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铝基锰系催化剂脱硫脱硝性能研究

2020-12-24阅读(818)

铝基锰系催化剂脱硫脱硝性能研究

论文摘要

燃煤电站是我国电力的主要来源,然而,煤燃烧排放的二氧化硫（SO2）、氮氧化物（NOx）形成的环境问题严重制约了我国国民经济和社会的可持续发展。可再生金属氧化物催化剂能同时高效脱除SO2和NOx,无二次污染,低能耗,反应副产物可回收以降低成本,是一种有前途的烟气联合脱硫脱硝技术。论文首先采用溶胶-凝胶法制备MnOx/γ-Al2O3催化吸附剂,并在其中加载CeO2,来改善催化剂低温活性。随后在固定床反应器上考察了催化剂的脱硝性能,并探讨了催化剂对NH3和NO的氧化性能,以及NH3和NO的吸附行为。之后采用原位红外漫反射技术,并应用程序升温和暂态响应等方法对NH3和NO在MnOx-CeO2/γ-Al2O3催化剂表面的吸附性能、反应性以及SCR（selective catalytic reduction）反应机理作了系统研究。最后,采用改良的浸渍法制备了较大批量的CuFeMn/Al复合催化剂,并在某电厂300MW尾部烟道抽取实际烟气进行了联合脱硫脱硝实验。研究表明:溶胶凝胶法制备的催化剂拥有优良的结构特征,因此具有较好的脱硝活性。并且,MnOx-CeO2/γ-Al2O3催化剂具有很强的氧化性,在80150℃的低温区也能取得85%以上的脱硝率,是一种优秀的低温型催化剂。MnOx-CeO2/γ-Al2O3低温催化剂上的SCR反应机理遵循E1ey-Rideal机理,吸附在催化剂的Lewis酸性位的NH3具有SCR活性,Br?nsted酸性位的NH4+不参与SCR反应。NO虽以多种形态吸附在催化剂表面,但只有亚硝酸盐物种及不稳定的桥式硝酸盐物种参与反应。改良浸渍法制备的CuFeMn/Al催化剂的活性成分和载体之间形成了固溶相,改善了活性成分分布情况。并且,硫化作用对脱硝反应有一定促进。在燃煤电站实际烟气条件下,CuFeMn/Al催化剂具有良好的联合脱硫脱硝性能和较长的寿命,并且制备工艺相对简单,有利于工业化推广。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 1 绪论
  • 2和NOx 的危害'>1.1 S02和NOx的危害
  • 2和NOx 控制现状'>1.2 国内外燃煤S02和NOx控制现状
  • 2和NOx 控制技术'>1.3 燃煤S02和NOx控制技术
  • 1.4 本文的选题依据和研究内容
  • 2 溶胶-凝胶法制备铝基锰系催化剂及其低温脱硝性能研究
  • x/γ-A1203和MNOx-Ce02/γ-A1203 催化剂制备'>2.1 MNOx/γ-A1203和MNOx-Ce02/γ-A1203催化剂制备
  • 2.2 脱硝性能实验装置与实验方法
  • x/γ-A1203和MNOx-Ce02/γ-A1203 催化剂脱硝性能分析'>2.3 MNOx/γ-A1203和MNOx-Ce02/γ-A1203催化剂脱硝性能分析
  • 2O3 和 MnOx-CeO2/γ-Al2O3 催化剂反应前后结构表征对比'>2.4 MnOx/γ-Al2O3 和 MnOx-CeO2/γ-Al2O3催化剂反应前后结构表征对比
  • 2.5 本章小结
  • 3 原位红外漫反射研究MnCe/Al 催化剂低温SCR 反应机理
  • 3.1 DRIFTS 实验装置与实验方法
  • x-CeO2/γ-Al2O3催化剂表面的原位红外漫反射分析'>3.2 NH3和NO在MnOx-CeO2/γ-Al2O3催化剂表面的原位红外漫反射分析
  • x-Ce02/γ-A1203 催化剂的SCR 反应机理研究'>3.3 MNOx-Ce02/γ-A1203 催化剂的SCR 反应机理研究
  • 3.4 本章小结
  • 4 CuFeMn/Al 催化剂的实际燃煤烟气脱硫脱硝性能研究
  • 4.1 改良浸渍法制备CuFeMn/Al 复合催化剂
  • 4.2 实验条件和实验方法
  • 4.3 CuFeMn/Al 复合催化剂联合脱硫脱硝性能研究
  • 4.4 CuFeMn/Al 复合催化剂与其他Cu/Al 催化剂脱硝性能对比
  • 4.5 CuFeMn/Al 复合催化剂反应前后结构特征对比
  • 4.6 本章小结
  • 5 全文总结和展望
  • 5.1 全文总结
  • 5.2 进一步工作的建议
  • 致谢
  • 参考文献
  • 附录1 攻读硕士学位期间发表的论文及申请的专利
  • 附录2 硕士期间参与的国家基础研究项目

    • 相关论文文献

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