论文摘要
全氯吡啶脱氯是卤代吡啶类化合物合成的新尝试,本文在国内外卤代吡啶合成研究的基础上,选择了以电化学还原作为研究方向,以3,4,5,6-四氯吡啶甲酸、五氯吡啶、3,4,5,6-四氯-2-三氯甲基吡啶为原料,主要研究了其在银和碳载银电极上的还原行为。本文第一章具体论述了三种原料脱氯后的目标产物的性质、用途及制备方法,电极材料的应用等。为本实验提供了研究背景。第二章主要讲述了本文所涉及的实验内容和方法。第三章主要研究了3,4,5,6-四氯-2-三氯甲基吡啶在银电极上的电还原行为。采用循环伏安法,计时电量法和恒电位电解法等电化学测试手段对3,4,5,6-四氯-2-三氯甲基吡啶的阴极还原行为,动力学特征及反应历程进行了详细的研究。结果表明:银电极对3,4,5,6-四氯-2-三氯甲基吡啶的电还原脱氯具有很高的电催化活性;3,4,5,6-四氯-2-三氯甲基吡啶在银电极上的还原是由扩散所控制的电化学-化学过程;3,4,5,6-四氯-2-三氯甲基吡啶在纯乙腈、乙腈/水混合溶液、N,N-二甲基甲酰胺、乙醇中都能被还原;恒电位电解实验表明还原产物主要为脱氯加氢的产物,低电位时副产物较少,其中含水溶剂中可主要生成目标产物3,4,5,6-四氯-2-二氯甲基吡啶,副产物较少,纯乙腈溶液中副反应较多;通过计时电量法求得3,4,5,6-四氯-2-三氯甲基吡啶在乙腈:水=5∶1的混合溶剂中的扩散系数为D=2.7×10-5cm2/s。第四章主要研究了碳载银的制备及其电催化性能。分析了不同功能离子预吸附、银离子浓度等因素对碳载银制备的影响;将碳载银制成粉末微电极,采用循环伏安法测试其对3,4,5,6-四氯吡啶甲酸、五氯吡啶、3,4,5,6-四氯-2-三氯甲基吡啶的电催化性能。结果表明:利用功能离子预吸附的方法能有效将银分散在碳粉上,功能离子预吸附后分散效果及载银量均好于直接吸附,功能离子分散能力大小顺序为:C1-＜Br-＜I-;银离子浓度并非越高效果越好,50～500mg/L催化效果随银离子浓度升高而增大,在1000mg/L时催化效果下降;碳载银电极的电化学测试结果表明其对3,4,5,6-四氯吡啶甲酸、五氯吡啶、七氯吡啶的脱氯还原中电化学步骤相对其他步骤较快,有催化作用,且银的粒径越小,催化效果越好;
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标签：四氯吡啶甲酸论文; 五氯吡啶论文; 四氯三氯甲基吡啶论文; 银电极论文; 碳载银电极论文;