论文摘要
本文采用氧化还原滴定法研究了酸性介质中过渡金属离子催化Ce（IV）氧化一些有机物的反应动力学机理。通过研究在单核加成的基础上提出了催化剂、底物和氧化剂间生成双核加合物的反应机理. 通过kobs与HSO4-的依赖关系,并结合Ce（IV）在溶液中的平衡,寻找反应体系的动力学活性物种. 通过假设提出的反应机理能很好的解释实验现象,并求得不同温度下的速控步骤的速率常数及25oC 时的活化参数,从实验验证中间体的存在,有力的证明了机理的正确性。在过渡金属离子催化Ce（SO4）2氧化有机物的研究中,底物与Ce（IV）或催化剂生成中间体,对于中间体的研究,由于手段的落后,目前还是非常欠缺的。我们的探讨和研究提供了新的有价值的信息,为催化剂在工业生产中的应用以及分析化学中的定量分析提供了一定的理论依据。为针对具体反应选择适宜的催化剂,进行分子催化设计裁剪奠定基础,使结合具体化学反应进行“催化剂分子设计”成为现实。
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