液固相水热反应合成氧化硅纳米线的研究

论文摘要

本文采用液固相水热反应的方法,进行了氧化硅纳米线合成方面的研究。通过改变载铁方式,硅源的种类及反应的条件,达到了大量合成氧化硅纳米线的目的。本文研究了不同反应条件对氧化硅纳米线形貌的影响,确定出适宜的反应条件。对合成出的氧化硅纳米线进行了酸洗除铁条件和热稳定性方面的研究。对酸洗前后氧化硅纳米线的结构进行了解析,发现酸洗前的氧化硅纳米线具有有机-无机复合的结构特征。利用白炭黑为硅源两步法水热合成氧化硅纳米线的研究以白炭黑为硅源通过焙烧载铁,水热反应两个步骤,在乙二胺的水溶液中合成了含铁的有机-无机复合氧化硅纳米线。在对其酸洗除铁后,得到了具有P21212空间结构的纯无机氧化硅纳米线。通过对反应条件的研究,发现以氧化铁为铁源,白炭黑为硅源,硅铁摩尔比为1:0.9,乙二胺与水的体积比为8:5,温度为200℃,反应时间为4天的条件下得到的氧化硅纳米线有很高的纯度。所得氧化硅纳米线比较均一,长度约为3.5um,直径约为20nm左右。利用硅溶胶作为硅源一步法水热合成氧化硅纳米线的研究以硅溶胶作为硅源,可溶性三价铁盐作为铁源,采用一步水热合成的方法对氧化硅纳米线的合成进行了研究。发现由于采用了纳米级别的氧化硅颗粒作为硅源,反应的活性增高,反应所需的温度,时间,以及铁盐的量都有了更进一步的降低,反应条件变得更为温和。所得到的氧化硅纳米线的直径为20-40nm,长度为3um左右。更为重要的是,一步水热合成的方法在制备氧化硅纳米线时反应进行非常完全,这点对大量制备氧化硅纳米线非常具有意义。在初步的放大化实验中也证实了这一点。液固相水热法合成的氧化硅纳米线稳定性的探讨对液固相一步水热法合成的氧化硅纳米线进行了稳定性的研究。发现利用液固相一步水热法合成的氧化硅纳米线表现出一定的耐酸性,酸洗除铁后的氧化硅纳米线形貌略有弯曲。在焙烧实验中发现含铁氧化硅纳米线的耐热稳定性比较差,较高的焙烧温度就可以完全破坏氧化硅纳米线的晶形和形貌。这对氧化硅纳米线的后续应用有一定的影响。酸洗前后氧化硅纳米线有机-无机结构的变化研究对酸洗前后氧化硅纳米线结构方面进行了研究。研究发现氧化硅纳米线在酸洗前后具有完全不同的晶型结构。通过进一步的研究表明氧化硅纳米线在酸洗前是具有有机-无机复合结构,这种新奇的结构目前还没有报道。我们通过红外,热重等分析手段对酸洗前氧化硅纳米线的有机-无机结构进行了详细的研究,最终证实有机胺是以嵌入到无机的氧化硅框架中,通过与氧化硅表面丰富的硅羟基相互作用的方式形成了具有有机-无机复合结构的氧化硅纳米线。

论文目录

• 目录
• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪言
• 1.1 一维纳米材料的定义及其应用
• 1.2 目前常用的一维纳米材料制备的方法
• 1.2.1 物理激光消融法
• 1.2.2 利用化学气相沉积法（CVD）来生长一维纳米材料
• 1.2.3 利用模板法来制备一维纳米材料
• 1.2.4 利用水热法合成一维纳米材料
• 1.2.5 溶胶-凝胶法制备一维纳米材料
• 1.2.6 对纳米粒子进行自组装生成一维纳米材料
• 1.3 氧化硅纳米线的研究进展
• 1.4 文章选题
• 参考文献
• 第二章 利用白炭黑为硅源两步法水热合成氧化硅纳米线
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 试剂
• 2.2.2 合成方法
• 2.2.2.1 气相白炭黑载铁的过程
• 2.2.2.2 水热反应制备氧化硅纳米线
• 2.2.2.3 酸洗除铁
• 2.2.2.4 反应装置
• 2.2.2.5 产品表征
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 产物组成及结构分析
• 2.3.2 有机胺对产物形貌的影响
• 2.3.3 不同金属氧化物对反应结果的影响
• 2.3.4 铁的用量对反应结果的影响
• 2.3.5 反应时间对实验结果的影响
• 2.3.6 反应温度对实验结果的影响
• 2.4 本章小结
• 参考文献
• 第三章 利用硅溶胶作为硅源一步法水热合成氧化硅纳米线
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验试剂
• 3.2.2 合成方法
• 3.2.3 产品表征
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 结果表征
• 3.3.1.1 产物组成及结构分析
• 3.3.1.2 有机胺对形貌的影响
• 3.3.1.3 不同金属盐对实验结果的影响
• 3.3.1.4 阴离子的存在对实验结果的影响
• 3.3.1.5 铁盐用量对实验结果的影响
• 3.3.1.6 不同硅源对实验结果的影响
• 3.3.1.7 反应温度对实验结果的影响
• 3.3.1.8 反应时间对产物形貌的影响
• 3.4 本章小结
• 参考文献
• 第四章 液固相水热法合成的氧化硅纳米线稳定性的探讨
• 4.1 引言
• 4.2 液固相一步水热法合成氧化硅纳米线扩大化制备的研究
• 4.2.1 合成步骤
• 4.2.2 反应结果
• 4.3 酸洗对氧化硅纳米线稳定性的影响
• 4.3.1 酸洗温度对氧化硅纳米线的形貌影响
• 4.3.2 酸洗浓度对氧化硅纳米线的形貌影响
• 4.4 焙烧对氧化硅纳米线稳定性的影响
• 4.4.1 空气气氛下焙烧对氧化硅纳米线的影响
• 4.4.2 氮气气氛下焙烧对氧化硅纳米线的影响
• 4.5 本章小结
• 参考文献
• 第五章 氧化硅纳米线有机-无机结构的演化
• 5.1 引言
• 5.2 氧化硅纳米线有机-无机结构的解析
• 5.2.1 仪器表征
• 5.2.2 结果与讨论
• 5.2.2.1 有机-无机复合氧化硅纳米线的结构表征
• 5.2.2.2 红外表征
• 5.2.2.3 热重表征
• 5.2.2.4 XPS表征
• 5.2.2.5 其他有机胺的反应结果
• 5.2.2.6 有机-无机复合氧化硅纳米线的组成
• 5.3 小结
• 参考文献
• 论文总结与工作展望
• 致谢