非平衡等离子体与活性炭纤维联合处理染料废水的实验研究

论文摘要

高压脉冲放电非平衡等离子体技术是集羟基自由基（·OH）、过氧化氢（H2O2）、臭氧（O3）等活性物质的作用于一体的高级氧化技术,因其能耗少、处理效率高、反应迅速且无选择性、无二次污染等优势,使该技术呈现出良好的应用前景和很大的市场潜力。从目前的研究现状看,吸附/催化剂的合理选择是限制该技术优势充分发挥的主要障碍之一。本论文对课题组原有的非平衡等离子体放电反应器进行了改进,以甲基橙为模拟污染物,考察了反应器各种工艺参数对甲基橙降解率的影响,确定了最佳工艺参数,初步探讨了非平衡等离子体对有机污染物的降解机理。采用浸渍改性法制备了双氧水改性和硝酸铁改性两种改性活性炭纤维,向非平衡等离子体反应中加入改性活性炭纤维,考察ACF的吸附催化性能,探讨改性ACF与非平衡等离子体的协同作用。向液相中高压针电极和气相中地电极施加脉冲高压后,液相中H2O分子在高能电子的撞击下产生·OH、H2O2等活性物质,气相中O2分子在放电电极上受到高能电子的碰撞、激发,发生分解反应产生O3,部分O3可由气相传质到液相。向放电反应中加入H2O2、Fe2+后,甲基橙的降解速率和降解效率均得到了有效提高,但存在二次污染问题。甲基橙在气液两相同时放电反应中会生成羧酸和苯胺类等小分子物质,这些小分子物质最终可被·OH矿化为H2O和CO2。非平衡等离子体与改性ACF联合处理甲基橙表现出很好的协同作用,协同作用的产生主要归因于改性ACF的吸附和催化作用,ACF是污染物分子的一个浓集中心,在其表面及其周围毗邻区域通过吸附创造了高浓度的环境,而ACF表面则是污染物分子的转化分解中心。双氧水改性ACF表面的酸性官能团能与放电反应产生的活性自由基反应,催化诱导O3分解产生·OH ,从而提高甲基橙的降解率。ACF经硝酸铁改性后,表面活性点增加,二次热处理后ACF表面的Fe2O3在放电反应中生成Fe2+、O2等物质,Fe2+通过光助芬顿反应、O2通过自由基反应可进一步参与生成·OH、O3等活性物质,有助于催化降解甲基橙。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 有机染料废水处理技术
• 1.2.1 物理化学法
• 1.2.2 生物处理技术
• 1.2.3 高级氧化技术
• 1.3 非平衡等离子体技术
• 1.3.1 非平衡等离子体
• 1.3.2 水溶液中非平衡等离子体的产生
• 1.4 脉冲放电非平衡等离子体技术
• 1.4.1 电源
• 1.4.2 脉冲放电非平衡等离子体反应器
• 1.4.3 脉冲放电非平衡等离子体技术原理
• 1.4.4 非平衡等离子体系中催化剂的引入
• 1.4.5 非平衡等离子体技术的研究进展及发展趋势
• 1.5 本论文选题及研究内容
• 1.5.1 论文选题
• 1.5.2 研究对象
• 1.5.3 研究内容
• 第二章 实验器材和研究方法
• 2.1 实验药品及材料
• 2.2 实验仪器
• 2.3 实验装置
• 2.3.1 高压脉冲电源
• 2.3.2 高压脉冲放电反应器
• 2.4 实验方法
• 2.4.1 甲基橙（MO）浓度的测定
• 2.4.2 化学需氧量（COD）的测定
• 2.4.3 溶液pH 值和电导率的测定
• 2.5 样品表征
• 2.5.1 含氧官能团测定
• 2.5.2 氮气吸附测试
• 2.5.3 扫描电镜分析
• 2.5.4 傅立叶红外光谱分析
• 2.6 分析方法
• 2.6.1 降解率
• 2.6.2 化学需氧量（COD）去除率
• 2.6.3 协同强度M
• 2.6.4 增加强度N
• 第三章 非平衡等离子体技术处理甲基橙
• 3.1 实验过程
• 3.1.1 实验条件
• 3.1.2 操作步骤
• 3.2 非平衡等离子体降解甲基橙
• 3.2.1 反应器结构的优化
• 3.2.2 输入电压对甲基橙降解率的影响
• 3.2.3 氧气流量对甲基橙降解率的影响
• 3.2.4 不同气源对甲基橙溶液降解率的影响
• 3.2.5 甲基橙溶液初始浓度对降解率的影响
• 3.2.6 脉冲放电过程中甲基橙溶液pH 的变化
• 3.2.7 双氧水的添加对甲基橙溶液降解率的影响
• 2+的添加对甲基橙溶液降解率的影响'>3.2.8 Fe²⁺的添加对甲基橙溶液降解率的影响
• 3.2.9 甲基橙降解过程中COD 的变化
• 3.3 非平衡等离子体对染料脱色机理探讨
• 3.3.1 高压脉冲放电类型的研究
• 3.3.2 高压脉冲放电反应中活性自由基产生
• 3.3.3 高压脉冲放电反应中活性自由基的作用机理
• 3.3.4 气液两相同时放电降解甲基橙的反应途径
• 3.3.5 气液两相同时放电降解甲基橙的动力学分析
• 3.4 本章小结
• 第四章 双氧水改性ACF 协同非平衡等离子体处理甲基橙
• 4.1 双氧水改性ACF 协同非平衡等离子体处理甲基橙
• 4.1.1 实验条件
• 4.1.2 双氧水浸渍浓度对联合处理效果的影响
• 4.1.3 双氧水浸渍时间对联合处理效果的影响
• 4.1.4 双氧水浸渍pH 对联合处理效果的影响
• 4.2 双氧水改性ACF 的表面结构特征
• 4.2.1 双氧水改性ACF 的孔结构特征
• 4.2.2 双氧水改性ACF 的表面化学性质
• 4.3 双氧水改性ACF 与非平衡等离子体的协同作用机理
• 4.4 本章小结
• 第五章 硝酸铁改性ACF 协同非平衡等离子体处理甲基橙
• 5.1 硝酸铁改性ACF 协同非平衡等离子体处理甲基橙
• 5.1.1 实验条件
• 3）₃ 浸渍浓度对联合处理效果的影响'>5.1.2 Fe（NO₃）₃浸渍浓度对联合处理效果的影响
• 3）₃ 浸渍时间对联合处理效果的影响'>5.1.3 Fe（NO₃）₃浸渍时间对联合处理效果的影响
• 3）₃ 浸渍条件下ACF 的联合处理效果'>5.1.4 最佳Fe（NO₃）₃ 浸渍条件下ACF 的联合处理效果
• 3）₃ 改性ACF 协同作用的影响'>5.1.5 高温处理对Fe（NO₃）₃ 改性ACF 协同作用的影响
• 3）₃ 改性ACF 协同作用的影响'>5.1.6 恒温时间对Fe（NO₃）₃ 改性ACF 协同作用的影响
• 3）₃ 改性ACF 的联合处理效果'>5.1.7 最佳热处理条件下Fe（NO₃）₃ 改性ACF 的联合处理效果
• 5.2 硝酸铁改性ACF 的表面结构特征
• 5.2.1 硝酸铁改性ACF 的孔结构特征
• 5.2.2 硝酸铁改性ACF 的表面化学性质
• 5.3 硝酸铁改性ACF 与非平衡等离子体的协同作用机理
• 5.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间取得的学术成果
• 致谢