论文摘要
激光二极管泵浦的固体激光器（全固态激光器,DPSSLs）,具有泵浦效率高、输出稳定、全固态化等优点,已经在激光器领域掀起了一场新的激光革命。如今,DPSSLs在医学、材料加工、光学通讯、激光显示、制导及激光核聚变等方面有重要的应用。激光工作物质是设计激光器的关键因素,其性能最终决定了激光器的输出特性和应用范围。目前全固态激光器中最普遍应用的是激光晶体,而以钕为激活离子的激光晶体是其主流。多年来,Nd:YAG的应用占据了主导地位。近年随着激光二极管的发展,Nd:YVO4晶体的优良性能引起了人们的重视。在几十年研究工作基础上,Nd:YYO4晶体已经实现商品化,成为中小功率连续激光器的首选材料。为了进一步提高和优化这类晶体的性能,扩展激光晶体品种,人们生长并研究了Nd:YVO4的同系晶体。2002年,科研人员成功制备了Nd:LuVO4晶体,发现其具有比Nd:YVO4更优的光谱性质。到目前为止,有关Nd:LuVO4晶体的连续激光、调Q、锁模、混频、自拉曼频移等各方面都有所报道,Nd:LuVO4晶体激光器研究趋于成熟,开始了关于其商品化应用的探索。然而,过去的研究工作多集中于低浓度掺杂的Nd:LuVO4晶体（掺杂浓度小于1 at.%）的生长、表征和激光应用,没有对高浓度掺杂的晶体进行深入研究,而商品化的激光晶体又多采用高浓度掺杂的形式,因此,有必要对高浓度掺杂的Nd:LuVO4晶体（掺杂浓度高于1 at.%）进行生长及性能研究。另外,利用低浓度掺杂的激光晶体和基质晶体制成复合晶体用以减小激光器热效应提高激光输出功率也是当前研究的热点之一,有关Nd:LuVO4/LuVO4复合晶体的工作目前也是处于起步阶段,同样可以开展这方面的研究。基于上述两方面的认识,本论文系统研究了不同掺杂浓度条件下NdxLu1-xVO4晶体的生长、热学、光谱和激光性能,主要工作如下：NdxLu1-xVO4晶体生长、结构及品质表征以纯度高达99.99%的LuVO4及NdVO4为原料,采用熔体提拉法成功生长了不同掺杂浓度的NdxLu1-xVO4晶体（x=0,0.002,0.005,0.02,0.023,0.03,0.05）。结合晶体生长热力学和动力学规律,系统讨论了影响晶体生长的因素及提高晶体品质的主要措施,包括设计合理的温场,控制合适的生长工艺参数,选用优质籽晶及优质的多晶料等。同时针对晶体生长中出现的不同问题,分析了其产生原因和特点,提出了相应的解决方法。利用X射线粉末衍射法研究了NdxLu1-xVO4系列晶体的结构,确定所生长的晶体均属于四方晶系,141/amd空间群。利用DICVOL软件计算了它们的晶胞参数,并基于Vegard线性定律,拟合给出了晶胞参数随Nd3+浓度x的线性关系,为：a（?）=7.02625+0.24224x（A）和c（x）=6.23286+0.17732x（A）。采用浮力法获得了各掺杂浓度的晶体常温下的密度p,拟合给出p随x的关系为：p=1/（-1.12383x2+0.10804x+0.15873）。NdxLu1-xVO4系列晶体的维氏显微硬度的测试结果表明晶体硬度随x值的增大而减小,同时c面的显微硬度大于a面。利用锥光干涉、高分辨X射线衍射及化学腐蚀等表征方法对晶体的品质进行了表征,结果表明所生长的高浓度掺杂的Nd:LuVO4晶体品质优良,晶体内部缺陷主要是位错和晶界。根据缺陷形成的机理,相应地提出了减少缺陷提高晶体完整性的措施。二.NdxLu1-xVO4晶体的热学性质系统地测量了NdxLu1-xVO4系列晶体的热学性质,并讨论了这些性质对晶体生长和应用的影响。利用差热扫描量热计测量了NdxLu1-xVO4晶体常温至573 K温度区间的比热。其中,Nd:LuVO4晶体的恒压摩尔热容在常温下高于Nd:YVO4晶体,可以推测其抗光伤阈值高于Nd:YVO4。330 K时,不同掺杂浓度的Nd:LuVO4的热容值在27～30.3 cal.K-1.mol-1之间。采用热膨胀仪在303.15～770.15 K的温度范围内测量了NdxLu1-xVO4晶体的热膨胀。这一系列晶体c向热膨胀系数是α向的数倍,且α向热膨胀系数随Nd3+浓度x的变化比较大。采用激光脉冲法测量了x=0,0.005,0.02,0.03的NdxLu1-xVO4晶体在303.15-563.15 K温度范围的热扩散系数。