本文主要研究内容
作者连霞霞（2019）在《ZSM-5分子筛催化MTO反应中芳烃共催化剂的来源及酸性位对反应机理的影响》一文中研究指出：ZSM-5分子筛具有椭圆孔道结构和良好的稳定性,是甲醇制烯烃反应最常用的催化剂之一。ZSM-5分子筛催化甲醇制烯烃反应副产物较多,所以低碳烯烃的选择性较低,同时甲醇制烯烃反应芳烃循环中芳烃来源是不明确的。本文运用密度泛函理论研究了ZSM-5分子筛催化甲醇制烯烃反应中芳烃共催化剂来源以及单双酸性位对MTO反应的影响。对于MTO反应中芳烃共催化剂的来源,本文通过研究低碳烯烃乙烯和丙烯自身耦合生成苯的反应机理,为芳烃来源提供了路径。对于ZSM-5分子筛的单双酸性位对MTO反应的影响,本文工作研究B和Ga分别改性ZSM-5分子筛T12位后催化MTO反应的机理,明确单个酸性位及酸性强度对MTO反应的影响;接着研究了双Al以及B和Al取代ZSM-5分子筛T3和T12位催化MTO反应的机理,明确双酸性位及酸性强度对MTO反应影响。本文研究工作的主要结论如下:1.乙烯或丙烯自身耦合生成苯的反应路径分别经历通过1-甲基-2-环戊烷碳阳离子M17中间体的反应路径和通过1-甲基-1-环戊烷碳阳离子M19中间体的反应路径。在乙烯和丙烯自身耦合生成苯过程中,通过1-甲基-2-环戊烷碳阳离子M17中间体的反应路径的决速步骤是甲基环戊烷M8-1生成共吸附的1-甲基-3-环戊基烷氧基和甲烷分子M9-1;而在乙烯自身耦合生成苯的过程中,通过1-甲基-1-环戊烷碳阳离子M19中间体的反应路径的决速步骤是乙基烷氧基和乙烯的共吸附物M3生成丁基烷氧基M4,在丙烯自身耦合生成苯的过程中,通过1-甲基-1-环戊烷碳阳离子M19中间体的反应路径的决速步骤是环己烯M22-1生成共吸附的环己烯碳阳离子和甲烷分子M23-1。以上反应路径中决速步骤的活化能近似相等,因此在乙烯或丙烯自身耦合生成苯的过程中两条路径都是可能的。另外,乙烯耦合生成苯过程中决速步骤的活化能与MTO反应中决速步骤的活化能相近,这表明烃池机理的共催化剂芳烃可以来自于乙烯或丙烯的自身耦合。该研究证实了MTO反应中的芳烃共催化剂可以来源于产物乙烯和丙烯,为我们对MTO反应中芳烃共催化剂起源的理解提供了证据。2.B和Ga同晶取代单酸性位的ZSM-5分子筛(Al12ZSM-5)的T12位后,Br?nsted酸强度相对于Al12ZSM-5分子筛减弱了。Ga改性后对于MTO反应芳烃侧链机理中乙烯和丙烯的活性和选择性几乎没有影响;而B改性后MTO反应的活化能升高,说明反应速率减慢,但是生成乙烯的选择性较生成丙烯的选择性提高了。3.与单酸性位的Al12ZSM-5分子筛相比,双酸性位改性的分子筛(HAl3-HAl12ZSM-5和HB3-HAl12ZSM-5)中Br?nsted酸强度都增强。与Al12ZSM-5分子筛相比,HAl3-HAl12ZSM-5分子筛中甲醇制乙烯的活性提高,而甲醇制丙烯的活性降低。生成乙烯的选择性高于生成丙烯的选择性。与Al12ZSM-5分子筛相比,HB3-HAl12ZSM-5分子筛中MTO反应活性降低,但是生成乙烯的选择性较生成丙烯的选择性提高了。与HAl3-HAl12ZSM-5分子筛相比,HB3-HAl12ZSM-5分子筛中MTO反应中活性和选择性都降低。
Abstract
ZSM-5fen zi shai ju you tuo yuan kong dao jie gou he liang hao de wen ding xing ,shi jia chun zhi xi ting fan ying zui chang yong de cui hua ji zhi yi 。ZSM-5fen zi shai cui hua jia chun zhi xi ting fan ying fu chan wu jiao duo ,suo yi di tan xi ting de shua ze xing jiao di ,tong shi jia chun zhi xi ting fan ying fang ting xun huan zhong fang ting lai yuan shi bu ming que de 。ben wen yun yong mi du fan han li lun yan jiu le ZSM-5fen zi shai cui hua jia chun zhi xi ting fan ying zhong fang ting gong cui hua ji lai yuan yi ji chan shuang suan xing wei dui MTOfan ying de ying xiang 。dui yu MTOfan ying zhong fang ting gong cui hua ji de lai yuan ,ben wen tong guo yan jiu di tan xi ting yi xi he bing xi zi shen ou ge sheng cheng ben de fan ying ji li ,wei fang ting lai yuan di gong le lu jing 。dui yu ZSM-5fen zi shai de chan shuang suan xing wei dui MTOfan ying de ying xiang ,ben wen gong zuo yan jiu Bhe Gafen bie gai xing ZSM-5fen zi shai T12wei hou cui hua MTOfan ying de ji li ,ming que chan ge suan xing wei ji suan xing jiang du dui MTOfan ying de ying xiang ;jie zhao yan jiu le shuang Alyi ji Bhe Alqu dai ZSM-5fen zi shai T3he T12wei cui hua MTOfan ying de ji li ,ming que shuang suan xing wei ji suan xing jiang du dui MTOfan ying ying xiang 。ben wen yan jiu gong zuo de zhu yao jie lun ru xia :1.yi xi huo bing xi zi shen ou ge sheng cheng ben de fan ying lu jing fen bie jing li tong guo 1-jia ji -2-huan wu wan tan yang li zi M17zhong jian ti de fan ying lu jing he tong guo 1-jia ji -1-huan wu wan tan yang li zi M19zhong jian ti de fan ying lu jing 。