技术
• 1.5 课题研究的内容、目的及意义
• 第2章 铝水反应制氢技术研究进展
• 2.1 国外研究进展
• 2.2 国内研究进展
• 第3章 铝水制氢反应机制与影响因素实验研究
• 3.1 概述
• 3.2 实验方法
• 3.2.1 实验材料与预处理
• 3.2.2 实验装置
• 3.2.3 实验分析方法
• 3.3 实验结果与讨论
• 3.3.1 NaOH添加量的影响
• 3.3.2 矿物添加剂的影响
• 3.3.3 反应温度的影响
• 3.4 本章小结
• 第4章 高钙粉煤灰协同催化铝水制氢技术
• 4.1 概述
• 4.2 实验方法
• 4.2.1 实验材料与预处理
• 4.2.2 实验设备及装置
• 4.2.3 实验分析方法
• 4.3 实验结果与讨论
• 4.3.1 高钙粉煤灰催化铝水制氢配比优化
• 4.3.2 制氢发电
• 4.3.3 污水处理
• 4.3.4 产渣回收利用
• 4.4 本章小结
• 第5章 铝水反应制取氢气动力学研究
• 5.1 动力学有关理论
• 5.1.1 基本理论
• 5.1.2 “三因子”的确定
• 5.2 铝水反应制氢动力学研究
• 5.2.1 低氧化镁配比下的铝水反应水解动力学研究
• 5.2.2 高氧化镁配比下的铝水反应水解动力学研究
• 5.3 铝水制氢水解动力学参数
• 5.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士期间发表（含录用）的学术论文