常温下,上述四种晶体的主热扩散系数分别为：λ1=2.832,2.827,1.903,1.814 mm2/s和λ3=3.395,3.293,2.140,2.172 mm2/s。利用相关公式计算了NdxLu1-xVO4晶体的热导率,结果表明它们随温度及Nd3+浓度的增加而减小。三.NdxLu1-xVO4晶体的光学性质测量了NdxLu（1-x）VO4晶体的光学性质,包括折射率、透过谱、吸收谱和荧光谱的测量。采用棱镜耦合仪测量了NdxLu（1-x）VO4系列晶体在633 nm及1539 nm波长处的折射率,发现这一系列晶体的折射率随x的不同差异不大,且与Nd:GdVO4的折射率接近。使用分光光度计获得了LuVO4晶体200—3200 nm波段的透过光谱,其透过率接近80%。测量了Nd:LuVO4晶体在808 nm附近的非偏振吸收光谱,拟合给出了808 nm处吸收系数α随Nd3+浓度的关系为：a=7.649-Nd。测量了Nd:LuVO4晶体在400-1200 nm波段范围内的偏振吸收光谱,并利用Judd-Ofelt理论计算了晶体吸收和发射的光谱参数。结果表明,这一系列Nd:LuVO4晶体的光谱参数随Nd3+浓度不同差异不大,且推断5 at.％Nd:LuVO4晶体(Nd0.05Lu0.95VO4)的浓度猝灭效应比较严重。测量了Nd0.02Lu0.98VO4及Nd0.03Lu0.97VO4晶体的荧光光谱,计算了它们在1064 nm处的发射截面,分别为：14.4×10-19cm2和12.8×10-19cm2。四.NdxLu1-xVO4晶体的群理论分析及其拉曼光谱根据商群理论对NdxLu1-xVO4晶体进行对称性分类计算,其拉曼活性光学模为：гRanan=5A1g+7B1g+2B2g+10Eg。在不扣除简并的情况下,最多可以观察到34支拉曼活性光学模。选取x（zz）x, X（YY）X, Z（XY）Z, Y（XZ）Y几何配置,利用共聚焦显微拉曼光谱仪在室温下测试了LuVO4, Nd0.02Lu0.98VO4, Nd0.03Lu0.97VO4及Nd0.05Lu0.95VO4晶体的拉曼光谱,获得了A1g、B1g、B2g、Eg模。实验给出的拉曼谱带数目少于理论预测。将LuVO4和Nd:LuVO4的拉曼光谱进行对比,发现它们存在一定的差异：Y（XZ）Y配置下,Nd:LuVO4晶体在441,500及739 cm-1处存在强度较弱的峰,而在LuVO4拉曼谱中没有检测到；LuVO4晶体380cm-1处的谱带（v2）在Nd:LuVO4中发生红移,认为这是镧系收缩所引起的。然而,这些差异并不显著,说明Nd3+的掺入没有引起基质晶格发生严重畸变。LuVO4能够为Nd3+离子提供一个合适的晶格电场。五.NdxLu1-x.VO4晶体的激光运转以中心发射波长为808 nm的LD作泵浦源,采用平—平腔对x=0.005,0.02,0.023,0.03,0.05的NdxLu1-xVO4晶体进行1.06μm连续激光实验。结果发现：Nd0.05Lu0.95VO4晶体没有出光,分析认为这是由于该晶体严重的浓度猝灭效应所致；同时,Nd0.02Lu0.98VO4的实验结果在高浓度的Nd:LuVO4晶体中为最好（泵浦阈值为0.489 W,最大输出功率为1.09 W,光光转换效率为16.6%）。这是首次报道高浓度掺杂（>1 at.%）Nd:LuVO4晶体的连续激光运转。利用扩散键合的工艺制备了(LuVO4+Nd0.002Lu0.998VO4)和(LuVO4+Nd0.005Lu0.995VO4+LuVO4)两种形式的复合晶体。以中心发射波长为808nm的LD作泵浦源,采用平—凹腔对这些复合晶体进行1.06μm连续激光实验。结果表明,双端键合的复合晶体的激光输出优于单端键合的复合晶体,最大激光输出功率为17.2 W,光光转换效率为47.3%,斜效率为48%。这是首次报道Nd:LuVO4/LuVO4复合晶体1.06μm连续激光实验,且17.2 W的输出功率是到目前为止在Nd:LuVO4上获得的最高激光输出。以KTP为倍频晶体,采用平—凹腔结构对(LuVO4+Nd0.005Lu0.995VO4+LuVO4)复合晶体进行腔内倍频连续绿光实验,获得了457 mW的连续绿光输出。
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