论文题目: 高温高压水热体系中氧逸度测量传感器的研制与应用
论文类型: 博士论文
论文专业: 地球化学
作者: 徐丽萍
导师: 李和平
关键词: 氧逸度,固体电解质,氧传感器,高压釜,水热体系,高温高压
文献来源: 中国科学院研究生院（地球化学研究所）
发表年度: 2005
论文摘要: 高温高压水热体系在自然界和工业过程中广泛存在。只要体系中含有变价元素,水热体系的氧逸度就象体系的温度和压力一样是影响体系性质和控制过程发生与演化的重要物理化学参数之一。因此,原位测量水热体系的氧逸度无论在地球科学还是其它科学与技术领域都具有极为重要的意义。 针对目前YSZ氧传感器用于高温高压水热体系氧逸度原位测量中遇到的工作温度低、响应时间长以及测氧原理仍存在种种争议等困境,本论文首先自行研制出了拟用于高温高压水热体系氧逸度原位测量的Y2O3-ZrO2（YSZ）固体电解质氧传感器以及高压釜水热反应装置,之后成功地实现了YSZ氧传感器测量系统与高压釜的对接。对高压釜外壁、釜内中心处以及高压釜外与釜内流体最接近的金属锥体处的温度的测量结果显示:釜外壁与釜内中心处的温差达15℃以上;金属锥体处温度与釜内中心处温度相差约5-6℃;金属锥体与YSZ氧传感器间的温差小于2℃。 将自行研制的YSZ氧传感器用于干样品体系和控制氧逸度下的高温高压水热体系的各种可行性试验均表明:本工作中自行研制的YSZ氧传感器的测量结果与根据能斯特公式获得的理论计算结果十分接近。说明本工作自行研制的YSZ氧传感器具有很好的能斯特响应特性,可用于高温高压水热体系的氧逸度原位测量。 分别使用三种不同的参考缓冲剂Cu-Cu2O,Ni-NiO,Cu2O-CuO原位测量了40%填充度,不同温度下超临界水中的氧逸度值。实验结果表明,相同实验条件下,不同次实验的测量结果具有很好的重复性;在同一次实验的升温与降温过程中测量结果亦具有很好的重复性。使用不同参考缓冲剂时,测量得到的超临界水中的氧逸度值彼此符合较好。实验温度范围内（500-580℃）,超临界水中的氧逸度与温度之间存在很好的正线性相关性。本工作中超临界水氧逸度与温度间的依从关系可用高压釜钛合金内衬的耗氧腐蚀模型解释。 使用Cu-Cu2O参考缓冲剂,分别在500℃和540℃下测量了40%填充度,不同初始浓度的超临界NaOH和NaCl流体的氧逸度值。结果表明,超临界流体中的氧逸度与测量温度、初始溶液的浓度密切相关。对于超临界NaOH和NaCl流
发布时间: 2006-07-06
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