论文摘要
近年来,温室效应引起的气候变化已经成为一个全球性的环境问题,CO2的吸收和分离也成为迫切需要解决的问题。Li4SiO4能在高温下循环吸收CO2,能用于吸收化石燃料火电厂排放的CO2,因此,研究Li4SiO4的制备及其吸收CO2的性能对于遏制温室效应具有重要的意义。本论文以云南丰富的硅藻土为主要原料制备Li4SiO4考察其吸收CO2的性能,并对Li4SiO4的制备工艺、吸收CO2的动力学、Li4SiO4的循环吸收性能及Li4SiO4结构性能等进行了系统研究,具体工作分四部分进行：(1)以SiO2和Li2CO3为原料,采用高温固相法制备Li4SiO4,考察其吸收CO2的性能。原料中nLi：nsi为4.2：1,在700℃下焙烧4h制备的Li4SiO4在620℃,恒温30 min的最大吸收容量仅为14.73%,且吸收速率较慢。用双指数模型来拟合Li4SiO4吸收CO2的过程,求得反应的活化能E1=109.142 kJ/mol, E2=37.971 kJ/mol。(2)以硅藻土和Li2CO3为原料,采用高温固相法合成Li4SiO4,并用于吸收CO2。通过正交试验确定制备Li4SiO4的最佳工艺条件为：原料中nLi：nsi为5.2：1,焙烧温度为650℃,焙烧时间为6 h。对Li4Si04吸收C02的过程进行动力学分析,求得反应的活化能E,=77.215 kJ/mol, E2=22.078 kJ/mol。最佳工艺条件下制备的样品A282C1进行10个循环吸收实验,发现经过10个循环后样品的吸收容量从第1个循环的33.36%降低到第10个循环的31.17%,吸收容量仅降低2.19%。(3)以硅藻土和LiNO3为原料,氨水为沉淀剂,采用浸渍沉淀法制备Li4SiO4,并用于吸收CO2。通过正交实验确定制备Li4SiO4的较佳工艺条件为：原料中nLi：nsi为5.2：1,水浴温度为40℃,浸渍时间6 h,陈化时间8 h,焙烧温度为700℃,焙烧时间为5 h。在上述最佳工艺条件下制备的Li4SiO4吸收CO2的容量为34.02%。分析Li4SiO4吸收CO2的过程,求得反应活化能分别为：E,=28.868kJ/mol, E2=22.250 kJ/mol。最佳工艺条件下制备的样品A3B2C2D2进行16个循环吸收实验,吸收容量从第1个循环的34.14%下降到第16个循环的27.70%,仅降低了6.44%。(4)采用SEM、IR、BET、XRD等對Li4SiO4(?)微观形貌、比表面积和相组成等进行了表征。
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前言摘要ABSTRACT目录第一章 研究背景2对环境的影响及分离方法'>1.1 CO2对环境的影响及分离方法2对环境的影响'>1.1.1 CO2对环境的影响2的应用'>1.1.2 CO2的应用2的分离'>1.1.3 CO2的分离2高温固体吸收剂'>1.2 CO2高温固体吸收剂1.2.1 CaO吸收剂1.2.2 钠基吸收剂1.2.3 锂基吸收剂3'>1.2.4 CaSiO31.3 硅藻土的研究现状及进展1.3.1 硅藻土的形成1.3.2 硅藻土的分类1.3.3 硅藻土的性能1.3.4 硅藻土的提纯1.3.5 硅藻土的改性1.3.6 硅藻土的应用1.4 本论文研究的意义和主要内容1.4.1 本论文研究的意义1.4.2 本论文的主要内容第二章 实验设备及其研究方法4SiO4的制备'>2.1 Li4SiO4的制备2.1.1 主要实验设备及仪器2.1.2 主要试剂及原料4SiO4的制备及步骤'>2.1.3 Li4SiO4的制备及步骤4SiO4吸收CO2的设备及方法'>2.2 Li4SiO4吸收CO2的设备及方法2.2.1 主要仪器2.2.2 试验方法2.2.3 计算公式4SiO4吸收CO2的动力学实验方法'>2.2.4 Li4SiO4吸收CO2的动力学实验方法4SiO4循环吸收CO2性能的测试'>2.2.5 Li4SiO4循环吸收CO2性能的测试2.3 热力学分析4SiO4的热力学分析'>2.3.1 高温固相法制备Li4SiO4的热力学分析4SiO4的热力学分析'>2.3.2 浸渍沉淀法制备Li4SiO4的热力学分析4SiO4吸收CO2的热力学分析'>2.3.3 Li4SiO4吸收CO2的热力学分析2.4 分析测试方法2.4.1 红外光谱分析2.4.2 XRD分析2.4.3 比表面积分析2.4.4 扫描电镜OSiO4及其吸收CO2的性能'>第三章 高温固相法制备LiOSiO4及其吸收CO2的性能2为硅源高温固相法制备Li4SiO4及其吸收CO2的性能'>3.1 以SiO2为硅源高温固相法制备Li4SiO4及其吸收CO2的性能4SiO4及其吸收CO2的性能'>3.2 以硅藻土为硅源高温固相法制备Li4SiO4及其吸收CO2的性能3.2.1 