修饰碳纳米管电极降解废水中PPCPs的研究

论文摘要

近年来,PPCPs （Pharmaceutical and Personal Care Products）在水环境中普遍的被发现已经变得令人十分担忧,然而传统的污泥处理技术却不能有效去除这种物质。这些污染物一部分残留在活性淤泥中,而大部分则直接通过二级处理系统,随出水被排放出去,因此亟待寻找可行的技术去除这些物质。实验对钯修饰碳纳米管进行了优化,得到了钯修使碳纳米管的最优修饰条件,并通过SEM、XED和FTIR对电极进行了表征。实验中,对比了修饰前后碳纳米管电极。发现对碳纳米管进行修饰能较大的提高电极的催化活性。实验中研究了修饰多壁碳纳米管（MWCNTs）电极对水相中两种PPCPs（双氯芬酸和三氯生）的电化学氧化作用。考察了极板间距、电解电压、电流密度、离子强度、pH值、初始浓度和电解时间对去除效率的影响,并对反应动力学进行了探讨。实验结果表明,使用修饰碳纳米管电极进行电解时,双氯芬酸的最佳条件为：初始浓度为50mg·L-1,电解电压为15V（电流密度约为10mA·cm-2）,极板间距为1cm, pH值为10,电解质Na2S04浓度为1000 mg·L-1。此条件下,反应时间为2h时双氯芬酸的去除率可达到80%以上,双氯芬酸的降解为一级反应。三氯生的最佳条件为：三氯生初始浓度为50 mg·L-1,电解电压为15V（电流密度约为10 mA·cm-2）,极板间距为1cm, pH值为11,电解质Na2SO4浓度为1000mg·L-1。此条件下,反应时间为3h时三氯生的去除率可达到99%以上,三氯生的降解为零级反应。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 PPCPs的危害及其治理现状
• 1.1.1 PPCPs的污染现状
• 1.1.2 PPCPs的来源
• 1.1.3 PPCPs的危害
• 1.1.4 处理方法及研究现状
• 1.2 电催化氧化法
• 1.2.1 电催化氧化法作用机理
• 1.2.2 电催化氧化法的应用
• 1.3 碳纳米管电极的制备及修饰
• 1.3.1 碳纳米管概述
• 1.3.2 碳纳米管电极的制备
• 1.3.3 碳纳米管电极的修饰
• 1.4 研究目的和意义
• 1.5 本课题研究的内容
• 第二章 Pd-MWCNTs电极的制备与表征
• 2.1 仪器和试剂
• 2.1.1 实验仪器
• 2.1.2 实验试剂
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 碳纳米管的纯化
• 2.2.2 碳纳米管的修饰
• 2.2.3 Pd-MWCNTs电极的制备
• 2.2.4 电极性能的测定方法
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 吸附作用的影响
• 2+初始浓度'>2.3.2 镀液中pd²⁺初始浓度
• 2.3.3 初始pH值
• 4Cl浓度'>2.3.4 NH₄Cl浓度
• 2PO₂投加量'>2.3.5 NaH₂PO₂投加量
• 2.3.6 温度
• 2.3.7 表面活性剂
• 2.3.8 修饰前后电极对比
• 2.4 电极表面结构的表征
• 2.4.1 傅里叶变换红外光谱（FTIR）表征
• 2.4.2 扫描电子显微镜（SEM）表征
• 2.4.3 X射线衍射光谱（XRD）表征
• 2.5 双氯芬酸在Pd-MWCNTs电极上的循环伏安特性
• 2.5.1 双氯芬酸在钯修饰碳纳米管电极上的循环伏安曲线
• 2.5.2 pH值的影响
• 2.5.3 不同浓度的双氯芬酸循环伏安曲线
• 2.5.4 使用前后对电极的影响
• 小结
• 第三章 Pd-MWCNTs电极对PPCPs的降解及其反应动力学分析
• 3.1 仪器和试剂
• 3.1.1 实验仪器
• 3.1.2 实验试剂
• 3.2 实验方法及测定条件
• 3.3 电化学催化降解双氯酚酸
• 3.3.1 极板间距的影响
• 3.3.2 工作电压的影响
• 3.3.3 电流密度的影响
• 3.3.4 离子强度的影响
• 3.3.5 pH值的影响
• 3.3.6 初始浓度的影响
• 3.3.7 反应时间的影响
• 3.3.8 反应动力学分析
• 3.4 电化学催化降解三氯生
• 3.4.1 极板间距的影响
• 3.4.2 工作电压的影响
• 3.4.3 电流密度的影响
• 3.4.4 离子强度的影响
• 3.4.5. pH值的影响
• 3.4.6 初始浓度的影响
• 3.4.7 反应时间的影响
• 3.4.8 反应动力学分析
• 小结
• 第四章 双金属修饰多壁碳纳米管电极的制备及其对PPCPs降解
• 4.1 仪器和试剂
• 4.1.1 实验仪器
• 4.1.2 实验试剂
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 Pd/Ni-MWCNTs电极的制备
• 4.2.2 Pd/Fe-MWCNTs电极的制备
• 4.2.3 电极性能的测定方法
• 4.3 双金属修饰碳纳米管电极去除双氯芬酸
• 2+(或Fe²⁺)含量对双氯芬酸去除率的影响'>4.3.1 沉积液中Ni²⁺(或Fe²⁺)含量对双氯芬酸去除率的影响
• 4.3.2 不同电极对双氯芬酸的去除率对比
• 4.3.3 反应动力学分析
• 4.4 双金属修饰碳纳米管电极去除三氯生
• 2+(或Fe²⁺)含量对三氯生去除率的影响'>4.4.1 沉积液中Ni²⁺(或Fe²⁺)含量对三氯生去除率的影响
• 4.4.2 不同电极对双氯芬酸的去除率对比
• 4.4.3 反应动力学分析
• 小结
• 第五章 结论与建议
• 5.1 结论
• 5.2 建议
• 参考文献
• 致谢
• 研究成果及发表的学术论文
• 作者和导师简介