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低温条件下过渡族元素同位素分馏及其在古海洋研究中的应用

2020-11-28阅读(560)

低温条件下过渡族元素同位素分馏及其在古海洋研究中的应用

论文摘要

近年来,随着MC-ICP-MS测试技术的诞生,非传统稳定同位素研究成为快速发展的领域。作为一个新的稳定同位素体系,正确运用这一体系对重大问题进行制约的前提和关键是对其质量分馏机理与过程有足够的认识。由于铁锰结壳极低的生长速率和较稳定的形成环境,使它成为古海洋学和全球变化研究的理想“化石”。本文在对前人过渡族元素同位素分馏研究成果进行系统总结地基础上,主要开展了两方面的内容:研究了结晶过程、还原过程和水解过程导致的同位素分馏情况;研究了太平洋三块Fe-Mn结壳MDD53、CB12和CLD01的Fe、Cu、Zn同位素组成。同时,还对Cu、Zn同位素的测定方法进行了改进。本研究主要取得了以下创新性成果和认识:1.通过改变进样介质,改进了Cu、Zn同位素的方法,改善了样品测试过程的稳定性,提高了分析精度。2.CuSO4·5H2O结晶过程中可以导致Cu同位素分馏,晶体中富集重同位素。该过程发生的同位素分馏是平衡分馏,平衡分馏系数α=1.00017。将Cu2+还原为金属Cu的过程中可以导致Cu同位素分馏,生成物中富集轻同位素。该过程产生的同位素分馏是动力分馏,金属Cu与Cu2+之间没有达到平衡。3.Fe3+水解过程导致生成物中富集轻同位素,Fe3+溶液与Fe3+沉淀之间的瞬时平衡系数随着温度的升高而减小。瞬时平衡分馏系数与绝对温度之间的关系是:103lnα=-0.17×106/T2+0.91。4.通过对3块太平洋Fe-Mn结壳的研究,获得了80Ma以来海洋的过渡族元素演化信息,将人们对古海洋中过渡族元素同位素演化的认识推进到晚白垩纪。5.结合已有的数据,对各大洋Fe-Mn结壳的Fe同位素组成进行了系统总结,发现即使在同一大洋盆地,不同结壳表层的Fe同位素组成也存在很大差异;各大洋间Fe-Mn结壳表层的Fe同位素组成存在很大程度的重合,但总体呈现由大西洋→印度洋→太平洋逐渐变轻的趋势。6.Fe-Mn结壳Fe和Pb两个性质不同的同位素体系普遍存在相关性,在一定程度上指示了物源对Fe-Mn结壳中Fe同位素组成的影响。7.与Fe同位素相比,Fe-Mn结壳中Cu、Zn同位素组成的变化范围较小。这种差异主要是由于它们在海洋中的滞留时间不同决定的。与大洋对流周期相比,Fe的滞留时间很短,其同位素组成没有被均一化,对源区合局部环境的变化敏感:Cu和Zn的滞留时间较长,其同位素组成在很大程度上发生了均一化,使源区和局部因素的影响大部分丢失。8.尽管不同Fe-Mn结壳间的Fe同位素组成存在一定差异,但它们随时间的演化在宏观尺度上存在极大的相似性,说明影响因素使大区域性的,或全球性的。通过对古海洋环境和Fe同位素的对比,发现Fe-Mn结壳的Fe同位素组成很可能是海洋生产力的一个指标或环境变化的指标。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 第一节 Fe、Cu、Zn的地球化学性质
  • 第二节 Fe、Cu、Zn同位素的基本概念
  • 第三节 不同地质储库的Fe、Cu、Zn同位素组成
  • 第四节 影响Fe、Cu、Zn同位素分馏的主要因素
  • 第五节 Fe-Mn结壳研究现状
  • 第六节 选题依据、研究内容及意义
  • 第二章 低温条件下影响Fe、Cu、Zn同位素分馏的过程
  • 第一节 低温环境下Fe同位素分馏的若干重要过程
  • 第二节 低温环境下铜同位素分馏的若干重要过程
  • 第三节 低温环境下Zn同位素分馏的若干重要过程
  • 第三章 质谱原理与Fe、Cu、Zn同位素测定方法
  • 第一节 Fe、Cu、Zn同位素测定的发展史
  • 第二节 MC-ICP-MS的基本结构及原理
  • 第三节 样品的化学处理
  • 第四节 Fe、Cu、Zn同位素的测定方法
  • 第五节 Cu、Zn同位素测定方法的改进
  • 第四章 低温条件下Fe、Cu的三个同位素分馏实验研究
  • 第一节 结晶过程产生的Cu同位素分馏
  • 第二节 还原过程产生的Cu同位素分馏
  • 第三节 Fe（Ⅲ）水解过程产生的同位素分馏
  • 第五章 太平洋Fe-Mn结壳的过渡族元素同位素特征
  • 第一节 样品及分析方法
  • 第三节 Fe-Mn结壳的元素地球化学特征
  • 第四节 Fe-Mn结壳的Fe同位素特征
  • 第五节 Fe-Mn结壳的Cu、Zn同位素特征
  • 第六节 小结
  • 第六章 Fe-Mn结壳中过渡族元素同位素的古海洋学意义
  • 第一节 海水的过渡族元素同位素组成
  • 第二节 Fe同位素与Pb同位素相关性的意义
  • 第三节 物源输入对海水Fe同位素组成的影响
  • 第四节 Fe-Mn结壳的Fe同位素组成与沉淀环境
  • 第五节 Fe-Mn结壳Fe同位素组成与海洋生产力的关系
  • 第六节 Fe-Mn结壳的Cu、Zn同位素组成与吸附的关系
  • 第七节 小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 致谢
  • 个人情况
  • 教育背景
  • 研究成果
  • 发表的专业论文

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