马吉阳:阴极支撑的管式液态锑阳极固体氧化物燃料电池的制备及电解质的稳定性研究论文

马吉阳:阴极支撑的管式液态锑阳极固体氧化物燃料电池的制备及电解质的稳定性研究论文

本文主要研究内容

作者马吉阳(2019)在《阴极支撑的管式液态锑阳极固体氧化物燃料电池的制备及电解质的稳定性研究》一文中研究指出:传统的固体氧化物燃料电池(SOFC)在直接使用固态碳燃料时,由于碳燃料颗粒粒径与阳极孔径尺寸的差异而难以扩散至阳极内部发生催化氧化反应,使得燃料的转化率较低,无法满足实际生产需求。以液态金属作为阳极的SOFC由于其阳极具有优良的电子导电性和较强的杂质耐受能力,并且在与固态碳燃料接触时有良好的物质传输能力而受到广泛的关注。在众多金属材料中,In、Sn、Sb、Pb和Bi金属的熔点都在SOFC的工作温度范围内,都可以被用作SOFC的阳极;其中,金属Sb及其氧化物Sb2O3在SOFC的工作温度范围内均为液态,并且Sb2O3在SOFC的工作温度范围内具有一定的氧离子导电性,因此金属Sb被认为是具有一定应用前景的液态金属阳极材料。本研究制备了阴极支撑的管式支撑体,成功组装成阴极支撑的管式液态Sb阳极固体氧化物燃料电池(LAA-SOFC);采用电化学工作站对不同温度下电池的电化学性能进行测试,验证了其组装成集成化电堆的可能性;同时,对阴极支撑的管式电池所使用的固态电解质(GDC、SDC、YSZ)在液态Sb阳极中的稳定性进行研究,总结归纳出不同实验条件下固态电解质在液态Sb阳极中的腐蚀机理,并提出相应的改善方法,主要研究内容如下:(1)采用注浆成型的方法,以LSM为原料,成功制备了长度为4.55 cm,管径为1 cm,壁厚0.50.7 mm的LSM阴极管式支撑体;以液态金属锑(Sb)作为金属阳极,采用浸渍-提拉法在支撑体表面制备了LSM-YSZ阴极功能层、YSZ电解质,组装成LSM阴极支撑的管式液态Sb阳极固体氧化物燃料电池(LAA-SOFC);电池在650°C、700°C、750°C、800°C时的峰值功率分别为12 mW·cm-2、19.6 mW·cm-2、27.7 mW·cm-2、32 mW·cm-2;通过对电池电化学阻抗谱的分析发现阴极阻抗较大是制约电池性能的主要原因。(2)以平板状的CeO2基电解质GDC作为研究对象,以高温液态的Sb和Sb2O3作为腐蚀介质,对化学模式下GDC电解质在两种腐蚀介质中的稳定性进行研究;试验结束后,分别用HNO3和HCl溶液清洗掉电解质表面的金属Sb或Sb2O3残留,利用扫描电镜(SEM)和电子探针显微分析仪(EPMA)对电解质的表面形貌、截面形貌及元素分布进行观察;经分析后发现液态的Sb和Sb2O3沿着电解质的晶界扩散,致使晶粒脱落是GDC电解质受到腐蚀的主要原因,实验过程中,Sb2O3对GDC电解质的腐蚀性要明显弱于Sb;在GDC电解质的一侧刷上La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ(LSCF)阴极,以液态的Sb作为阳极,组装成全电池;模拟750oC时直接碳燃料电池(DCFC)的工作环境,在电化学模式下,对GDC电解质在液态Sb阳极SOFC中的稳定性进行研究,结果表明,电化学模式下电解质的腐蚀机理与化学模式下相同,同时发现,电解质的稳定性随电流密度的增加而变差。在相同实验条件下,研究了SDC电解质在液态Sb中的稳定性,发现其腐蚀机理与GDC相同。(3)以平板状的Y2O3稳定的ZrO2(YSZ)作为研究对象,采用与GDC电解质稳定性研究相同的实验方法,对YSZ电解质在化学模式以及电化学模式下的稳定性进行研究;利用扫描电镜(SEM)、电子探针显微分析仪(EPMA)、X射线衍射仪(XRD)对测试后YSZ电解质的表面形貌、相结构和微区元素分布进行分析,发现在腐蚀介质Sb和Sb2O3沿YSZ电解质的晶界扩散的同时,还伴随着Y2O3的扩散现象以及由此引发的YSZ电解质表层结构的相变,确定了YSZ电解质的腐蚀机理以及其与CeO2基电解质腐蚀机理的不同之处;电化学模式下的电解质腐蚀主要来自于Sb2O3,并且随电流密度的增大而增强。

