模板法制备表面增强拉曼光谱基底及其应用

论文摘要

SBA - 15介孔分子筛具有高的比表面积、规则有序的孔道排列、大小可调的孔径、水热稳定性好等优点,近年来成为催化材料领域的研究热点。通过表面改性可将金属等负载至SBA-15孔道从而提高催化性能。表面增强拉曼光谱（SERS）具有极高的检测灵敏度,可以探测单层和亚单层甚至单分子结构,两者结合可望从分子水平上解析催化机理。本文制备了一种负载于SBA-15的管道内部的银纳米结构,兼具催化性能和SERS效应,可通过现场SERS解析催化机理。主要研究结果如下:（1）采用水热法制备孔径可调的模板剂SBA-15,对其管道内外表面修饰,将SBA-15的内外表面的羟基功能化,最后结合化学还原方法在SBA-15管道内部获得分散性较好及尺寸均匀的Ag纳米颗粒及Ag纳米棒。（2）采用UV-vis光谱研究了负载于SBA-15管道内的Ag纳米结构对催化还原硝基苯酚的性能,并与非负载型的Ag纳米颗粒进行了对比,研究结果表明:对于相同Ag含量的纳米结构,负载型的Ag纳米颗粒催化效果要优于负载型的Ag纳米棒,且均优于非负载型Ag纳米颗粒。（3）采用苯硫酚为探针,考察了负载型材料的SERS效应,表明Ag纳米颗粒及纳米棒均具有较好的增强效应,适合作为现场SERS研究的基底。（4）通过现场SERS的方法对Ag/SBA-15催化还原硝基苯酚的过程进行了表征,结果表明催化过程中硝基首先转变为亚硝基,最后生成对氨基苯酚,该初步研究结果为实时从分子水平上分析贵金属催化剂催化反应机理提供一种新的途径。

论文目录

• 中文摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 光散射与拉曼光谱
• 1.1.1 拉曼光谱的发展历史
• 1.1.2 拉曼散射的经典理论
• 1.1.3 拉曼散射的量子理论
• 1.2 表面增强拉曼光谱
• 1.2.1 表面增强拉曼光谱简介
• 1.2.2 表面增强拉曼光谱的增强机理
• 1.2.3 表面增强拉曼光谱在催化研究中应用
• 1.2.4 SERS 活性基底的制备
• 1.3 对硝基苯酚的催化
• 1.3.1 对氨基苯酚
• 1.3.2 对氨基苯酚合成工艺
• 1.3.3 对硝基苯酚加氢催化剂
• 1.4 中孔分子筛的合成及其应用
• 1.4.1 中孔分子筛
• 1.4.2 中孔分子筛的合成
• 1.4.3 中孔分子筛的应用
• 1.5 介孔复合材料
• 1.5.1 介孔纳米复合材料
• 1.5.2 介孔纳米复合材料的合成方法
• 1.6 本论文的研究目的及设想
• 参考文献
• 第二章 实验
• 2.1 试剂
• 2.1.1 化学试剂
• 2.1.2 溶液的配制
• 2.2 仪器
• 2.2.1 常规仪器及其处理
• 2.2.2 紫外-可见光谱仪（UV-vis）
• 2.2.3 红外分光光度计（IR）
• 2.2.4 原子吸收光谱仪（AAS）
• 2.2.5 透射电镜（TEM）
• 2.2.6 拉曼光谱仪[4-6]
• 参考文献
• 第三章 Ag/SBA-15 的制备及SERS 研究
• 3.1 前言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 SBA-15 的制备
• 3.2.2 SBA-15 的内外表面修饰
• 3.2.3 金属纳米的合成
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 SBA-15 的TEM
• 3.3.2 Ag/SBA-15 的TEM
• 3.3.3 红外表征
• 3.3.4 UV-vis 表征
• 3.3.5 复合材料的SERS 研究
• 3.4 本章小结
• 参考文献
• 第四章 Ag/SBA-15 的催化性能及其现场SERS 研究
• 4.1 引言
• 4.2 实验内容
• 4.2.1 催化剂的制备
• 4.2.2 催化性能的测试
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 纳米催化剂的表征
• 4.3.2 银纳米催化剂的含量测定
• 4.3.3 催化剂催化性能的研究
• 4.4 现场SERS 检测催化反应进程
• 4.4.1 实验部分
• 4.4.2 结果与讨论
• 4.5 本章小结
• 参考文献
• 硕士期间发表和交流的论文
• 正式论文
• 会议论文
• 致谢