稀土/AlN/MAS微晶玻璃复合材料结构与性能的研究

论文摘要

随着微电子技术的快速发展,对基板材料的性能如高热导率、低热膨胀系数、低介电常数和良好的热稳定性等,提出了更高的要求。近年来,以堇青石为主晶相的MgO-Al2O3-SiO2系统微晶玻璃由于具有优良的力学、电学、热膨胀性能和低烧特性而被认为是一种理想的基板材料。其不足之处是热导率较低。AlN陶瓷是一种优异的高热导率基板材料,具有低介电常数、低热膨胀系数的性能,但存在着成本高、烧结温度过高等问题,难以大规模生产。采用低温共烧陶瓷技术（Low Temperature Co-fired Ceramic, LTCC）通过制备MgO-Al2O3-SiO2系统微晶玻璃与AlN陶瓷的复合材料,可以获得具有优良综合性能的材料,以满足对基板材料的要求。本文以烧结法制备了MgO-Al2O3-SiO2系微晶玻璃,研究了热处理制度对微晶玻璃析晶的影响。并在此基础上制备了AlN/MAS微晶玻璃复合材料研究了烧结气氛、烧结温度、复合材料的组成对AlN/MAS微晶玻璃复合材料相组成、结构、致密度、热导率的影响。通过在AlN/MAS微晶玻璃复合材料中掺加稀土氧化物,进行了XRD、SEM、热导率、热膨胀系数、介电常数、介电损耗、抗折强度的测试,系统研究了不同含量的稀土氧化物Y203和La203对AlN/MAS微晶玻璃复合材料的相组成、微观结构、烧结性能、热学性能、介电性能和力学性能的影响规律。取得的主要研究成果如下：1.通过设计MgO-Al2O3-SiO2系统微晶玻璃的化学组成和加入合适的添加剂,在热处理温度≤1000℃时制备了主晶相为α-堇青石的微晶玻璃。微晶玻璃的核化温度为820℃,保温2小时,晶化温度为1000℃,保温2小时,此时,该微晶玻璃的析晶情况良好。2.将AlN和MAS玻璃在1000℃～1300℃进行烧结,复合材料中MAS微晶玻璃的主晶相仍为α-堇青石。在分别掺加Y203和La203后,复合材料的主晶相仍为α-堇青石和AlN晶体,没有出现新的晶相或发生晶型转变。3. AlN/MAS微晶玻璃复合材料在1000℃-1300℃烧结后,致密度随AlN含量的增加总体上呈下降趋势。AlN/MAS微晶玻璃复合材料的致密度较低与AlN难以烧结和微晶玻璃析晶阻碍了液相烧结有关。复合材料的致密度随着Y203和La203含量的增加,出现了明显降低。在Y203含量为3.0wt%时,复合材料的致密度略有提高。4. AlN/MAS微晶玻璃复合材料在1000℃和1200℃烧结后热导率均在AlN含量为20wt%时达到最大值。当Y203含量为3.0wt%时,复合材料的热导率出现最大值。复合材料的热导率随着La203含量的增加而降低。掺入Y203和La203后复合材料的热导率变化与其致密度大小大致相符。复合材料分别掺入Y203和La203后热膨胀系数均出现不同程度的减小。随着稀土氧化物含量的增加,复合材料的热膨胀系数增大。5.复合材料的介电常数随着掺入的Y203含量的增加明显增大。复合材料的介电常数随着掺入的La203含量的增加而逐渐降低。随着测试频率的增大,复合材料的介电常数逐渐降低。复合材料介电损耗随着Y203和La203含量的增加而增大。6.复合材料抗折强度随着Y203含量增加而逐渐降低。但当掺入La203含量为3.0wt%时,复合材料的抗折强度略有提高。掺入Y203和La203的复合材料的抗折强度大小与其致密度基本相符。7.热压制备AIN/MAS微晶玻璃复合材料具有很高的致密度。复合材料的致密度随着AlN含量的增加而降低。复合材料的热导率随着AlN含量的增加而增大。

