论文摘要
当今社会环境污染日益严重，由交通工具所排放尾气的污染已经引起了人们的普遍关注，其中排放的氮氧化物是酸雨、光化学烟雾形成的重要因素，对农业、林业、及人类身体健康都会带来极大的危害。因此，如何净化尾气中的NOx已成为当前的一个必须面对的问题，目前治理氮氧化物的措施有很多种，而其中选择性催化还原法是治理NOx污染的有效措施之一。本文研究了以硅溶胶改性堇青石蜂窝陶瓷为载体的Cu系列催化剂的活性，以尿素作为还原剂，在固定床反应器中进行选择性催化还原NO的研究。系统的考察了载体改性前后对CuO催化剂活性的影响、制备催化剂所用浸渍液的浓度、反应温度、反应空速、稳定性以及添加稀土金属、过渡金属元素活性组分对催化剂活性的影响，并且考察了添加Mn元素所组成的三元复合金属氧化物催化剂在不同反应温度、焙烧温度、反应空速下的活性。利用BET、XRD、SEM等表征测试技术对Cu系列催化剂的比表面积及孔径、物相结构、表面形貌进行研究。实验结果表明，经过硅溶胶改性后的CuO催化剂较改性前在300～500℃考察温度范围内活性都有较大提高，通过活性测试发现，1mol·L-1的Cu（NO3）2溶液为制备Cu-O／SiO2／CC催化剂的最佳浸渍液浓度，催化剂在400℃时NO转化率达到最高为52％。在不同反应空速下对催化剂的活性进行考察，发现随着空速的提高，催化剂的活性逐渐下降，由此可见空速也是影响催化剂活性的一个主要因素。在400℃条件下，Cu-O／SiO2／CC催化剂运行48小时，催化剂的活性未见降低。通过XRD检测发现催化剂的结构没有崩塌，故具有良好的稳定性。通过添加稀土金属、过渡金属元素助剂发现，添加La并没有使催化剂的活性得到提高，反而下降。并且添加量越多，催化剂的活性下降越快。Ce的添加使催化剂在高温下的活性提高很大，添加Ni后在整个温度范围内催化剂活性都得到较大提高，尤其是Ni浸渍液为0.3 mol·L-1所制备的催化剂在低温下催化活性得到较大改善。Co的添加没有明显改善催化剂的活性。添加Mn所组成的三元复合金属氧化物催化剂，通过在不同的反应温度、空速下研究发现，Cu-Ni-Mn-O／SiO2／CC催化剂的催化活性都要明显优于Cu-Ce-Mn-O／SiO2／CC催化剂。利用BET、XRD、SEM等表征测试技术对Cu系列催化剂表征发现，催化剂的孔径减小，有利于比表面积的增大，负载活性中心数目的增加，催化活性的提高。通过XRD检测发现，Cu、Ni物种主要是以CuO、NiO的形式存在的，在图谱中并没有发现明显的Mn物种的衍射峰。通过SEM表征发现，Cu-Ni-Mn-O／SiO2／CC催化剂较其他催化剂活性中心分布比较均匀，而且活性中心的团聚粒度比较小，催化剂的活性最高可以达到94％，比表面积为29.71m2·g-1。
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摘要ABSTRACT第1章 绪论1.1 氮氧化物的来源与危害x技术研究现状'>1.2 国内外治理NOx技术研究现状1.2.1 非催化法脱除氮氧化物1.2.2 催化法脱除氮氧化物x研究进展'>1.3 选择性催化还原脱除NOx研究进展1.3.1 选择性催化还原氮氧化物还原剂研究进展1.3.2 选择性催化还原氮氧化物催化剂研究进展1.4 机车、船舶用催化剂载体研究1.4.1 颗粒状载体1.4.2 整体式载体1.5 课题的研究背景及意义1.6 本论文的主要工作第2章 实验部分2.1 实验试剂与仪器2.1.1 试剂2.1.2 仪器2.2 催化剂的制备2.2.1 载体的预处理2.2.2 载体的表面改性2.2.3 铜系催化剂的制备2.3 催化剂的性能评价2.3.1 催化剂的评价指标2.3.2 催化剂活性评价2.4 催化剂的表征2.4.1 XRD分析2.4.2 BET比表面积及BJH孔径分析2.4.3 SEM表征2.5 本章小结2/CC催化剂催化性能研究'>第3章 Cu-O/SiO2/CC催化剂催化性能研究3.1 载体（CC）的改性对Cu-O催化剂活性影响2/CC载体性能的影响'>3.2 焙烧温度对SiO2/CC载体性能的影响2/CC催化剂活性的影响'>3.3 浸渍液浓度对Cu-O/SiO2/CC催化剂活性的影响2/CC催化剂活性影响'>3.4 反应空速对Cu-O/SiO2/CC催化剂活性影响3.5 催化剂稳定性实验3.6 本章小结2/CC催化剂活性影响研究'>第4章 助剂对Cu-O/SiO2/CC催化剂活性影响研究2/CC催化剂活性的影响'>4.1 稀土元素对Cu-O/SiO2/CC催化剂活性的影响2/CC催化剂活性的影响'>4.1.1 镧对Cu-O/SiO2/CC催化剂活性的影响2/CC催化剂活性的影响'>4.1.2 铈对Cu-O/SiO2/CC催化剂活性的影响2/CC催化剂活性的影响'>4.2 过渡金属元素对Cu-O/SiO2/CC催化剂活性的影响2/CC催化剂活性的影响'>4.2.1 镍对Cu-O/SiO2/CC催化剂活性的影响2/CC催化剂活性的影响'>4.2.2 钴对Cu-O/SiO2/CC催化剂活性的影响4.3 添加Mn所组成的复合金属氧化物催化剂活性研究4.3.1 反应温度对复合金属氧化物活性的影响4.3.2 焙烧温度对复合金属氧化物活性的影响4.3.3 反应空速对复合金属氧化物活性的影响4.4 本章小结第5章 铜系列金属氧化物催化剂的表征5.1 铜系列金属氧化物催化剂的孔隙及比表面积表征5.1.1 铜系列金属氧化物催化剂的吸脱附等温线5.1.2 铜系列金属氧化物催化剂的孔径分布5.1.3 铜系列金属氧化物催化剂的比表面积表征5.2 铜系列金属氧化物催化剂的XRD表征5.3 铜系列金属氧化物催化剂的SEM表征5.3.1 载体的表面形貌5.3.2 铜系氧化物催化剂的表面形貌5.4 本章小结结论参考文献攻读硕士学位期间发表的论文致谢
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