质子交换膜燃料电池的电化学和数值模拟研究

论文摘要

质子交换膜燃料电池(PEMFC)研究手段主要分为实验研究和模型研究。本文的研究内容为PEMFC的电化学和数学模型研究。论文建立了基于电化学线性扫描、电化学交流阻抗和电化学噪音技术的金属双极板材料腐蚀速率测量平台；建立了基于薄膜电极技术的电极阴极催化剂、阳极催化剂的电化学离线表征平台；建立了基于单电池的电化学在线测试平台；作为电化学测试的初步应用，建立了基于电化学测试方法的电池分析模型系统。本文开展了基于电化学测试技术的PBI体系高温PEMFC的500h连续寿命实验，指出催化剂颗粒长大是性能衰减的主要原因；建立了基于电化学测量的PBI体系高温PEMFC的一维数学模型；首次运用电化学小幅度方波电位阶跃法在线测量了电池内阻。考察了操作条件对PBI体系高温PEMFC性能的影响，运用电化学交流阻抗技术解释了空气性能差的原因，运用RDE技术考察了PBI体系和Nafion体系的区别，首次给出了氧在PBI聚合物薄膜中的扩散系数和磷酸根吸附的定量数据。同时建立了基于人工神经网络的PBI体系高温电池预测系统。建立了整合了开路条件下的电化学交流阻抗技术的基于动量守恒方程，质量守恒方程和电化学方程的二维垂直于流道方向的数学模型，模型预测结果和实验结果符合良好。

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摘要

Abstract

第一章绪论

参考文献

第二章文献综述

2.1 电化学方法与技术在PEMFC研究中的应用

2.1.1 旋转圆盘电极技术

2.1.2 交流阻抗技术在燃料电池中的应用

2.2 PEMFC的性能衰减研究现状

2.2.1 催化剂表观活性的损失

2.2.2 电导损失

2.2.3 有害杂质迁移导致的性能衰减

2.2.4 极端操作条件下PEMFC的性能衰减

2.2.5 PEMFC长期的寿命考察

2.3 高温PEMFC的研究现状

2.3.1 高温质子交换膜的研究

2.3.2 高温 PEMFC其他相关研究

2.4 质子交换膜燃料电池模型研究进展概述

2.4.1 分析模型

2.4.2 半经验模型

2.4.3 机理模型

2.4.4 机理模型的应用

2.4.5 基于人工智能方法的PEMFC电池性能预测研究

2.5 小结

参考文献

第三章 PEMFC关键材料的电化学测试平台研究

3.1 引言

3.2 小波分析简介

3.3 实验部分

3.3.1 金属双极板薄片电极腐蚀速率的动电位扫描测试

3.3.2 金属双极板表面覆盖层SEM测试

3.3.3 金属双极板薄片电极腐蚀速率的交流阻抗测试

3.3.4 金属双极板薄片电极腐蚀速率的电化学噪音测试

3.3.5 薄膜电极RDE氧还原曲线测试

3.3.6 薄膜电极循环伏安测试

3.3.7 薄膜电极CO溶出伏安测试

3.3.8 单电池工作状态下动电位扫描曲线测试

3.3.9 电池催化剂活性面积的在线测量

3.3.10 氢氧化极化曲线测试

3.3.11 电化学交流阻抗测试

3.3.12 气体渗透率的电化学测量

3.3.13 燃料电池分析模型的建立

3.4 结果与讨论

3.4.1 表面改性金属双极板腐蚀速率的电化学测试平台研究

3.4.2 基于薄膜电极的PEMFC电化学测试平台研究

3.4.2.1 薄膜电极RDE氧还原动力学曲线测试

3.4.2.2 电化学活性面积测试

3.4.2.3 CO溶出伏安测试

3.4.2.4 单电池操作状态下电位扫描测试

3.4.2.5 电池在线催化剂活性面积的测量

3.4.2.6 单电池氢氧化曲线测量

3.4.2.7 单电池的交流阻抗测试

3.4.2.8 渗透电流测量

3.4.3 基于电化学测量方法的电池分析系统初探

3.5 小结

参考文献

第四章 PBI体系高温PEMFC性能衰减的电化学研究与数值模拟

4.1 引言

4.2 实验

4.2.1 电极制备

4.2.2 单电池寿命试验

4.2.3 单电池动电位扫描

4.2.4 电池内阻在线测试

4.2.5 TEM表征

4.3 结果与讨论

3PO₄体系单电池恒电流操作寿命研究'>4.3.1 PBI/H₃PO₄体系单电池恒电流操作寿命研究

4.3.2 PBI体系高温PEMFC性能衰减的一维数值模拟

4.3.2.1 模型简述

4.3.2.2 模型求解结果

4.4 小结

参考文献

第五章基于电化学方法的操作条件对PBI体系高温PEMFC的性能影响与性能预测系统研究

5.1 引言

5.2 BP神经网络方法简介

5.2.1 神经网络发展简述

5.2.2 神经网络特点

5.2.3 BP网络简介

5.3 实验

5.3.1 电极制备

5.3.2 单电池测试

5.3.3 交流阻抗测试

5.3.4 薄膜电极循环伏安测试

5.3.5 训练数据采集

5.3.6 神经网络预测系统的建立

5.3.7 性能预测与仿真

5.4 结果与讨论

3PO₄体系高温PEMFC性能的影响'>5.4.1 操作条件对PBI/H₃PO₄体系高温PEMFC性能的影响

3PO₄体系高温PEMFC的电化学研究'>5.4.2 PBI/H₃PO₄体系高温PEMFC的电化学研究

5.4.3 PBI体系高温PEMFC神经网络预测系统的建立与预测结果

5.4.3.1 基于BP-ANN方法的预测系统的建立

5.4.3.2 PBI体系高温PEMFC预测系统的验证和应用

5.5 小结

参考文献

第六章基于电化学测量方法的PBI高温PEMFC二维数学模型研究

6.1 引言

6.2 实验

6.2.1 电极制备

6.2.2 单电池极化曲线测试

6.2.3 交流阻抗测试（EIS）

6.3 模型建立

6.3.1 模型计算区域

6.3.2 模型假设

6.3.3 控制方程

6.3.3.1 整体电压控制方程

6.3.3.2 阴极扩散层控制方程

6.3.3.3 催化层边界条件（边界条件1）

6.3.3.4 其他边界条件

6.3.4 模型求解需要的物理参数和电化学参数

6.3.5 模型的求解过程

6.3.6 计算区域离散化和方程组的数值解法

6.4 基于GUI的高温电池模拟系统的建立

6.5 模拟结果与分析

6.5.1 扩散层内气体传递行为分析

2扩散摩尔通量，对流摩尔通量和总摩尔通量'>6.5.2 O₂扩散摩尔通量，对流摩尔通量和总摩尔通量

6.5.3 扩散层内阴极反应气体的浓度分布

6.5.4 催化边界层反应物浓度分布和电流分布

6.5.5 模型预测结果的验证

6.5.6 电池性能影响因素分析示例

6.5.6.1 氧扩散系数的影响

6.5.6.2 扩散层厚度对电池性能的影响

6.6 小结

参考文献

第七章结论

进一步工作设想

作者简介及发表文章目录

致谢

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