L-MBE法生长ZnO薄膜的p型掺杂及分析表征

论文摘要

近年来，ZnO由于其良好的激子发光特性而受到众多研究机构的关注。其具有比GaN和ZnSe材料更高的室温激子束缚能，有望实现室温甚至更高温度下运转的低阈值紫外发光器件。目前，阻碍ZnO LED及LD器件实现的主要障碍是ZnO的单极性特性，即难以实现稳定而高浓度的p型掺杂。而要实现ZnO的高浓度p型掺杂，首先需要解决的问题是降低ZnO本征材料的本底电子浓度，以减小ZnO本征缺陷的自补偿效应。同时要实现低阈值、高亮度的ZnO发光器件，则更需要生长出高结晶质量和发光质量的ZnO薄膜。本文首先集中精力进行了高质量ZnO单晶薄膜的生长，获得了低本底电子浓度和缺陷密度、高发光质量的本征ZnO薄膜；其次进行了ZnO薄膜的p型掺杂研究，最终采用离子注入法实现了稳定而高浓度的p型ZnO薄膜，并进一步制作了p-ZnMgO／n-ZnO p-n结原型器件。本工作取得了许多创新性的发现和成果，主要包括：采用激光分子束外延法（L-MBE）在c面蓝宝石衬底生长出了低本底电子浓度、高结晶质量和发光质量的ZnO单晶薄膜。其中ZnO（0002）面ω摇摆曲线FWHM为213″，室温N带紫外受激发光阈值为200kW／cm2，ZnO薄膜的本底电子浓度为4.72×1016cm-3，以上结果均是稳定而可重复的。利用小角度X射线分析技术（GIXA）成功地测出了蓝宝石衬底上外延的ZnO薄膜以及ZnO／ZnMgO异质结的X射线反射率（XRR）振荡曲线，并将其应用于退火前后的ZnO薄膜表面与界面特性的定量分析之中。提出并实现了ZnO超晶格缓冲层结构（SL-buffer）的L-MBE法生长，并在其上成功实现了厚度为300nm的ZnO薄膜的2D逐层生长（layer-by-layer），获得了十分平整的ZnO表面。通过对Al2O3（0001）衬底上外延ZnO薄膜的两种在面（in-plane）取向的分析结果，提出了基于ZnO六方相结构的应变弛豫模型：即ZnO薄膜中的应变和弛豫状态取决于不同在面取向下的外延层同衬底间的晶格、热膨胀系数失配产生的应变以及本征点缺陷产生的应变这两种应变机制的综合作用结果。生长并观察到了ZnO自组织量子点链（QDCs）结构的量子限域现象，并采用飞秒时间分辨测试系统（TRPL）测试到了QDCs的双指数衰减特性，衰减常数分别为t1=38.21ps及t2=138.19ps。

