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酶生物燃料电池的制备及其性能研究

2020-12-01阅读(110)

酶生物燃料电池的制备及其性能研究

论文摘要

酶生物燃料电池利用生物催化剂酶直接把化学能转化为电能,是一种清洁、高效、安静运行的电化学发动机,具有燃料来源广泛、反应条件温和、生物相容性好等优点,是一种可再生的绿色能源。酶生物燃料电池的研究主要集中在寻找固定酶的新方法上及对电池放电性能的测试上。本文详述了酶电极的制备方法,研究了单极室和“三合一”酶生物燃料电池的制备及其性能测试方面的内容。聚合物修饰电极由于具有三维空间结构,薄膜内有大量的电活性中心,十分有利于电催化。同时制备方法简单,电极使用寿命长,从而得以广泛使用。本文制备聚合物膜修饰电极,将此化学修饰电极应用于酶生物燃料电池中的阳极,充当固定化酶电极的电子介体作用。本文主要研究工作如下:1.用循环伏安法制备了聚亚甲基绿修饰电极（PMG/CME）,探讨了该修饰电极的电化学聚合过程、表征、循环伏安性质及修饰电极对NADH的电催化特作用,实验发现PMG/CME对NADH有明显的电催化作用,结果满意。2.制备了单极室酶生物燃料电池。阳极采用电化学沉积法固定化ADH-NAD+,阴极仍采用传统方法,Pt/C催化剂的碳纸,阴极和质子交换膜热压在一起,组装单极室酶生物燃料电池。利用乙醇和纯氧分别作为阳极和阴极的燃料,ADH-NAD+酶作为催化剂,用于催化燃料乙醇的氧化脱氢。实验结果表明,该电化学沉积法单极室酶燃料电池的开路最高电压达到735mV。在外阻负载为3kΩ时,电池的稳定输出电压为395 mV,电池的稳定输出功率密度达到62.4μW/cm2。酶在间歇使用过程中的工作寿命为两个月之多。3.新设计了一个具有三层结构的酶电极:第一层为聚亚甲基绿（PMG）膜和NAD+的混合溶液;第二层为PMG膜;第三层是含有离子吸附型的固定化酶（固定化ADH）,它们一起组装成“三合一”膜电极。用乙醇和氧气分别做为阳极和阴极的燃料,对“三合一”酶生物燃料电池一系列电化学性能进行检测,在外加负载为300Ω,电池的最大电流密度为170±4.3μA/cm2,稳定输出电压为425 mV左右,电池的稳定输出功率密度达到72.3μW/cm2,开路电压最大可达到630 mV。结果表明这种固定化酶的方法有利于酶生物燃料电池的电子传递。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪言
  • 1.1 酶生物燃料电池的研究
  • 1.1.1 生物燃料电池的简介
  • 1.1.2 生物燃料电池的基本工作原理
  • 1.1.3 生物燃料电池的分类
  • 1.1.4 酶生物燃料电池及其新发展
  • 1.2 聚合物膜修饰电极的制备及应用
  • 1.2.1 化学修饰电极简介
  • 1.2.2 聚合物膜修饰电极的发展
  • 1.2.3 聚合物膜修饰电极的制备
  • 1.2.4 聚合染料的合成及应用进展
  • 1.3 乙醇脱氢酶（ADH）简介
  • 1.4 酶的固定化
  • 1.4.1 酶的固定化方法
  • 1.4.2 固定化酶的性质
  • 1.5 本论文的研究内容及意义
  • 参考文献
  • 第二章 聚亚甲基绿膜修饰电极（PMG/CME）的制备及其特性研究
  • 2.1 实验部分
  • 2.1.1 试剂及仪器
  • 2.1.2 电极的预处理
  • 2.1.3 PMG/CME的制备
  • 2.1.4 PMG膜的表征方法
  • 2.2 结果与讨论
  • 2.2.1 MG单体的电化学行为
  • 2.2.2 MG的电化学聚合
  • 2.2.3 PMG/CME的表征
  • 2.2.4 pH值对PMG/CME的伏安行为的影响
  • 2.2.5 温度对PMG/CME的循环伏安图的影响
  • 2.2.6 扫速对PMG/CME的循环伏安图的影响
  • 2.2.7 PMG膜修饰电极对NADH的电催化特性
  • 2.3 结论
  • 参考文献
  • 第三章 单极室（阳极）酶生物燃料电池的制备及其性能研究
  • 3.1 实验部分
  • 3.1.1 试剂及仪器
  • 3.1.2 碳布的预处理
  • 3.1.3 固定化酶电极的制备
  • 3.1.4 质子交换膜的预处理
  • 3.1.5 阴极与膜合二为一的膜电极
  • 3.1.6 电化学沉积法溶液的配制及酶燃料电池阴阳极组装示意图
  • 3.1.7 单极室酶生物燃料电池组装的示意图
  • 3.1.8 酶吸附量的测定
  • 3.2 结果与讨论
  • +的PMG膜的电化学聚合'>3.2.1 碳布上共沉积有ADH-NAD+的PMG膜的电化学聚合
  • 3.2.2 乙醇脱氢酶（ADH）生物燃料电池的原理
  • 3.2.3 乙醇浓度对固定化酶电极的影响
  • 3.2.4 单极室酶生物燃料电池的一系列性能测试图
  • 3.2.5 ADH在碳布上的稳定性能及吸附量（Γ）的测定
  • 3.3 结论
  • 参考文献
  • 第四章 "三合一"膜生物燃料电池的制备及性能测试
  • 4.1 实验部分
  • 4.1.1 试剂及仪器
  • 4.1.2 碳布的预处理
  • 4.1.3 固定化酶电极的制备
  • 4.1.4 质子交换膜的预处理
  • 4.1.5 "三合一"膜电极（MEA）的组装
  • 4.1.6 "三合一"酶生物燃料电池的组装示意图
  • +前后的PMG/CME表征'>4.1.7 固定ADH-NAD+前后的PMG/CME表征
  • 4.2 结果与讨论
  • +前后形貌比较'>4.2.1 PMG/CME固定ADH-NAD+前后形貌比较
  • +/PMG/CME固定ADH后的电化学特征'>4.2.2 NAD+/PMG/CME固定ADH后的电化学特征
  • 4.2.3 "三合一"酶生物燃料电池的一系列性能测试图
  • 4.3 结论
  • 参考文献
  • 第五章 结论及工作展望
  • 5.1 结论
  • 5.2 工作展望
  • 硕士学位期间发表的论文
  • 致谢语

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