Abstract

chuan tong de gu ti yang hua wu ran liao dian chi (SOFC)zai zhi jie shi yong gu tai tan ran liao shi ,you yu tan ran liao ke li li jing yu yang ji kong jing che cun de cha yi er nan yi kuo san zhi yang ji nei bu fa sheng cui hua yang hua fan ying ,shi de ran liao de zhuai hua lv jiao di ,mo fa man zu shi ji sheng chan xu qiu 。yi ye tai jin shu zuo wei yang ji de SOFCyou yu ji yang ji ju you you liang de dian zi dao dian xing he jiao jiang de za zhi nai shou neng li ,bing ju zai yu gu tai tan ran liao jie chu shi you liang hao de wu zhi chuan shu neng li er shou dao an fan de guan zhu 。zai zhong duo jin shu cai liao zhong ,In、Sn、Sb、Pbhe Bijin shu de rong dian dou zai SOFCde gong zuo wen du fan wei nei ,dou ke yi bei yong zuo SOFCde yang ji ;ji zhong ,jin shu Sbji ji yang hua wu Sb2O3zai SOFCde gong zuo wen du fan wei nei jun wei ye tai ,bing ju Sb2O3zai SOFCde gong zuo wen du fan wei nei ju you yi ding de yang li zi dao dian xing ,yin ci jin shu Sbbei ren wei shi ju you yi ding ying yong qian jing de ye tai jin shu yang ji cai liao 。ben yan jiu zhi bei le yin ji zhi cheng de guan shi zhi cheng ti ,cheng gong zu zhuang cheng yin ji zhi cheng de guan shi ye tai Sbyang ji gu ti yang hua wu ran liao dian chi (LAA-SOFC);cai yong dian hua xue gong zuo zhan dui bu tong wen du xia dian chi de dian hua xue xing neng jin hang ce shi ,yan zheng le ji zu zhuang cheng ji cheng hua dian dui de ke neng xing ;tong shi ,dui yin ji zhi cheng de guan shi dian chi suo shi yong de gu tai dian jie zhi (GDC、SDC、YSZ)zai ye tai Sbyang ji zhong de wen ding xing jin hang yan jiu ,zong jie gui na chu bu tong shi yan tiao jian xia gu tai dian jie zhi zai ye tai Sbyang ji zhong de fu shi ji li ,bing di chu xiang ying de gai shan fang fa ,zhu yao yan jiu nei rong ru xia :(1)cai yong zhu jiang cheng xing de fang fa ,yi LSMwei yuan liao ,cheng gong zhi bei le chang du wei 4.55 cm,guan jing wei 1 cm,bi hou 0.50.7 mmde LSMyin ji guan shi zhi cheng ti ;yi ye tai jin shu ti (Sb)zuo wei jin shu yang ji ,cai yong jin zi -di la fa zai zhi cheng ti biao mian zhi bei le LSM-YSZyin ji gong neng ceng 、YSZdian jie zhi ,zu zhuang cheng LSMyin ji zhi cheng de guan shi ye tai Sbyang ji gu ti yang hua wu ran liao dian chi (LAA-SOFC);dian chi zai 650°C、700°C、750°C、800°Cshi de feng zhi gong lv fen bie wei 12 mW·cm-2、19.6 mW·cm-2、27.7 mW·cm-2、32 mW·cm-2;tong guo dui dian chi dian hua xue zu kang pu de fen xi fa xian yin ji zu kang jiao da shi zhi yao dian chi xing neng de zhu yao yuan yin 。