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核壳纳米金属/Al复合粉末的制备及其性能研究

2020-11-29阅读(177)

核壳纳米金属/Al复合粉末的制备及其性能研究

论文摘要

本论文旨在改善复合固体推进剂的燃烧性能,采用微纳米复合技术,通过对AP/HTPB/Al推进剂配方中的微米Al粉（金属燃烧剂）进行改性,制备出了以微米Al粉为核、纳米金属粒子（燃速催化剂）为壳的复合粉末,并考察了表面包覆纳米金属粒子对Al粉在空气中高温氧化反应性能、对高氯酸铵（AP）和丁羟推进剂（AP/HTPB）热分解催化性能以及对AP/HTPB推进剂燃烧催化性能的影响。本研究为进一步提高AP/HTPB推进剂的燃烧和能量特性提供了详实的实验数据和坚实的理论基础,主要内容如下:首先,采用化学镀和原位置换两种方法制备了核壳纳米Ni-B/Al、Cu/Al、Ni/Al和Co/Al复合粉末,并对复合粉末进行了较为全面的表征。结果表明,通过对制备工艺参数的调控,纳米Ni-B、Cu、Ni、Co在Al粉表面均实现了均匀、致密地包覆,其中Co/Al复合粉末中的纳米Co粒子可以具有球形和片状两种形貌。相比化学镀法而言,置换法具有工艺简单、反应迅速、包覆物可定量等优点,可以推广为Al粉表面金属改性包覆的普适性方法。其次,考察了表面包覆纳米金属粒子对Al粉在空气中高温氧化反应过程的作用。以复合粉末的TG增重率和DSC放热量为衡量标准,利用TG/DSC同步热分析研究了复合粉末中Al粉在空气中的高温氧化反应性能,即高温下Al粉受热转化为氧化铝的氧化效率（包括氧化完全程度、氧化速率及氧化放热量）。结果表明:（1）纳米金属/Al复合粉末的高温氧化反应性能较原料Al粉均有不同程度的提高;（2）复合粉末中随着纳米金属层质量分数的增加,其高温氧化反应性能增强;（3）Al粉表层纳米金属粒子的尺寸与形貌对复合粉末的高温氧化反应性能也均有影响,如微米Cu的包覆不能明显改善Al粉的高温氧化反应性能,球形纳米Co包覆的促进效果要明显高于片状纳米Co包覆;（4）当与复合粉末具有相同质量分数的纳米金属粒子简单掺杂于原料Al粉中时,其对Al粉的高温氧化反应性能没有明显的促进作用。在实验数据结果的基础上,提出了原料ASl粉和核壳纳米金属/Al复合粉末的氧化反应机理。第三,对比研究了核壳纳米金属/Al复合粉末与相应的单一纳米金属对AP及其AP/HTPB推进剂热分解的催化性能,根据热分解峰温和表观分解热的变化来衡量其催化效果。结果表明,对AP以及AP/HTPB推进剂的热分解,纳米金属/Al复合粉末均比相应单一的纳米金属具有更好的催化效果,其中催化性能最好的是含有片状纳米Co粒子的Co/Al复合粉末,它使AP以及AP/HTPB的高温分解峰温分别降低了179.9℃和60.5℃。鉴于微米Al粉对纳米金属粒子的承载既能提高Al粉高温下氧化反应性能,又能较好地催化AP以及AP/HTPB推进剂的热分解,为此研究了核壳纳米金属/Al复合粉末对AP/HTPB推进剂燃烧性能的影响。采用靶线法对推进剂的燃速和压力指数分别进行了测定和计算,根据燃速和压力指数的变化,最终考察各种复合粉末对推进剂燃烧性能的催化作用。结果表明,对于AP/HTPB推进剂燃速和压力指数的影响,核壳纳米金属/Al复合粉末起到了很好的催化效果,其中纳米Cu/Al复合粉末在5MPa和10MPa下分别使AP/HTPB推进剂的燃速较空白推进剂样品增加了40.34%和30.06%,并且在5～11 MPa压力范围内,使推进剂压力指数降低了37.23%。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 1 绪论
