论文摘要
质子交换膜燃料电池(PEMFC)作为新一代的发电技术,具有操作温度低、能量效率高和环境友好等优点,具有广阔的应用前景。开发非贵金属氧还原催化剂是PEMFC的研究热点,目前,过渡金属大环化合物氧还原催化剂存在着原料价格昂贵、制备工艺复杂且易环境污染等问题。基于此,本课题组设计并制备了CoTETA/C氧还原催化剂,CV测试表明该催化剂具有较好的氧还原活性,但是基于该类催化剂的膜电极(MEA)制备工艺目前没有报道。本文首先研究了以Pt/C为催化剂的MEA制备工艺,分别使用机械热压法和直接涂膜法制备MEA。主要考察了机械热压法制备MEA的工艺参数,包括:热压压强、热压时间、催化剂浆料对单电池性能的影响,并且比较了两种制备方法所制备MEA的单电池极化曲线。同时对单电池的活化和测试条件进行了研究,摸索出电池的最佳活化方法和测试条件。接下来本文研究了使用本课题组所开发的CoTETA/C为阴极催化剂的膜电极制备工艺,由于该催化剂和Pt/C催化剂性质的差异,使用基于Pt/C催化剂的MEA制备方法所制备的以CoTETA/C为阴极催化剂的膜电极单电池性能不佳,本论文对此进行研究,并分别开发出以CoTETA/C为阴极催化剂的机械热压法和直接涂膜法膜电极制备工艺。并对其进行交流阻抗研究。最近,碳纳米管由于其独特的孔结构、孔容、孔径分布以及表面官能团有利于金属在载体上的分散,进而能提高催化剂的氧还原活性而被广泛用作催化剂的载体,本文使用多壁钛纳米管做载体制备CoTETA/MWNT,并对制备方法和性能进行研究,对催化剂的活性位的产生作了一定探讨。通过以上研究,本文主要得出如下结论:1使用机械热压法制备基于Pt/C催化剂的MEA最佳制备条件是:采用异丙醇作为溶剂、热压压强为8 MPa、热压时间为45 S;其最佳工作条件:工作温度为80 oC,氢气侧增湿温度为95 oC,氧气侧增湿温度为75 oC;机械热压法所制备的MEA最大功率密度为604.3 mW/cm~2,而直接涂膜法所制得的MEA最大功率密度可达700.3 mW/cm~2。2使用机械热压法制备基于CoTETA/C催化剂的MEA最佳制备条件是:热压压强为12 MPa,阴极催化剂的载量为2 mg/cm~2,阳极催化剂的最佳载量为0.15 mgPt/cm~2,CoTETA/C与Nafion的最佳质量比为2:1,Pt/C与Nafion的最佳质量比为2:1。通过在催化剂浆料中添加一定比例的乙二醇能够很好的改善CoTETA/C与Nafion膜的接触,大大提高单电池性能,机械热压法所制备的MEA最大功率密度为:180.9 mW/cm~2,直接涂膜法所制得MEA最大功率密度为:218.3 mW/cm~2。3对以CoTETA/C为阴极催化剂的MEA进行单电池交流阻抗测试,并建立了相应的等效电路。经研究发现:提高CoTETA/C催化剂的载量在低温下可提高单电池性能,但增加了催化层厚度,同时也增加气体传质阻力,在高温下增大了催化剂水淹的可能性,因而高温下提高CoTETA/C的载量单电池性能反而下降,电池的最佳测试温度为60 oC。4使用MWNT作为碳载体代替BP2000,所制备的催化剂比表面积更小,通过TEM研究发现Co单质有一部分较均匀地分布在MWNT上面。其氧化还原电位比使用BP2000所制备催化剂低0.004 V,氧还原电流大30 mA。单电池测试表明其电流密度更大。通过研究发现热处理对催化剂的氧还原活性很重要,催化剂的活性位在较高的热处理温度下生成。
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相关论文文献
- [1].CoTETA/C为氧还原催化剂的交流阻抗法研究[J]. 电源技术 2010(10)
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