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质子交换膜燃料电池抗CO电催化剂的研究

2020-11-23阅读(487)

质子交换膜燃料电池抗CO电催化剂的研究

论文摘要

PtRu/C催化剂是目前应用最广泛的质子交换膜燃料电池（PEMFCs）抗CO阳极电催化剂,但其性能仍不能满足PEMFCs商业化的要求。本论文从载体、活性组分和制备方法等三个方面对PEMFCs抗CO电催化剂进行了系统研究。首先,以多壁碳纳米管（MWCNTs）为载体制备了PtRu/MWCNTs催化剂,利用N2吸附、TEM、XRD、ICP、FTIR和TPD-MS等多种表征手段,深入研究了载体经不同浓度H2O2处理以及制备催化剂所用溶剂（乙二醇和水）对催化剂的担载量和粒子分散性以及电池抗CO性能的影响,首次提出了溶剂极性和碳纳米管表面化学相结合是最重要的影响因素,并通过直接测量载体在溶剂中的润湿热以及载体表面含氧官能团进行了验证。其次,开发了微波辅助乙二醇还原并热处理的方法制备了PtRuIr/C和PtRuNi/C催化剂。CO溶出伏安、单电池评价和阳极进出口气体气相色谱分析等测试表明,两者具有很高抗CO氢氧化活性。在与采用相同方法制备的PtRu/C催化剂对比的前提下,详细研究了加入Ir和Ni对催化剂粒子形貌、粒子大小和分布、组成均匀性以及体相结构等的影响,在此基础上结合XPS表征深入探讨了催化剂结构-性能的关系,并提出了催化剂性能增强的机理。此外,本论文还开发了简单、低成本且完全水相的真空浸渍法制备PtRu/C催化剂,考察并优化了制备过程中的若干因素,对该催化剂进行的CO溶出伏安、单电池评价以及阳极进出口气体气相色谱分析等测试表明,利用这个方法制备的PtRu/C催化剂具有高于商品PtRu/C催化剂的抗CO性能。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 参考文献
  • 第二章 文献综述
  • 2.1 催化剂活性组分的研究
  • 2.2 催化剂载体的研究
  • 2.3 催化剂制备方法的研究
  • 2.3.1 溶液还原法
  • 2.3.2 浸渍还原法
  • 2.3.3 胶体法
  • 2.3.4 微乳法
  • 2.4 文献总结
  • 2.5 论文的工作思路和主要内容
  • 参考文献
  • 第三章 多壁碳纳米管担载的PtRu 催化剂的制备与表征
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 MWCNTs 的净化和表面氧化处理
  • 3.2.2 催化剂的制备
  • 3.2.3 载体和催化剂的表征
  • 3.2.4 膜电极三合一组件的制备及单电池测试
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 载体N2吸附的测定
  • 3.3.2 催化剂透射电镜（TEM）表征
  • 3.3.3 催化剂元素分析
  • 3.3.4 载体的傅立叶红外光谱（FTIR）表征以及在溶剂中润湿热的测定
  • 3.3.5 载体表面含氧官能团的测定
  • 3.3.6 催化剂X 射线衍射（XRD）分析
  • 3.3.7 催化剂单电池性能评价
  • 3.4 小结
  • 参考文献
  • 第四章 质子交换膜燃料电池抗CO PtRuIr/C 催化剂的制备和表征
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 催化剂的制备
  • 4.2.2 催化剂的表征与评价
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.3.1 催化剂透射电镜（TEM）表征
  • 4.3.2 催化剂组成分析
  • 4.3.3 催化剂体相结构分析
  • 4.3.4 催化剂的CO 溶出伏安测试
  • 4.3.5 催化剂的单电池性能评价
  • 4.3.6 催化剂X 光电子能谱（XPS）分析
  • 4.3.7 Ir 的加入改善催化剂抗CO 性能的机理研究
  • 4.4 小结
  • 参考文献
  • 第五章 质子交换膜燃料电池抗CO PtRuNi/C 催化剂的制备和结构-性能关系的研究
  • 5.1 引言
  • 5.2 实验部分
  • 5.2.1 催化剂的制备
  • 5.2.2 催化剂的表征和评价
  • 5.3 结果与讨论
  • 5.3.1 催化剂的透射电镜（TEM）表征
  • 5.3.2 催化剂组成分析
  • 5.3.3 催化剂体相结构分析
  • 5.3.4 催化剂的CO 溶出伏安测试
  • 5.3.5 催化剂的单电池性能评价
  • 5.3.6 PtRuNi/C 催化剂的加速稳定性实验（ADT）
  • 5.3.7 催化剂X 光电子能谱（XPS）分析
  • 5.3.8 PtRuNi/C 催化剂抗CO 性能增强的机理研究
  • 5.4 小结
  • 参考文献
  • 第六章 真空浸渍法制备抗CO PtRu/C 催化剂的研究
  • 6.1 引言
  • 6.2 实验部分
  • 6.2.1 催化剂的制备
  • 6.2.2 催化剂的表征与评价
  • 6.3 结果与讨论
  • 6.3.1 催化剂还原温度的考察
  • 6.3.2 催化剂还原时间的考察
  • 6.3.3 自制PtRu/C 催化剂的透射电镜（TEM）表征
  • 6.3.4 自制PtRu/C 催化剂的体相结构分析
  • 6.3.5 自制PtRu/C 催化剂与商业化 E–TEK PtRu/C催化剂的比较
  • 6.4 小结
  • 参考文献
  • 第七章 结论
  • 进一步工作设想
  • 作者简介及发表文章目录
  • 致谢

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