  • 1.1 纳米材料简介
  • 1.1.1 纳米材料的定义及分类
  • 1.1.2 纳米材料的特性
  • 1.2 纳米材料在推进剂中的应用现状
  • 1.2.1 纳米燃烧催化剂的应用
  • 1.2.2 纳微米金属Al粉燃烧剂的应用
  • 1.2.3 纳微米氧化剂的应用
  • 1.3 核壳纳米复合材料简介
  • 1.3.1 核壳纳米复合材料的定义
  • 1.3.2 核壳纳米复合材料的特性
  • 1.3.3 核壳纳米复合材料的制备方法
  • 1.4 核壳纳米复合材料在推进剂中的应用现状
  • 1.4.1 核壳纳米复合材料在改善推进剂燃烧性能方面的应用
  • 1.4.2 核壳纳米复合材料在提高推进剂力学性能方面的应用
  • 1.4.3 核壳纳米复合材料在降低推进剂感度性能方面的应用
  • 1.5 本课题的研究背景、研究思路和主要研究内容
  • 1.5.1 研究背景
  • 1.5.2 研究思路
  • 1.5.3 主要研究内容
  • 2 化学镀法制备核壳纳米Cu/Al、纳米Ni-B/Al复合粉末
  • 2.1 本章实验试剂与仪器
  • 2.2 化学镀法制备核壳纳米Cu/Al复合粉末
  • 2.2.1 实验过程
  • 2.2.1.1 样品的制备
  • 2.2.1.2 样品的表征
  • 2.2.2 结果与讨论
  • 2.2.2.1 镀液组分及工艺的研究
  • 2.2.2.2 产物的表征
  • 2.3 化学镀法制备核壳纳米Ni-B/Al复合粉末
  • 2.3.1 实验过程
  • 2.3.1.1 样品的制备
  • 2.3.1.2 样品的表征
  • 2.3.2 结果与讨论
  • 2.3.2.1 镀液成分及工艺的研究
  • 2.3.2.2 产物的表征
  • 2.4 本章小节
  • 3 置换法制备核壳纳米Cu（Ni、Co）/Al复合粉末
  • 3.1 本章实验试剂与仪器
  • 3.2 理论基础
  • 3.2.1 置换过程的动力学分析
  • 3.2.2 含氟离子体系中Al粉的置换过程机理
  • 3.3 置换法制备核壳纳米Cu/Al复合粉末
  • 3.3.1 实验过程
  • 3.3.1.1 样品的制备
  • 3.3.1.2 样品的表征
  • 3.3.2 结果与讨论
  • 3.3.2.1 影响因素探讨
  • 3.3.2.2 产物的表征
  • 3.4 置换法制备核壳纳米Ni/Al复合粉末
  • 3.4.1 实验过程
  • 3.4.1.1 样品的制备
  • 3.4.1.2 样品的表征
  • 3.4.2 结果与讨论
  • 3.4.2.1 氟离子浓度的影响
  • 3.4.2.2 结构表征
  • 3.4.2.3 形貌表征
  • 3.4.2.4 XPS表征
  • 3.5 置换法制备不同形貌核壳纳米Co/Al复合粉末
  • 3.5.1 实验过程
  • 3.5.1.1 样品的制备
  • 3.5.1.2 样品的表征
  • 3.5.2 结果与讨论
  • 3.5.2.1 形貌与结构表征
  • 3.5.2.2 不同形貌纳米Co形成机理
  • 3.6 本章小节
  • 4 核壳纳米Ni-B（Cu、Ni、Co）/Al复合粉末的高温氧化反应研究
  • 4.1 Al粉的氧化特性
  • 4.2 核壳纳米Ni-B/Al复合粉末的高温氧化反应
  • 4.3 核壳纳米Cu/Al复合粉末的高温氧化反应
