中孔材料填充聚二甲基硅氧烷膜用于渗透蒸发汽油脱硫

论文摘要

渗透蒸发作为新型的液体混合物分离技术,在有机混合物分离方面具有突出的技术优势和良好的应用前景,具有能耗低、环境友好等优点。渗透蒸发过程的优劣主要取决于渗透蒸发膜的性能,因而选择分离性能良好的膜材料是渗透蒸发研究的核心内容之一。本文选择正辛烷/噻吩组成的模拟汽油作为有机混合物的代表物系,选用聚二甲基硅氧烷（PDMS）为有机膜材料,分别制备了MCM-41分子筛、TiO2纳米管（TNT）两种中孔材料填充聚二甲基硅氧烷（PDMS）膜为活性层,聚砜（PS）超滤膜为支撑层的复合膜,分离性能相对于未填充的PDMS/PS复合膜有了明显改善。同时优化了制膜配方和渗透蒸发分离工艺。采用比表面积（BET）及孔径分布测试、红外光谱（FT-IR）、扫描电镜（SEM）、热重分析（TGA）等多种方法对无机材料和膜的结构形态和物理化学性质进行了表征。采用正电子湮没寿命谱仪（PALS）测试了均质膜干态条件下自由体积分数和自由体积孔穴半径。制备了MCM-41填充的PDMS/PS复合膜分离正辛烷/噻吩混合物,考察了不同MCM-41填充量、操作温度、雷诺数对膜的渗透蒸发性能的影响,同时考察了不同MCM-41填充量对膜吸附溶胀性能的影响。结果发现,MCM-41填充量为5 wt%的PDMS杂化膜对噻吩含量为1300 ppm的原料液,在303 K,流速为40 L/h时,综合分离性能达到最佳,此时通量为9.43 kg/（m2h）,富集因子为3.95。制备了TNT填充的PDMS/PS复合膜分离正辛烷/噻吩混合物,考察了不同TNT填充量、操作温度、雷诺数对膜的渗透蒸发性能的影响,同时考察了不同TNT填充量对膜吸附溶胀性能的影响。结果发现,TNT填充量为5 wt%的PDMS杂化膜对噻吩含量为1300 ppm的原料液,在303 K,流速为40 L/h时,综合分离性能达到最佳,此时通量为8.49 kg/（m2h）,富集因子为4.57。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 前言
• 第一章 文献综述
• 1.1 研究背景
• 1.1.1 渗透蒸发过程简介
• 1.1.2 渗透蒸发传质机理
• 1.2 有机－无机杂化膜发展现状
• 1.2.1 有机－无机杂化膜分类
• 1.2.2 有机－无机杂化膜应用
• 1.2.3 有机－无机杂化膜界面形态理论
• 1.3 渗透蒸发用于FCC 汽油脱硫概述
• 1.3.1 FCC 汽油脱硫技术背景
• 1.3.2 FCC 汽油渗透蒸发脱硫研究进展
• 1.4 中孔材料概述
• 1.4.1 中孔材料分类
• 1.4.2 中孔材料的应用
• 1.5 论文研究思路及主要研究内容
• 第二章 渗透蒸发和吸附溶胀实验
• 2.1 渗透蒸发实验
• 2.1.1 试剂与仪器
• 2.1.2 渗透蒸发实验装置
• 2.1.3 实验流程
• 2.1.4 渗透蒸发性能评价指标
• 2.1.5 气相色谱操作条件设定
• 2.1.6 扩散系数计算
• 2.2 溶胀吸附实验
• 2.2.1 溶胀实验流程
• 2.2.2 脱附实验流程
• 2.3 表征手段
• 2.3.1 比表面积（BET）及孔径分布测试
• 2.3.2 红外光谱（FT-IR）
• 2.3.3 扫描电镜（SEM）及透射电镜（TEM）
• 2.3.4 热重分析（TGA）
• 2.3.5 正电子淹没寿命分析（PALS）
• 第三章 MCM-41 填充PDMS/PS 复合膜渗透蒸发汽油脱硫
• 3.1 膜材料的选择与制备
• 3.1.1 高分子材料的选择
• 3.1.2 无机填充剂的选择
• 3.1.3 膜的制备
• 3.2 膜的表征
• 3.2.1 BET 和孔径分布分析
• 3.2.2 FT-IR 分析
• 3.2.3 SEM 分析
• 3.2.4 TGA 分析
• 3.2.5 PALS 分析
• 3.3 膜的溶胀和吸附性能
• 3.3.1 MCM-41 填充量对膜溶胀度的影响
• 3.3.2 MCM-41 填充量对膜溶解选择性和扩散选择性的影响
• 3.4 组分的扩散系数
• 3.5 渗透蒸发性能
• 3.5.1 MCM-41 填充量对渗透蒸发性能的影响
• 3.5.2 操作温度对渗透蒸发性能的影响
• 3.5.3 Re 对渗透蒸发性能的影响
• 3.6 小结
• 第四章 TNT 填充PDMS/PS 复合膜渗透蒸发汽油脱硫
• 4.1 无机填充材料的选择及膜的制备
• 2 纳米管材料'>4.1.1 TiO₂纳米管材料
• 4.1.2 膜的制备
• 4.2 表征结果
• 4.2.1 TEM 分析
• 4.2.2 BET 和孔径分布分析
• 4.2.3 FT-IR 分析
• 4.2.4 TGA 分析
• 4.2.5 SEM 分析
• 4.2.6 PALS 分析
• 4.3 膜的溶胀和吸附性能
• 4.3.1 TNT 填充量对膜溶胀度的影响
• 4.3.2 TNT 填充量对膜溶解选择性和扩散选择性的影响
• 4.4 组分的扩散系数
• 4.5 渗透蒸发性能
• 4.5.1 TNT 填充量对渗透蒸发性能的影响
• 4.5.2 操作温度对渗透蒸发性能的影响
• 4.5.3 Re 对渗透蒸发性能的影响
• 4.6 小结
• 第五章 结论
• 参考文献
• 发表论文和参加科研情况说明
• 致谢