(2)yi ping ban zhuang de CeO2ji dian jie zhi GDCzuo wei yan jiu dui xiang ,yi gao wen ye tai de Sbhe Sb2O3zuo wei fu shi jie zhi ,dui hua xue mo shi xia GDCdian jie zhi zai liang chong fu shi jie zhi zhong de wen ding xing jin hang yan jiu ;shi yan jie shu hou ,fen bie yong HNO3he HClrong ye qing xi diao dian jie zhi biao mian de jin shu Sbhuo Sb2O3can liu ,li yong sao miao dian jing (SEM)he dian zi tan zhen xian wei fen xi yi (EPMA)dui dian jie zhi de biao mian xing mao 、jie mian xing mao ji yuan su fen bu jin hang guan cha ;jing fen xi hou fa xian ye tai de Sbhe Sb2O3yan zhao dian jie zhi de jing jie kuo san ,zhi shi jing li tuo la shi GDCdian jie zhi shou dao fu shi de zhu yao yuan yin ,shi yan guo cheng zhong ,Sb2O3dui GDCdian jie zhi de fu shi xing yao ming xian ruo yu Sb;zai GDCdian jie zhi de yi ce shua shang La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ(LSCF)yin ji ,yi ye tai de Sbzuo wei yang ji ,zu zhuang cheng quan dian chi ;mo ni 750oCshi zhi jie tan ran liao dian chi (DCFC)de gong zuo huan jing ,zai dian hua xue mo shi xia ,dui GDCdian jie zhi zai ye tai Sbyang ji SOFCzhong de wen ding xing jin hang yan jiu ,jie guo biao ming ,dian hua xue mo shi xia dian jie zhi de fu shi ji li yu hua xue mo shi xia xiang tong ,tong shi fa xian ,dian jie zhi de wen ding xing sui dian liu mi du de zeng jia er bian cha 。zai xiang tong shi yan tiao jian xia ,yan jiu le SDCdian jie zhi zai ye tai Sbzhong de wen ding xing ,fa xian ji fu shi ji li yu GDCxiang tong 。(3)yi ping ban zhuang de Y2O3wen ding de ZrO2(YSZ)zuo wei yan jiu dui xiang ,cai yong yu GDCdian jie zhi wen ding xing yan jiu xiang tong de shi yan fang fa ,dui YSZdian jie zhi zai hua xue mo shi yi ji dian hua xue mo shi xia de wen ding xing jin hang yan jiu ;li yong sao miao dian jing (SEM)、dian zi tan zhen xian wei fen xi yi (EPMA)、Xshe xian yan she yi (XRD)dui ce shi hou YSZdian jie zhi de biao mian xing mao 、xiang jie gou he wei ou yuan su fen bu jin hang fen xi ,fa xian zai fu shi jie zhi Sbhe Sb2O3yan YSZdian jie zhi de jing jie kuo san de tong shi ,hai ban sui zhao Y2O3de kuo san xian xiang yi ji you ci yin fa de YSZdian jie zhi biao ceng jie gou de xiang bian ,que ding le YSZdian jie zhi de fu shi ji li yi ji ji yu CeO2ji dian jie zhi fu shi ji li de bu tong zhi chu ;dian hua xue mo shi xia de dian jie zhi fu shi zhu yao lai zi yu Sb2O3,bing ju sui dian liu mi du de zeng da er zeng jiang 。

论文参考文献

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    论文作者分别是来自华中科技大学的马吉阳,发表于刊物华中科技大学2019-10-23论文,是一篇关于直接碳论文,管式支撑体论文,液态金属阳极论文,电化学性能论文,电解质腐蚀论文,华中科技大学2019-10-23论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自华中科技大学2019-10-23论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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