流化床聚合反应器颗粒生长与流动模式的研究

论文题目: 流化床聚合反应器颗粒生长与流动模式的研究

论文类型: 博士论文

论文专业: 化学工程

作者: 杨宝柱

导师: 阳永荣

关键词: 气固流化床,乙烯聚合,声测量,流型,结块,料位,粒径分布,颗粒定制,混沌

文献来源: 浙江大学

发表年度: 2005

论文摘要: 气相流化床乙烯聚合生产工艺中,床层流化的均一性、床层的传递特性、流态化的特征参数、反应效果、聚合物后处理以及聚合物产品均受到流化床内颗粒粒径分布的影响。因此,在乙烯气相聚合反应中,聚合物颗粒粒径及其分布的检测、预测和调控,对于优化操作生产,实现聚合物产品的设计,具有非常重要的意义。另一方面,与颗粒粒径分布密切相关的流动模式是流化床聚合反应器设计所必需的基本条件,直接影响到聚合反应特性和传热传质性能,揭示其本质特点及相互间的转变规律,不仅有助于从理论上加深对流化床聚合反应器的认识,而且其研究结果对反应器的设计和改造等工业过程开发具有直接的应用价值。但是所有研究问题的瓶颈都在于目前尚未有效的检测方法进行工业流化床聚合反应器的测量。因此,采用新型测量技术,研究流化床聚合反应器颗粒长大的规律、流体力学特性以及它们之间的相互作用关系,成为本论文的主要任务。 受古人“听音辨琴”的启示,并发现“气固流化床运行过程中发出的声波主频变化反映为声波各尺度(频段)能量分布的改变,正是由于不同粒径的颗粒所产生的声波能量叠加,导致声波在各尺度的能量分布不同”。因此,本论文通过对流化床运行过程中发出的包含有丰富信息的声信号检测,经非线性的多尺度解析,发明了新型的气固流化床参数在线测量技术,实现了气固体系颗粒流动模式的实验检测和结块与料位高度的在线监控。在此基础上,建立了工业气固流化床稳态操作下聚乙烯颗粒粒径分布的预测模型和定制模型,模型可以较好地预测聚合物的颗粒粒径分布,并在定制模型的指导下,通过调节流化床聚合反应器各操作变量,可以实现定制的聚合物颗粒的粒径分布。通过研究流化床壁面颗粒的运动活跃程度,获得了流化床存在大小循环流的流动模式特征,以及流动模式随颗粒粒径和表观气速变化的实验证据。本论文主要创新性的工作包括: (1) 在考虑聚乙烯颗粒在气相流化床反应器中生长、磨损和扬析的基础上,建立了乙烯气相聚合工艺中稳态操作条件下颗粒生长与粒径分布的预测模型。论文首次对工业气相流化床反应器的聚乙烯颗粒生长和粒径分布进行了模拟研究,计算得到的粒径及其分布与生产数据基本一致,说明该模型能够较为真实地反映气相流化床反应器内聚乙烯颗粒的反应历程和生长规律,在预测聚乙烯粒径分布方面具有良好的应用前景。 (2) 首次提出了聚乙烯颗粒粒径分布定制模型。由定制的最优粒径分布数据,

论文目录:

摘要

Abstract

目录

第一章 绪论

第二章 文献综述

2.1 引言

2.2 聚乙烯工业现状和技术进展

2.2.1 气相法聚乙烯生产技术

2.2.2 聚乙烯生产技术新进展

2.2.3 PE新产品的开发

2.3 气固流化床反应器分析

2.3.1 颗粒的流动模式

2.3.2 料位

2.3.3 团聚和细粉

2.4 颗粒粒径分布预测模型(PSD模型)

2.4.1 颗粒粒径分布及其实验测定

2.4.2 颗粒粒径及其分布的模型计算法

2.5 气固流化床的声信号

2.5.1 气固流化床信号测量研究现状

2.5.2 声波信号的形成

2.6 声波法在线检测颗粒粒径分布的技术进展

2.6.1 声波和粒径分布关系的理论分析

2.6.2 流化床颗粒粒径分布的预测

2.7 混沌特征参数分析方法

2.7.1 奇异吸引子

2.7.2 混沌特征参数

2.8 课题的提出

第三章 实验装置和方法

3.1 实验装置

3.1.1 冷模实验装置

3.1.2 工业中试装置

3.1.3 工业生产装置

3.2 实验方案

3.2.1 流化颗粒

3.2.2 测量方法以及采样频率

3.2.3 实验方案

第四章 颗粒生长与粒径分布的预测模型

4.1 引言

4.2 工艺描述

4.3 共聚反应动力学

4.3.1 基元反应

4.3.2 动力学参数

4.4 气相法聚乙烯颗粒粒径分布稳态预测模型

4.4.1 聚乙烯颗粒生长、磨损和扬析速率

4.4.2 模型的建立

4.5 模型检验

4.6 小结

第五章 颗粒生长与粒径分布的模拟研究

5.1 引言

5.2 催化剂粒径的影响

5.3 操作气速的影响

5.4 床层温度的影响

5.5 床层压力的影响

5.6 单体浓度的影响

5.7 氢气浓度的影响

5.8 催化剂粒径分布的影响

5.9 小结

第六章 颗粒粒径分布的定制

6.1 引言

6.2 粒径分布定制模型

6.2.1 目标函数

6.2.2 优化算法

6.3 研究实例

6.3.1 FCC颗粒最佳流态化质量下操作条件的模拟

6.3.2 单峰粒径分布下操作条件的模拟

6.3.3 双峰粒径分布下操作条件的模拟

6.4 小结

第七章 流动模式的研究

7.1 引言

7.2 颗粒流动模式

7.2.1 理论基础

7.2.2 实验装置和方法

7.2.3 流动模型的实验研究

7.3 料位高度的测定

7.4 小结

第八章 流化床聚合反应器的流型研究

8.1 引言

8.2 混沌吸引子分析在气固流化床声信号流型识别中的应用

8.2.1 混沌与吸引子

8.2.2 声波吸引子与流型的关系

8.3 混沌特征参数的算法

8.3.1 嵌入维数

8.3.2 延迟时间

8.3.3 G-P算法样本长度

8.4 混沌特征参数在气固流化床声信号流型识别中的应用

8.4.1 表观气速和颗粒粒径的影响

8.4.2 温度的影响

8.4.3 不同聚合物的影响

8.4.4 混沌特征参数径向分布

8.4.5 混沌特征参数的轴向分布

8.5 小结

第九章 流化床颗粒团聚的研究

9.1 引言

9.2 实验装置及材料

9.3 流化床颗粒团聚的小波分析

9.3.1 颗粒团聚与声信号的关系

9.3.2 冷模实验中颗粒团聚过程的研究

9.3.3 工业中试装置的结块试验

9.4 颗粒团聚过程的混沌方法研究

9.4.1 故障系数的定义

9.4.2 冷模装置熔融结块的混沌分析

9.4.3 中试装置熔融结块的混沌分析

9.5 气相流化床聚乙烯监控软件包的开发

9.6 小结

第十章 结论与展望

10.1 结论

10.2 建议与展望

符号说明

致谢

作者简介

发布时间: 2006-05-10

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