论文目录

摘要

Abstract

第一章绪论

1.1 引言

1.2 ZnO的基本特性

1.3 ZnO薄膜的研究进展

1.3.1 ZnO单晶外延薄膜的研究进展

1.3.2 ZnO p型掺杂的研究进展

1.4 本论文的主要内容

参考文献

第二章 ZnO薄膜及ZnO低维结构高分辨表征技术

2.1 高分辨X射线衍射（HRXRD）

2.1.1 Philips高分辨X射线衍射仪

2.1.2 XRD对称衍射

2.1.2.1 ω摇摆曲线和ω-2θ扫描

2.1.2.2 ZnO薄膜晶格参数的确定

2.1.2.3 ZnO薄膜中的应变与弛豫模型

2.1.3 XRD在面（in-plane）Φ扫描

2.1.4 小角度非对称X射线衍射（GIXD）

2.1.5 倒易空间二维图（RSM）

2.2 光致发光（PL）

2.2.1 PL的几种测试方法

2.2.2 ZnO PL测试中容易出现的问题

2.3 原子力显微镜（AFM）

2.4 反射式高能电子衍射（RHEED）

2.5 材料的电学特性测试

2.5.1 Hall测试

2.5.2 冷热探针法（Seebeck effect）

2.6 本章小节

参考文献

第三章 ZnO薄膜的L-MBE法生长及特性研究

3.1 L-MBE系统简介

3.2 ZnO薄膜的L-MBE法外延生长机理

3.3 ZnO薄膜的L-MBE法生长及工艺参数优化

3.3.1 ZnO薄膜的低温L-MBE生长工艺

3.3.1.1 外延衬底的选择

3.3.1.2 蓝宝石衬底的化学清洗

3.3.1.3 蓝宝石衬底的高温预处理

3.3.1.4 ZnO低温外延生长模式的RHEED研究

3.3.1.5 ZnO薄膜的荧光光谱特性研究

3.3.1.6 ZnO薄膜的XRD结构及RHEED表面特性研究

3.3.1.7 ZnO薄膜低温生长的弊端

3.3.2 ZnO薄膜高温L-MBE法生长

3.3.2.1 ZnO薄膜的高分辨X射线（HRXRD）及RHEED研究

3.3.2.2 ZnO薄膜的发光特性研究

3.3.2.3 ZnO薄膜的Hall测试结果

3.3.3 低背景电子浓度ZnO本征薄膜的生长

3.4 ZnO缓冲层的研究

3.5 本章小节

参考文献

第四章 ZnO薄膜的退火研究

4.1 ZnO薄膜的原位退火研究

4.1.1 退火前后的RHEED及AFM表征

4.1.2 退火前后XRD结构特性的变化

4.1.3 退火前后PL光谱特性的比较

4.2 原位退火的局限性

4.3 ZnO薄膜的空气退火研究

4.3.1 XRD结构特性研究

4.3.2 表面与界面特性的GIXA分析

4.3.3 PL光谱特性研究

4.3.4 不同退火工艺对薄膜结构及发光特性的影响机理

4.4 本章小节

参考文献

第五章 ZnO薄膜的小角度X射线分析（GIXA）

5.1 GIXA技术简介

5.1.1 GIXA技术发展历史

5.1.2 基本原理

5.1.3 单层薄膜的XRR曲线

5.1.4 多层薄膜的XRR曲线

5.2 GIXA技术在ZnO薄膜研究中的应用

5.3 本章小节

参考文献

第六章 ZnO薄膜的p型掺杂研究

6.1 引言

6.2 阻碍ZnO p型掺杂的因素及解决方法

6.2.1 ZnO的本征点缺陷（IPD）自补偿效应

6.2.1.1 本征ZnO中的主要点缺陷（IPD）

6.2.1.2 ZnO自补偿效应机理分析

6.2.1.3 ZnO自补偿效应的消除方法

6.2.2 ZnO p型掺杂源的选择

6.3 ZnO的N源p型掺杂关键问题分析

6.3.1 Ga、N共掺法

6.3.2 单一的N掺杂方法

6.3.2.1 N的基本性质

6.3.2.2 N的几种气态掺杂源的选择

6.3.2.3 利用掺N实现ZnO薄膜p型掺杂的方案

6.4 ZnO的L-MBE法N源p型掺杂研究

3源p型掺杂研究'>6.4.1 ZnO的NH₃源p型掺杂研究

6.4.1.1 实验过程

6.4.1.2 实验结果及讨论

6.4.1.3 掺N ZnO薄膜的退火研究

6.4.2 ZnO的N离子注入p型掺杂研究

6.4.2.1 离子注入法的基本原理

6.4.2.2 ZnO薄膜的N离子注入方案设计和参数模拟

6.4.2.3 ZnO薄膜的N离子注入p型掺杂实验及结果分析

6.5 本章小节及建议

参考文献

第七章 P型ZnMgO及p-ZnMgO/n-ZnO异质结器件

7.1 前言

7.2 p-ZnMgO/n-ZnO p-n结型器件的设计及制作工艺

7.2.1 ZnO/ZnMgO薄膜的L-MBE生长

7.2.2 ZnMgO/ZnO薄膜的退火工艺

7.2.3 ZnMgO/ZnO薄膜的反应离子刻蚀工艺（RIE）

7.2.4 金属电极的制备及合金化

7.3 ZnMgO/ZnO异质结的电学特性研究

7.4 本章小节以及建议

参考文献

第八章总结

致谢

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