论文摘要
随着我国经济的快速发展,能源与环境正日益成为限制我国经济发展的主要凭颈。鉴于我国能源资源富煤缺油少气的特点,高压、大容量气流床气化技术便成为我国煤炭清洁、高效转化的重要途径和发展方向之一。气流床气化炉目前均采用液态排渣,要求入炉煤灰的流动温度FT小于1400℃,这对我国煤灰熔点提出了新的要求。鉴于我国煤灰特性与国外不同,灰熔融温度普遍偏高,灰熔融温度FT>1400℃的煤分别占我国煤炭年产量、储量的55%和57%左右。我国高灰熔点煤无法直接用于液态排渣气化炉。另外,灰份过高造成锅炉辐射受热面结渣和尾部受热面污染而造成操作困难。因此,研究气化条件下煤灰的熔融特性是大力发展我国煤气化技术所面临的首要课题。首先在对国内外煤灰特性研究进行广泛调研的基础上,利用量子理论的知识和计算机技术相结合从分子水平角度对灰中的矿物质进行微观属性的研究。研究结果表明高熔融性煤灰的原始灰分主要包括莫来石矿物质,因此采用密度泛函理论研究莫来石结构成为我们研究灰微观特性的重点。计算结果表明,莫来石很容易与电子接受体结合,不容易与电子给体结合。当莫来石与电子给体结合时,Si原子的活性高于Al。当向灰中添加助熔剂和配煤降低煤灰熔融温度时,外添的阳离子作为电子受体就非常容易从O(2)、O(4)、O(8)所在的面进入莫来石晶格,并且引起强度较弱的Al(5)-O(7)和Al(6)-O(8)键断裂,最终促使[SiO4]-四面体与[Al(5)O6]-八面体、[Al(6)O6]-八面体分离,从而促使莫来石的晶体结构重新进行晶格重组转变为其他的矿物质。同时对这些相变矿物质的电荷分布和反应活性位点的差异进行了相关研究。在煤灰沾污特性实验研究的基础上,对锅炉不同受热面上结渣和沾污进行理论研究。研究结果表明:对流受热面灰成分钙铝黄长石的(100)晶面、炉膛水冷壁渣成分黄铁矿的(110)晶面以及锅炉材质氧化铁的(110)晶面能量最低,最易于作为他们的解理面。通过钙铝黄长石切面与氧化铁切面和黄铁矿切面与氧化铁切面之间作用力的计算,最终得知在锅炉的炉膛水冷壁受热面上容易结渣,而在高温对流受热面上沾污就相对弱些。最后选用四种不同硅铝比的高熔点煤灰分别添加助熔剂硼砂和碳酸钙,混合灰样在弱还原气氛下利用HR-4灰熔点测定仪对煤灰的熔融特性进行实验验证。实验结果表明添加适量的CaCO3,可使煤灰熔点约下降100~200℃,但当添加量超过一定值时灰熔点反而上升;添加硼砂可以起到很好的助熔效果,只要10%~15%的添加量煤灰熔融温度就可降低约300℃。根据三元相图分析,碳酸钙中的Ca2+促使莫来石相变成钙长石以及硅灰石;而硼砂中的Na+和莫来石作用相变成霞石和刚玉石。莫来石和相变矿物质结合能大小影响了它们各自熔点的高低,这与实验结果相一致。
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