介质阻挡放电对微囊藻毒素的去除研究

论文摘要

饮用水安全问题事关人类的生存大计。淡水蓝藻水华日益严重，蓝藻产生的微囊藻毒素（microcystin，MC）严重威胁饮用水安全。微囊藻毒素的结构稳定，很难用常规的水处理工艺去除。脉冲放电低温等离子体水处理技术是一种新兴的水处理高级氧化技术，具有处理效率高、无选择性、不产生二次污染等优点。本文利用双向窄脉冲电源放电引发的低温等离子体在多根高压电极的介质阻挡放电反应器中，对微囊藻毒素MC-LR的去除进行了研究。实验从实验室培养的铜绿微囊藻中提取了MC-LR，通过对不同提取方法的比较，选择了5％乙酸溶液提取MC-LR。通过对比不同浓度甲醇溶液的淋洗液和洗脱液对固相萃取富集过程的影响，确立了固相萃取-高效液相色谱分析水中MC-LR的方法。利用介质阻挡放电产生的低温等离子体去除水中MC-LR。考察了电气参数对MC-LR去除的影响，提高脉冲峰值电压和放电的脉冲重复频率，使电源向反应器中注入的脉冲能量增加，促进了MC-LR的去除。实验表明，提高溶液中的曝气量，有利于低温等离子体去除MC-LR。探究了溶液性质的改变对MC-LR去除的影响。高溶液电导率，不利于放电等离子体对MC-LR的去除；高pH值和低初始浓度有利于对MC-LR的去除。在反应体系中加入Fe2+离子可以催化等离子体体系中的H2O2和O3生成·OH，促进MC-LR的去除。探讨了放电去除MC-LR的机理。在介质阻挡放电体系中，检测到了H2O2和O3的生成。MC-LR的存在，使反应体系中H2O2和O3的浓度降低，说明放电过程中产生的H2O2和O3参与到了MC-LR的去除过程。讨论了添加正丁醇作为自由基捕收剂对去除过程的影响，分析表明羟基自由基在去除过程中占主导地位。放电过程溶液中总有机碳的降低表明了MC-LR被矿化。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 绪论
• 1.1 水体富营养化及危害
• 1.2 藻毒素概述
• 1.2.1 藻毒素的产生
• 1.2.2 微囊藻毒素的结构和性质
• 1.2.3 藻毒素的毒性以及对人类健康的危害
• 1.3 高压脉冲放电水处理技术概述
• 1.3.1 放电等离子体的基本概念
• 1.3.2 高压脉冲放电水处理技术研究进展
• 1.4 研究内容与意义
• 2 介质阻挡放电去除水中微囊藻毒素的原理与依据
• 2.1 前言
• 2.2 脉冲放电水处理原理
• 2.2.1 介质阻挡放电概述
• 2.2.2 介质阻挡放电的物理过程
• 2.2.3 介质阻挡放电的特性
• 2.2.4 水中高压脉冲放电过程
• 2.2.5 高压脉冲放电水处理机理
• 2.3 微囊藻毒素的去除方法
• 2.3.1 物理方法
• 2.3.2 化学方法
• 2.3.3 生物方法
• 2.3.4 高级氧化技术
• 2.4 本章小结
• 3 微囊藻毒素的提取与分析
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 药品和材料
• 3.2.2 实验仪器
• 3.2.3 实验及分析方法
• 3.3 铜绿微囊藻的培养
• 3.4 微囊藻毒素的提取
• 3.5 固相萃取条件的确定
• 3.6 色谱条件的确定
• 3.7 本章小结
• 4 介质阻挡放电对微囊藻毒素的去除及其动力学研究
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 药品和材料
• 4.2.2 实验仪器
• 4.2.3 实验装置
• 4.2.4 实验及分析方法
• 4.3 电气参数对微囊藻毒素去除的影响
• 4.3.1 峰值电压
• 4.3.2 脉冲重复频率
• 4.4 曝气量对微囊藻毒素去除的影响
• 4.5 溶液性质对微囊藻毒素去除的影响
• 4.5.1 初始电导率
• 4.5.2 pH值
• 4.5.3 初始浓度
• 2+的影响'>4.5.4 添加Fe²⁺的影响
• 4.6 本章小结
• 5 介质阻挡放电去除微囊藻毒素的机理分析
• 5.1 引言
• 5.2 实验部分
• 5.2.1 药品和材料
• 5.2.2 实验仪器
• 5.2.3 实验及分析方法
• 5.3 放电过程中过氧化氢和臭氧的生成
• 5.4 自由基捕收剂的影响及动力学分析
• 5.5 微囊藻毒素的去除机理分析
• 5.6 本章小结
• 6 总结与展望
• 6.1 本文的主要研究成果和结论
• 6.2 前景展望
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
• 致谢