气相合成N-丁基苯胺的Cu/SiO2催化剂的研究

论文摘要

N-丁基苯胺作为一种重要的有机原料和精细化工产品在工业、农业和医药等领域中应用非常广泛。由苯胺和正丁醇气相合成N-丁基苯胺是N-丁基苯胺众多合成方法中最为经济的一种。本论文以Cu/SiO2为苯胺和正丁醇气相合成N-丁基苯胺的催化剂,通过XRD、BET和TG等表征手段对该催化剂进行深入研究,主要得到了如下实验结果:1.以浸渍-程序升温焙烧-原位还原方法制备用于苯胺和正丁醇气相合成N-丁基苯胺的Cu/SiO2催化剂。该催化剂不仅制备方法简便、易于重复,而且活性和选择性较高。2.当铜的担载量为0.70mmol/g-SiO2,催化剂前体8h由室温程序升温至500℃并在此温度下焙烧4h,在280℃的反应温度下N-丁基苯胺的收率可以达到96%。3.向反应体系通入氢气可以很好地清除催化剂表面的积碳。4.具有一定结晶度的Cu/SiO2催化剂活性高、选择性好。铜结晶度过大或过小都不利于N-丁基苯胺的生成。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 文献综述
• 1.0 前言
• 1.1 苯胺与卤代烷反应
• 1.1.1 胶束催化剂
• 1.1.2 分子筛催化剂
• 1.2 苯胺与醇反应
• 1.2.1 N-丁基苯胺的液相制备方法
• 1.2.1.1 络合催化剂
• 1.2.1.2 非负载型金属催化剂
• 1.2.2 N-丁基苯胺的气相制备方法
• 1.3 选题依据与论文设想
• 第二章 实验部分
• 2.1 主要载体原料试剂
• 2.2 催化剂制备
• 2 的处理'>2.2.1 载体 SiO₂的处理
• 2 催化剂的制备'>2.2.2 Cu/SiO₂催化剂的制备
• 2.3 催化反应
• 2.4 产物的分析条件及计算方法
• 2.4.1 产物的分析条件
• 2.4.2 活性和选择性的计算
• 2.5 催化剂表征
• 2.5.1 X 射线衍射（XRD）
• 2.5.2 比表面积（BET）
• 2.5.3 热重（TG）
• 第三章 催化剂的筛选
• 3.1 不同活性组分和载体的催化剂的筛选
• 3.2 不同 CU 物种的筛选
• 2 催化剂的催化性能'>第四章 CU/SiO₂催化剂的催化性能
• 4.1 前言
• 4.2 铜担载量的影响
• 2 催化剂制备条件的影响'>4.3 CU/SiO₂催化剂制备条件的影响
• 4.3.1 浸渍法
• 4.3.2 焙烧条件的影响
• 4.3.2.1 焙烧方法的影响
• 4.3.2.2 焙烧温度的影响
• 4.3.2.3 焙烧时间的影响
• 4.3.3 还原条件的影响
• 4.3.3.1 原位还原的影响
• 4.3.3.2 还原混合气中氢气含量的影响
• 4.3.3.3 还原温度的影响
• 4.3.3.4 还原时间的影响
• 4.4 反应温度的影响
• 4.5 催化剂失活的研究
• 4.5.1 催化剂失活的原因
• 4.5.2 抑制催化剂积碳的方法
• 4.6 稳定性实验
• 第五章 结论
• 参考文献
• 论文发表情况
• 致谢