生物亲和性核壳纳米颗粒SERS标记物的合成及其在生物分析中的应用

论文摘要

纳米尺度上的生物分析是当今生物和化学领域研究的前沿及发展方向,是分析科学关注的研究热点。近年来,将纳米技术应用于生物分析化学,在生物检测、纳米生物传感器、纳米生物芯片等方面显示出光明的发展前景。本文主要从事纳米颗粒SERS标记物的研究,针对纳米颗粒SERS标记物的前沿问题,从纳米颗粒SERS标记物的研究现状出发,提出了多种制备生物相容性核壳纳米颗粒SERS标记物的新型合成方法,并把这些合成出来的核壳型纳米颗粒SERS标记物应用于免疫分析和DNA检测。具体内容如下:1.核壳型纳米颗粒SERS标记物的合成我们采用两种新型的合成方法分别合成包埋了染料的Au@SiO2和Ag@SiO2两种核壳型纳米颗粒SERS标记物。从而既丰富了核壳型纳米颗粒SERS标记物的种类,又简化了实验过程。文献中报道的制备核壳型纳米颗粒SERS标记物的方法要求先用偶联剂即氨基或巯基硅烷化试剂处理,以使金属纳米颗粒表面具有亲玻璃性。（1）在第二章中,我们提出了改进的方法即不采用偶联剂处理的合成方法,这种制备方法避免了偶联剂与拉曼活性物之间的竞争,因而,常用的有机染料分子像结晶紫和罗丹明6G等都可成功地制成相应的SERS标记物,从而大大地丰富了SERS标记物的种类。我们发现,这种合成方法所需时间比文献中报道的常规方法显著减少。对于Au@SiO2纳米颗粒SERS标记物形成过程中所涉及的硅化学,我们提出了可能的机理即正乙氧基硅烷的水解形成末端羟基,通过与吸附在纳米金颗粒上的柠檬酸根作用而导致硅壳层的形成。并且,我们通过实验验证了这个机理。（2）在第三章中,利用微乳液可以用作纳米反应器的特点,我们采用油包水微乳液技术合成了包埋异硫氰罗丹明染料的Ag@SiO2核壳纳米颗粒SERS标记物。采用这种方法合成时,纳米银的形成、染料在纳米银表面上的键合和二氧化硅壳层在纳米银与染料上面的形成都是在一个微反应器中进行的。因此,采用这种方法合成时,也不需要把纳米金属进行亲玻璃性预处理。我们采用这两种新型的合成方法制备出来的Au@SiO2和Ag@SiO2两种核壳型纳米颗粒SERS标记物具有很强的表面增强拉曼散射信号并且具有很好的稳定性。2. Fe3O4@Ag@TiO2纳米颗粒复合物SERS基质的合成在第四章中,我们制备了一种既能与常见的拉曼活性物产生SERS信号,本身

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪言
• 1.1 纳米技术的发展历程
• 1.2 纳米颗粒
• 1.2.1 纳米颗粒的特点
• 1.2.2 纳米传感器
• 1.2.3 纳米颗粒用于分离富集研究
• 1.2.4 纳米颗粒标记物（纳米颗粒探针）
• 1.3 SERS 探针的研究进展
• 1.3.1 拉曼散射现象
• 1.3.2 SERS 现象
• 1.3.3 SERS 机理
• 1.3.4.SERS 探针
• 1.4 本研究论文的构想
• 1.4.1 核壳型纳米颗粒SERS 标记物的制备方法与制备机理的研究
• 1.4.2 具有磁性且有夹心结构的纳米复合物的研究并把它作为一种新型的5ERS 基质
• 1.4.3 核壳型纳米颗粒SERS 标记物在生物分析中的应用研究
• 1.4.4 新型分子印迹膜的研究
• 2核/壳纳米颗粒SERS 标记物的合成'>第2章 包埋普通染料的Au@SiO₂核/壳纳米颗粒SERS 标记物的合成
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 试剂
• 2.2.2 仪器
• 2.2.3 实验过程
• 2.3 结果与讨论
• 2.4 结论
• 2核/壳纳米颗粒SERS 标记物'>第3章 油包水型微乳液方法制备Ag@SiO₂核/壳纳米颗粒SERS 标记物
• 3.1 前言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 试剂与药品
• 3.2.2 仪器设备
• 3.2.3 核壳纳米颗粒SERS 标记物的合成
• 3.3 结果与讨论
• 3.4 结论
• 3O₄@Ag@TiO₂ 纳米复合物的合成：一种新型表面增强拉曼光谱基质'>第4章 Fe₃O₄@Ag@TiO₂纳米复合物的合成：一种新型表面增强拉曼光谱基质
• 4.1 前言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 试剂与药品
• 4.2.2 仪器与设备
• 3O₄ 磁性纳米颗粒的合成'>4.2.3 Fe₃O₄磁性纳米颗粒的合成
• 3O₄@Ag颗粒的合成'>4.2.4 以四氧化三铁为核银为外壳的Fe₃O₄@Ag颗粒的合成
• 3O₄@Ag@TiO₂ 纳米复合物的合成'>4.2.5 Fe₃O₄@Ag@TiO₂纳米复合物的合成
• 4.3 结果与讨论
• 4.4 结论
• 2核/壳纳米颗粒SERS 免疫探针检测人免疫球蛋白（IgG）'>第5章 Au@SiO₂核/壳纳米颗粒SERS 免疫探针检测人免疫球蛋白（IgG）
• 5.1 前言
• 5.2 实验部分
• 5.2.1 试剂
• 5.2.2 仪器
• 5.2.3 实验过程
• 5.3 结果与讨论
• 5.4 结论
• 2 核壳型纳米颗粒SERS免疫探针结合核壳型磁性纳米颗粒分离技术检测癌症标志物甲胎蛋白'>第6章 Ag@SiO₂核壳型纳米颗粒SERS免疫探针结合核壳型磁性纳米颗粒分离技术检测癌症标志物甲胎蛋白
• 6.1 前言
• 6.2 实验部分
• 6.2.1 试剂与药品
• 6.2.2 仪器与设备
• 6.2.3 实验过程
• 6.3 结果与讨论
• 6.3.1 实验参数的优化
• 6.3.2 Bradford 分析
• 6.3.3 选择性
• 6.3.4 校正曲线
• 6.4 结论
• 2纳米颗粒SERS核酸探针用于与人类免疫缺陷病毒（HIV）基因相关的DNA 检测'>第7章 Ag@ SiO₂纳米颗粒SERS核酸探针用于与人类免疫缺陷病毒（HIV）基因相关的DNA 检测
• 7.1 前言
• 7.2 实验部分
• 7.2.1 试剂与药品
• 7.2.2 仪器与设备
• 7.2.3 实验过程
• 7.3 结果与讨论
• 7.4 结论
• 第8章 （补篇）基于电聚合巯基苯并咪唑膜为分子印迹膜的电流型传感器检测胆固醇
• 8.1 前言
• 8.2 实验部分
• 8.3 结果与讨论
• 8.4 结论
• 第9章 （补篇）基于电聚合巯基苯并咪唑膜为分子印迹膜的电容型传感器检测农药氰戊菊酯
• 9.1 前言
• 9.2 试验部分
• 9.2.1 用金电极制备电容型传感器的制备过程
• 9.3 结果与讨论
• 9.4 结论
• 结论
• 参考文献
• 附录A 攻读学位期间发表的学术论文目录
• 致谢