  • 4.3.1 不同含量纳米Cu/Al复合粉末的制备与形貌表征
  • 4.3.1.1 实验过程
  • 4.3.1.2 样品的形貌与成分表征
  • 4.3.2 复合粉末中纳米Cu的含量对Al粉高温氧化反应的影响
  • 4.3.3 复合粉末中Cu的粒径及混合方式对Al粉高温氧化反应的影响
  • 4.4 核壳纳米Ni/Al复合粉末的高温氧化反应
  • 4.4.1 不同含量纳米Ni/Al复合粉末的制备与形貌表征
  • 4.4.1.1 实验过程
  • 4.4.1.2 样品的形貌与成分表征
  • 4.4.2 复合粉末中纳米Ni的含量对Al粉高温氧化反应的影响
  • 4.5 核壳纳米Co/Al复合粉末的高温氧化反应
  • 4.6 核壳纳米复合粉末高温氧化反应动力学参数的分析
  • 4.6.1 实验方法
  • 4.6.2 纳米金属粉包覆对Al粉高温氧化反应动力学参数的影响
  • 4.7 氧化反应机理分析
  • 4.7.1 Al粉的氧化反应机理
  • 4.7.2 复合粉末的氧化反应机理
  • 4.8 本章小节
  • 5 核壳纳米Ni-B（Cu、Ni、Co）/Al复合粉末的催化性能研究
  • 5.1 AP及其AP/HTPB推进剂的热分解特性
  • 5.2 核壳纳米Ni-B/Al复合粉末的催化性能研究
  • 5.2.1 纳米Ni-B与Al粉的混合方式对AP热分解性能的影响
  • 5.2.2 纳米Ni-B/Al复合粉末对AP/HTPB推进剂热分解的影响
  • 5.3 核壳纳米Cu/Al复合粉末的催化性能研究
  • 5.3.1 纳米Cu与Al粉的混合方式对AP热分解性能的影响
  • 5.3.2 复合粉末中Cu的粒径对AP热分解性能的影响
  • 5.3.3 复合粉末中纳米Cu的含量对AP热分解性能的影响
  • 5.3.4 纳米Cu/Al复合粉末对AP/HTPB推进剂热分解的影响
  • 5.4 核壳纳米Ni/Al复合粉末的催化性能研究
  • 5.4.1 纳米Ni与Al的混合方式对AP热分解性能的影响
  • 5.4.2 纳米Ni/Al复合粉末对AP/HTPB推进剂热分解的影响
  • 5.5 核壳纳米Co/Al复合粉末的催化性能研究
  • 5.5.1 不同形貌纳米Co与Al粉的混合方式对AP热分解性能的影响
  • 5.5.2 纳米Co/Al复合粉末对AP/HTPB推进剂热分解的影响
  • 5.6 催化机理分析
  • 5.6.1 AP的热分解机理
  • 5.6.2 AP及其AP/HTPB推进剂的催化分解机理
  • 5.7 本章小结
  • 6 核壳纳米Ni-B（Cu、Ni、Co）/Al复合粉末对AP/HTPB推进剂燃烧性能的影响
  • 6.1 样品的准备及测试方法
  • 6.2 核壳纳米复合粉末对AP/HTPB推进剂燃速和压力指数的影响
  • 6.2.1 核壳纳米Ni-B/Al复合粉末对燃速和压力指数的影响
  • 6.2.2 核壳纳米Cu/Al复合粉末对燃速和压力指数的影响
  • 6.2.3 核壳纳米Ni/Al复合粉末对燃速和压力指数的影响
  • 6.2.4 核壳纳米Co/Al复合粉末对燃速和压力指数的影响
  • 6.3 数据分析处理
  • 6.4 机理分析
  • 6.5 本章小节
  • 7 全文结论和主要创新点
  • 致谢
  • 参考文献
  • 作者攻博期间完成的论文及其它工作

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