论文目录

• 中文摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 低温共烧基板材料的种类
• 1.1.1 微晶玻璃系
• 1.1.2 玻璃与陶瓷填充的复合系
• 1.1.3 单相陶瓷系
• 1.2 AlN的性质与应用
• 1.3 微晶玻璃
• 1.3.1 微晶玻璃的种类
• 1.3.2 微晶玻璃的应用
• 1.3.3 微晶玻璃的制备方法
• 2O₃-SiO₂系微晶玻璃'>1.3.4 MgO-Al₂O₃-SiO₂系微晶玻璃
• 1.4 稀土材料
• 1.4.1 稀土元素及分类
• 1.4.2 稀土元素的性质和应用
• 1.5 课题研究目标和研究内容
• 1.5.1 研究目标
• 1.5.2 研究内容
• 第2章 样品制备与测试
• 2.1 实验流程
• 2.2 MAS微晶玻璃样品的制备
• 2.2.1 原料的选择及化学成分
• 2.2.2 基础玻璃组成的设计
• 2.2.3 基础玻璃的熔制
• 2.2.4 微晶玻璃的制备
• 2.3 AlN/MAS微晶玻璃复合材料的制备
• 2.4 结构与性能测试
• 2.4.1 差热分析（DTA）
• 2.4.2 X射线衍射定性分析（XRD）
• 2.4.3 扫描电镜分析（SEM）
• 2.4.4 样品的体积密度
• 2.4.5 抗折强度
• 2.4.6 热膨胀系数
• 2.4.7 介电常数、介质损耗的测试
• 2.4.8 热导率
• 第3章 AlN/MAS微晶玻璃复合材料的结构与性能
• 3.1 MAS微晶玻璃的析晶和结构
• 3.1.1 差热分析
• 3.1.2 XRD测试
• 3.1.3 扫描电镜分析
• 3.2 复合材料组分设计
• 3.3 烧结气氛对复合材料相组成的影响
• 3.4 烧结温度对复合材料致密化的影响
• 3.5 影响烧结致密化的因素
• 3.6 复合材料的微观结构
• 3.7 复合材料的导热性能
• 3.7.1 导热机理
• 3.7.2 复合材料的理论热导率
• 3.7.3 AlN/MAS微晶玻璃复合材料的热导率
• 3.8 热压制备AlN/MAS微晶玻璃复合材料的性能
• 3.8.1 热压AlN/MAS微晶玻璃复合材料的制备
• 3.8.2 热压对AlN/MAS微晶玻璃复合材料烧结致密化的影响
• 3.8.3 热压制备AlN/MAS微晶玻璃复合材料的微观结构
• 3.8.4 热压制备AlN/MAS微晶玻璃复合材料的热导率
• 3.9 本章小结
• 第4章 稀土/AlN/MAS微晶玻璃复合材料的结构与性能
• 4.1 稀土/AlN/MAS微晶玻璃复合材料组成设计和制备
• 4.2 稀土对复合材料烧结致密化的影响
• 2O₃对复合材料烧结致密化的影响'>4.2.1 Y₂O₃对复合材料烧结致密化的影响
• 2O₃对复合材料烧结致密化的影响'>4.2.2 La₂O₃对复合材料烧结致密化的影响
• 4.3 稀土对复合材料相组成和结构的影响
• 4.3.1 XRD测试
• 4.3.2 SEM测试
• 4.4 稀土对复合材料热学性能的影响
• 4.4.1 稀土对复合材料热导率的影响
• 4.4.2 稀土对复合材料热膨胀系数的影响
• 4.5 稀土对复合材料介电性能的影响
• 4.5.1 稀土对复合材料介电常数的影响
• 4.5.2 稀土对复合材料介电损耗的影响
• 4.6 稀土对复合材料力学性能的影响
• 2O₃对复合材料抗折强度的影响'>4.6.1 Y₂O₃对复合材料抗折强度的影响
• 2O₃对复合材料抗折强度的影响'>4.6.2 La₂O₃对复合材料抗折强度的影响
• 4.7 本章小结
• 第5章 结论
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间发表的论文