论文摘要
能源危机和环境污染问题随着全球工业化进程的不断加快已日益严重,目前已对人类的健康及生存环境造成了威胁,如何快速有效的治理环境污染问题从而做到可持续发展已成为人们首要考虑的问题。半导体光催化材料能够利用太阳能对污染物进行降解而引起了人们的关注,其中,TiO2因其价廉、无毒、化学稳定性好,紫外光照下催化活性高等优点倍受青睐,在降解环境污染物方面应用最广,理论研究也较成熟。随着研究的日益深入,TiO2的缺点也逐渐显现,例如可见光利用率低,分离回收难,从而限制了TiO2的实际应用,所以,制备新型高效的光催化材料已成为该领域重要的研究方向。本论文依据近几年新提出的新型等离子光催化材料概念（通过贵金属纳米颗粒对TiO2光催化材料进行表面修饰）,通过改变光催化剂的形貌,如空心球、纳米管/带、薄膜,使得材料既具有较高的光催化降解活性,又易于分离,使其在实际中广泛应用变得可能。本论文研究内容主要包括以下几个方面:（1）等离子体型薄膜的制备及性能研究确定了化学还原法制备了Ag溶胶的参数,结果表明反应时间为40min,温度为90℃,还原剂与硝酸银比例为1:1时制备的Ag纳米颗粒的共振吸收峰最强。在此基础上,采用溶胶-凝胶法制备不同层数、不同样品的Ag/ SiO2/TiO2薄膜样品。对样品进行表征,光催化降解MB的降解率及降解动力学曲线结果表明1层Ag、1层SiO2保护介质层的TiO2薄膜光催化降解性能最佳,这主要是由Ag的表面等离子体共振效应引起的对紫外波段光的吸收增强了TiO2薄膜样品光生电子-空穴的能力,而且SiO2保护介质层防止了Ag与TiO2直接接触后被氧化,所以使最终制得的样品紫外光照2h后对MB的降解率达到65%。（2） Ag@AgI等离子体负载TiO2酸蚀纳米带的制备及可见光光催化性能的研究采用沉积-沉淀法将AgI分散到TiO2酸蚀纳米带上,然后通过光照进而分解出Ag颗粒,最终获得了Ag@AgI等离子体负载的TiO2酸蚀纳米带（AIST）。利用UV-Vis吸收光谱、XRD、SEM及PL对产物进行表征,并研究了可见光下对甲基橙（MO）的光催化降解性能。结果表明,纳米带酸蚀后利于AgI的沉积,Ag的表面等离子体共振效应可以增强催化剂对于可见光的吸收,使可见光下AIST的光催化降解性能显著提高。（3） Ag等离子体增强CdS-TiO2纳米管复合光催化剂的性能研究首先采用水热法制备了TiO2NTs,然后通过水热法与化学还原法制备了Ag-CdS/TiO2复合光催化剂,可见光下硝基苯及模拟太阳光下养殖废水进行降解。结果表明,制备的复合光催化剂较纯TiO2光催化活性显著提高,光生电子和空穴能得到有效分离,这与窄禁带半导体CdS的复合及Ag的沉积有重要关系。（4） Ag@SiO2@TiO2空心球的制备与光催化性能研究首先选用葡萄糖一步法水热还原AgNO3制备Ag@C结构,通过形貌分析确定了模板剂Ag@C的合成条件,利用沉积法制备了包覆SiO2、TiO2壳的材料,通过煅烧得到了Ag@SiO2@TiO2空心球。通过TG/DTA、XRD、TEM、SEM以及UV-Vis光谱分析等方法对样品的煅烧温度、晶相、形貌和光谱响应能力进行表征。紫外光下光催化降解亚甲基蓝溶液的实验发现:AgNO3的加入量为1.0ml,煅烧温度为500℃的Ag@SiO2@TiO2样品的光催化活性最高,120min内可达84%。