焙烧温度范围的确定3.2.2 吸收温度范围的确定2的能力'>3.2.3 预处理后硅藻土的成分及吸收CO2的能力4SiO4吸收能力的影响'>3.2.4 原料配比对Li4SiO4吸收能力的影响4SiO4吸收性能的影响'>3.2.5 焙烧温度对Li4SiO4吸收性能的影响4SiO4吸收性能的影响'>3.2.6 焙烧时间对Li4SiO4吸收性能的影响2与N2流量比对Li4SiO4吸收能力的影响'>3.2.7 CO2与N2流量比对Li4SiO4吸收能力的影响4SiO4吸收能力的影响'>3.2.8 吸收温度对Li4SiO4吸收能力的影响4SiO4的最佳反应条件的确定'>3.2.9 制备Li4SiO4的最佳反应条件的确定4SiO4循环吸收CO2性能'>3.3 以硅藻土为硅源高温固相法制备的Li4SiO4循环吸收CO2性能2与N2'>3.3.1 吸收过程和解吸过程气氛为CO2与N22与N2解吸过程气氛N2'>3.3.2 吸收过程气氛为CO2与N2解吸过程气氛N22B2C1吸收CO2前后进行红外分析'>3.3.3 A2B2C1吸收CO2前后进行红外分析2B2C1在第10个循环中吸收CO2后的XRD图'>3.3.4 A2B2C1在第10个循环中吸收CO2后的XRD图3.4 本章小结2为硅源高温固相法制备Li4SiO4及其吸收CO2的实验小结'>3.4.1 以SiO2为硅源高温固相法制备Li4SiO4及其吸收CO2的实验小结4SiO4及其循环吸收CO2的实验小结'>3.4.2 以硅藻土为硅源高温固相法制备Li4SiO4及其循环吸收CO2的实验小结4SiO4及其吸收CO2的性能'>第四章 浸渍沉淀法制备Li4SiO4及其吸收CO2的性能4.1 实验方案的拟定4SiO4的条件考察'>4.2 浸渍沉淀法制备Li4SiO4的条件考察4.2.1 硅源的选择Li:nSi对Li4SiO4吸收能力的影响'>4.2.2 原料中nLi:nSi对Li4SiO4吸收能力的影响4SiO4吸收能力的影响'>4.2.3 焙烧温度对Li4SiO4吸收能力的影响4SiO4吸收能力的影响'>4.2.4 焙烧时间对Li4SiO4吸收能力的影响4SiO4吸收能力的影响'>4.2.5 水浴温度对Li4SiO4吸收能力的影响4SiO4吸收能力的影响'>4.2.6 浸渍时间对Li4SiO4吸收能力的影响4SiO4吸收能力的影响'>4.2.7 陈化时间对Li4SiO4吸收能力的影响4.2.8 正交实验4SiO4循环吸收CO2实验'>4.3 Li4SiO4循环吸收CO2实验4.4 本章小结4SiO4的实验小结'>4.4.1 浸渍沉淀法制备Li4SiO4的实验小结4SiO4循环吸收CO2的性能'>4.4.2 浸渍沉淀法制备的Li4SiO4循环吸收CO2的性能第五章 动力学及吸收机理分析2为硅源高温固相法制备的Li4SiO4吸收CO2的动力学研究'>5.1 以SiO2为硅源高温固相法制备的Li4SiO4吸收CO2的动力学研究4SiO4吸收CO2性能的影响'>5.1.1 温度对Li4SiO4吸收CO2性能的影响4SiO4吸收CO2的动力学模型的建立'>5.1.2 Li4SiO4吸收CO2的动力学模型的建立4SiO4吸收CO2的动力学研究'>5.2 以硅藻土为硅源高温固相法制备的Li4SiO4吸收CO2的动力学研究4SiO4吸收CO2性能的影响'>5.2.1 温度对Li4SiO4吸收CO2性能的影响4SiO4吸收CO2的动力学模型的建立'>5.2.2 Li4SiO4吸收CO2的动力学模型的建立2为硅源浸渍沉淀法制备的Li4SiO4吸收CO2的动力学研究'>5.3 以SiO2为硅源浸渍沉淀法制备的Li4SiO4吸收CO2的动力学研究4SiO4吸收CO2性能的影响'>5.3.1 温度对Li4SiO4吸收CO2性能的影响4SiO4吸收CO2的动力学模型的建立'>5.3.2 Li4SiO4吸收CO2的动力学模型的建立4SiO4吸收CO2的速率及活化能比较'>5.4 不同硅源和不同方法制备的Li4SiO4吸收CO2的速率及活化能比较4SiO4吸收CO2的容量的影响'>5.4.1 不同硅源和制备方法对Li4SiO4吸收CO2的容量的影响4SiO4吸收CO2的速率及活化能比较'>5.4.2 不同硅源和不同方法制备的Li4SiO4吸收CO2的速率及活化能比较5.5 吸收机理分析5.6 本章小结第六章 结论4SiO4的最佳制备条件'>6.1 高温固相法及浸渍沉淀法制备Li4SiO4的最佳制备条件4SiO4循环吸收CO2的性能考察'>6.2 Li4SiO4循环吸收CO2的性能考察4SiO4吸收CO2的动力学研究'>6.3 Li4SiO4吸收CO2的动力学研究6.4 反应机理分析致谢参考文献附录
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