zai yi xi he bing xi zi shen ou ge sheng cheng ben guo cheng zhong ,tong guo 1-jia ji -2-huan wu wan tan yang li zi M17zhong jian ti de fan ying lu jing de jue su bu zhou shi jia ji huan wu wan M8-1sheng cheng gong xi fu de 1-jia ji -3-huan wu ji wan yang ji he jia wan fen zi M9-1;er zai yi xi zi shen ou ge sheng cheng ben de guo cheng zhong ,tong guo 1-jia ji -1-huan wu wan tan yang li zi M19zhong jian ti de fan ying lu jing de jue su bu zhou shi yi ji wan yang ji he yi xi de gong xi fu wu M3sheng cheng ding ji wan yang ji M4,zai bing xi zi shen ou ge sheng cheng ben de guo cheng zhong ,tong guo 1-jia ji -1-huan wu wan tan yang li zi M19zhong jian ti de fan ying lu jing de jue su bu zhou shi huan ji xi M22-1sheng cheng gong xi fu de huan ji xi tan yang li zi he jia wan fen zi M23-1。yi shang fan ying lu jing zhong jue su bu zhou de huo hua neng jin shi xiang deng ,yin ci zai yi xi huo bing xi zi shen ou ge sheng cheng ben de guo cheng zhong liang tiao lu jing dou shi ke neng de 。ling wai ,yi xi ou ge sheng cheng ben guo cheng zhong jue su bu zhou de huo hua neng yu MTOfan ying zhong jue su bu zhou de huo hua neng xiang jin ,zhe biao ming ting chi ji li de gong cui hua ji fang ting ke yi lai zi yu yi xi huo bing xi de zi shen ou ge 。gai yan jiu zheng shi le MTOfan ying zhong de fang ting gong cui hua ji ke yi lai yuan yu chan wu yi xi he bing xi ,wei wo men dui MTOfan ying zhong fang ting gong cui hua ji qi yuan de li jie di gong le zheng ju 。2.Bhe Gatong jing qu dai chan suan xing wei de ZSM-5fen zi shai (Al12ZSM-5)de T12wei hou ,Br?nstedsuan jiang du xiang dui yu Al12ZSM-5fen zi shai jian ruo le 。Gagai xing hou dui yu MTOfan ying fang ting ce lian ji li zhong yi xi he bing xi de huo xing he shua ze xing ji hu mei you ying xiang ;er Bgai xing hou MTOfan ying de huo hua neng sheng gao ,shui ming fan ying su lv jian man ,dan shi sheng cheng yi xi de shua ze xing jiao sheng cheng bing xi de shua ze xing di gao le 。3.yu chan suan xing wei de Al12ZSM-5fen zi shai xiang bi ,shuang suan xing wei gai xing de fen zi shai (HAl3-HAl12ZSM-5he HB3-HAl12ZSM-5)zhong Br?nstedsuan jiang du dou zeng jiang 。yu Al12ZSM-5fen zi shai xiang bi ,HAl3-HAl12ZSM-5fen zi shai zhong jia chun zhi yi xi de huo xing di gao ,er jia chun zhi bing xi de huo xing jiang di 。sheng cheng yi xi de shua ze xing gao yu sheng cheng bing xi de shua ze xing 。yu Al12ZSM-5fen zi shai xiang bi ,HB3-HAl12ZSM-5fen zi shai zhong MTOfan ying huo xing jiang di ,dan shi sheng cheng yi xi de shua ze xing jiao sheng cheng bing xi de shua ze xing di gao le 。yu HAl3-HAl12ZSM-5fen zi shai xiang bi ,HB3-HAl12ZSM-5fen zi shai zhong MTOfan ying zhong huo xing he shua ze xing dou jiang di 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自太原理工大学的连霞霞，发表于刊物太原理工大学2019-07-26论文，是一篇关于芳烃共催化剂的来源论文,反应机理论文,甲醇制烯烃论文,密度泛函理论论文,太原理工大学2019-07-26论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自太原理工大学2019-07-26论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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