强温室气体SF6、SF5CF3与CF4的等离子体降解与光降解过程的研究

强温室气体SF6、SF5CF3与CF4的等离子体降解与光降解过程的研究

论文摘要

随着全球变暖的现象日趋严重,控制温室气体的排放刻不容缓。近些年含氟强温室气体已逐步受到人们的重视,其中以六氟化硫(SF6),四氟化碳(CF4)以及新温室气体三氟甲基五氟化硫(SF5CF3)为代表的强温室气体更是倍受关注。本文分别采用介质阻挡放电与紫外光照产生还原性自由基降解强温室气体,通过SF5CF3,SF6和CF4的介质阻挡放电过程的实验,考察了介质阻挡放电应用于强温室气体降解的可能性,研究了如操作条件,外加气体,气体相对湿度等条件对降解效率的影响以及强温室气体的DBD过程的反应机理。实验证明,介质阻挡放电能够应用于强温室气体的降解,在3000V外施电压下,2kPaSF6与28.2kPa水气分压为1.8kPa的空气一起放电5min,SF6降解率可达92%;0.4 kPaCF4在30 kPa在Ar等离子体中放电4min,降解率可达98.2%;1.3 kPa SF5CF3在30 kPaO2、Ar、Air等离子体中分别只需80s,40s,120s的放电后,体系中就无法检出SF5CF3。进一步对异戊二烯,α-蒎烯在光解中释放还原性自由基对SF6和SF5CF3的降解作用进行了研究,并且为改善烯烃在反应器内的结焦现象,探索使用紫外光照天然橡胶“缓释”自由基对SF6和SF5CF3的降解的可能性。实验证明水汽在降解中产生的H原子和OH自由基无法对SF6或SF5CF3起到直接的降解作用。在光照异戊二烯-SF6和异戊二烯-SF5CF3的实验中,反应器内0.13kPa的SF6在30min的紫外光照后的降解率为18%,SF5CF3的降解率达到45%。紫外光照天然橡胶“缓释”自由基能够降解SF5CF3,在自制反应器中0.13kPaSF5CF3在30min光照后降解率达64.3%。实验结果证明,采用“缓释自由基”方法降解强温室气体具有进一步探索的潜力和价值。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 研究背景
  • 1.2 强温室气体的简介
  • 1.2.1 六氟化硫
  • 1.2.2 四氟化碳
  • 1.2.3 三氟甲基五氟化硫
  • 1.3 关于强温室气体控制技术的研究现状
  • 1.3.1 介质阻挡放电
  • 1.3.2 光还原
  • 1.4 本研究的内容与意义
  • 6,CF4和SF5CF3的过程研究'>第二章 介质阻挡放电降解SF6,CF4和SF5CF3的过程研究
  • 2.1 实验部分
  • 2.1.1 实验试剂和气体原料
  • 2.1.2 实验仪器与装置
  • 2.1.3 实验方法
  • 6的介质阻挡放电过程'>2.2 SF6的介质阻挡放电过程
  • 2.2.1 操作条件的影响
  • 2.2.2 外加气体的影响
  • 2.2.3 产物分析
  • 2.2.4 本节小结
  • 4的介质阻挡放电过程'>2.3 CF4的介质阻挡放电过程
  • 4的DBD反应特征简述'>2.3.1 CF4的DBD反应特征简述
  • 4与不同外加气体间的反应'>2.3.2 CF4与不同外加气体间的反应
  • 2.3.3 本节小结
  • 5CF3的介质阻挡放电过程'>2.4 SF5CF3的介质阻挡放电过程
  • 5CF3的解离过程'>2.4.1 SF5CF3的解离过程
  • 2.4.2 外加气体对降解过程的影响
  • 5CF3放电过程中的作用'>2.4.3 水气在SF5CF3放电过程中的作用
  • 2.4.4 产物分析
  • 2.4.5 本节小结
  • 2.5 本章小结
  • 6/SF5CF3-H2O、SF6/SF5CF3-异戊二烯和SF6/SF5CF3-α-蒎烯光解过程初探'>第三章 SF6/SF5CF3-H2O、SF6/SF5CF3-异戊二烯和SF6/SF5CF3-α-蒎烯光解过程初探
  • 3.1 相关研究简述
  • 3.2 实验部分
  • 3.1.1 实验试剂和气体原料
  • 3.1.2 实验仪器与装置
  • 3.1.3 实验方法
  • 2O(g)在光降解过程中的作用'>3.3 H2O(g)在光降解过程中的作用
  • 3.4 异戊二烯的光降解效果
  • 3.4.1 异戊二烯的光照特征
  • 6的光照反应'>3.4.2 异戊二烯与SF6的光照反应
  • 5CF3的光照反应'>3.4.3 异戊二烯与SF5CF3的光照反应
  • 3.5 α-蒎烯的光降解效果
  • 3.5.1 α-蒎烯的光照特征
  • 6的光照反应'>3.5.2 α-蒎烯与SF6的光照反应
  • 5CF3的光照反应'>3.5.3 α-蒎烯与SF5CF3的光照反应
  • 3.6 本章小结
  • 6和SF5CF3的作用'>第四章 光作用下缓释自由基与SF6和SF5CF3的作用
  • 4.1 使用天然橡胶的研究背景
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 实验试剂和气体原料
  • 4.2.2 实验仪器与装置
  • 4.2.3 实验方法
  • 4.3 Ar为稀释气进行直接光解
  • 6的光解'>4.3.1 SF6的光解
  • 5CF3的光解'>4.3.2 SF5CF3的光解
  • 4.3.3 光作用下缓释自由基的机理
  • 4.4 本章小结
  • 第五章 结论与建议
  • 5.1 结论汇总
  • 5.2 对后续研究的建议
  • 参考文献
  • 附录 攻读硕士学位期间论文发表情况汇总
  • 致谢
  • 相关论文文献

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