水溶性有机物电子转移能力表征及对Fe（Ⅲ）还原的强化效应

论文摘要

水溶性有机物（Dissolved organic matter, DOM）是陆地和水生环境中最为活跃的有机物组分,控制着许多物理、化学和生物过程。DOM可从微生物和化学还原剂中接受电子并转移到固相铁氧矿物和有机污染物,也可作为电子穿梭体,在厌氧条件下穿梭于微生物表面和铁氧化物之间。本文提出了一种快速测定DOM电子转移能力的方法,结合荧光光谱、傅立叶红外和循环伏安法等手段对DOM进行了表征分析,并腐败希瓦氏菌（Shewanella putrefaciens）200作为电子驱动力,研究了DOM各种性质及其介导异化铁还原反应的作用,探索了DOM作为电子穿梭体的特性以及对微生物异化铁的影响。主要研究结果如下：1.建立了一种快速、简便和精确测定DOM电子转移和循环率的方法。以库仑安培法作为研究DOM电子转移能力的基本方法,通过与以锌作为还原剂和三价铁作为氧化剂的传统化学方法做比较,该方法可以在几十秒内完成反应,是一种更为快速、直接的方法,为深入研究提供依据。2.以不同来源的水溶性有机物（DOM）为供试材料,采用电化学方法和荧光光谱法研究了DOM电化学活性及其与荧光峰强度的关系。采用荧光激发发射光谱法（EEMs）测定DOM的类富里酸荧光峰强度并比较其与DOM电子转移能力的关系,发现DOM的类富里酸荧光峰强度与DOM的电子循环率具有显著相关（R2=0.94）3.用透析法对初始DOM（Origin DOM,O-DOM）进行分级。以不同微生物作为电子驱动力,研究其对地球化学反应的介导作用。结果发现DOM组分电子转移能力强弱为H-DOM（大分子量DOM）>M-DOM（中分子量DOM）>L-DOM（小分子量DOM）,符合DOM组分对异化铁还原的促进效果的趋势。荧光光谱法和循环伏安法测定结果显示H-DOM含有最多的氧化还原基团,具有最强的电子转移能力。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 前言
• 1 水溶性有机物的基本性质
• 1.1 DOM的来源
• 1.2 DOM的组成及性质
• 2 电子传递机制
• 2.1 直接接触机制
• 2.2 纳米导线机制
• 2.3 电子穿梭机制
• 2.4 应电运动机制
• 3 水溶性有机物的电子转移能力
• 3.1 电子转移机理
• 3.2 电子转移能力（ETC）及循环能力
• 4 生态学意义
• 4.1 DOM对重金属及放射性元素的还原
• 4.2 DOM对有机污染物的还原
• 4.3 DOM与Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）配合
• 第二章 水溶性有机物电子转移能力表征的研究
• 1 材料与方法
• 1.1 主要试剂和仪器
• 1.2 实验材料的提取与预处理
• 1.3 电化学实验
• 1.3.1 库仑安培法（CA法）测定电子转移能力
• 1.3.2 循环伏安法测定氧化还原可逆性
• 1.3.3 电位跃阶法测定电子循环能力
• 1.4 化学实验
• 1.4.1 Zn试剂法测定EAC
• 1.4.2 铁试剂法测定EDC
• 2 结果与分析
• 2.1 循环伏安法测定DOM
• 2.2 EAC电位选择
• 2.3 EDC电位选择
• 2.4 可逆性电子转移能力
• 3 本章小结
• 第三章 水溶性有机物电子转移能力与荧光峰强的关系研究
• 1 主要试剂和仪器
• 2 材料与方法
• 2.1 实验材料的提取与预处理
• 2.2 电化学实验测定电子转移能力和循环能力
• 2.3 库仑安培法（CA法）测定电子转移能力
• 2.4 循环伏安法测定氧化还原可逆性
• 2.5 电位跃阶法测定电子循环能力
• 2.6 荧光光谱扫描
• 3 结果与分析
• 3.1 DOM的电子接受能力
• 3.2 DOM的电子供给能力
• 3.3 循环伏安法分析DOM氧化还原可逆性
• 3.4 DOM的电子循环能力
• 3.5 DOM的荧光光谱分析
• 4 本章小结
• 第四章 不同DOM组分性质及其电子转移能力研究
• 1 主要试剂和仪器
• 2 材料与方法
• 2.1 DOM的提取与分级
• 2.2 菌株培养和异化铁还原
• 2.3 DOM的傅立叶红外光谱扫描
• 2.4 DOM的荧光光谱扫描
• 2.5 循环伏安法
• 2.6 库仑安培法测定电子转移能力
• 2.7 电位跃阶发法测定电子循环能力
• 2.8 元素分析
• 3 结果与分析
• 3.1 DOM的电子转移能力
• 3.2 傅立叶红外光谱特征
• 3.3 DOM的荧光光谱特征
• 3.4 铁还原促进效应
• 3.5 电子循环能力
• 3.6 元素分析
• 3.7 线性分析
• 4 本章小结
• 第五章 主要结论、创新之处及展望
• 1 主要结论
• 2 创新之处
• 3 研究展望
• 参考文献
• 致谢
• 作者简介